JPS623095B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は噴霧ノズルを有する平板型流動層を用
いて硝酸ウラニルまたは／および硝酸プルトニウ
ムを脱硝し、省力化のもとで連続的に安定して三
酸化ウランまたは／および二酸化プルトニウムを
製造する硝酸ウラニルまたは／および硝酸プルト
ニウムの脱硝装置に関する。

六フツ化ウラン転換工場では溶媒抽出法などで
精製硝酸ウラニル溶液が得られ、これを濃縮後、
熱分解により脱硝して三酸化ウランを得る。

また、原子力発電所の使用済燃料再処理工場に
おいては核分裂生成物およびプルトニウムと分離
されたウランが硝酸ウラニル溶液として得られ、
これを熱分解により脱硝して三酸化ウランを得
る。

さらに、使用済燃料の再処理において、核不拡
散上の理由から硝酸ウラニルと硝酸プルトニウム
の混合溶液を同時に熱分解脱硝して混合酸化物を
得る方法も計画されている。

本発明は硝酸ウラニルまたは／および硝酸プル
トニウムの脱硝に関するものであるが、以下、記
述の簡略化のため、硝酸ウラニルについてのみ記
述する。

上記硝酸ウラニルの熱分解脱硝法としてはボツ
ト法、撹拌床法、マイクロ波加熱法、流動層法等
があるが、流動層法が最も効率のよい方法として
実用化されている。

従来使用されている流動層反応装置はすべて円
筒型である。硝酸ウラニルの熱分解脱硝に使用さ
れる流動層反応装置もすべて円筒型であり、かつ
臨界管理上から該装置の最大径が制限されるの
で、単位基数当りの処理能力は制限を受けること
になる。そのため、円筒型流動層に代わるものと
して、最近では上記硝酸ウラニルの熱分解脱硝反
応において、厚さについては同じく臨界管理上の
制限を受けるが、幅の長さには臨界管理上の制限
を受けない平板型流動層が注目されつつある。

すなわち、平板型流動層は幅の長さを理論的に
は無限大に大きくすることができるため、この幅
の長さを大きくすることにより、流動層装置の断
面積および伝熱面積を大きくでき、それによつて
単位基数当りの処理能力を増大できるというメリ
ツトがある。

しかしながら、平板型流動層脱硝装置ではその
構造上、装置材の強度の問題があり、かつ流動層
の幅の長さによつては、内部粒子の混合、分散が
充分に行なわれず、流動層内の均一性、特に熱的
均一性の維持を困難とするので、実用的には装置
の横の長さを無限大に大きくすることはできな
い。

従来の硝酸ウラニルの熱分解脱硝に使用される
円筒型流動層反応装置および上記の平板型流動層
反応装置では、いずれも装置底部より流動化気体
を供給する流動化気体供給部（以下、ウインドボ
ツクスという）は単一区分で構成されている。流
動化気体供給管から供給される流動化気体はこの
ウインドボツクス内で均一な圧力となり、通常金
属性金網等で構成された整流器を通つて流動層内
にほぼ均一な線速度で導入される。また、上記硝
酸ウラニルの熱分解脱硝反応は急激な吸熱反応で
あるため装置自体は通常電熱品等の外線により適
当な温度に維持され、かつ装置の側壁等に適宜設
けられた噴霧ノズルから硝酸ウラニル溶液が噴霧
用気体とともに流動層内に噴霧される。運転開始
時には、通常所定量の三酸化ウランが種粒子とし
て装置内に導入されるが、一旦脱硝反応が開始さ
れると、該脱硝反応によつて生成する三酸化ウラ
ン粒子が流動層を形成し、反応の進行につれて生
成された三酸化ウラン粒子を適当な方法で装置か
ら取り出すことによつて操業は連続的に行なわれ
る。その際、生成される三酸化ウラン粒子の平均
粒径を400μｍ以下に保持することが流動層の安
定性を確保しかつ操業を連続的に行なうために必
要であることが確認されており、そのためには、
反応温度、流動化気体の線速度、硝酸ウラニルの
噴霧条件の選択が必要であると同時にさらに流動
層内における均一性、特に熱的均一性を維持する
ことが必須要件となる。

殊に、現在提案されている平板型流動層脱硝装
置では、上述したように、硝酸ウラニルの熱分解
脱硝反応は急激な吸熱反応であり、かつ硝酸ウラ
ニルの熱分解、水分の蒸発等により、流動層内の
硝酸ウラニル導入部付近では多量の気体が生成さ
れ、該導入部近傍の伝熱速度が著しく低下する。
さらに、通常採用し得る噴霧条件においては、噴
霧ノズルからの噴霧体（硝酸ウラニル溶液と噴霧
用気体）の流動層内への到達深度はせいぜい数cm
〜10数cm程度であり、かつ噴霧された硝酸ウラニ
ルの脱硝反応は該噴霧体と流動物の混合領域が流
動層内に拡散してゆく過程で進行するのである。
従つて、この拡散が不充分であると噴霧ノズルの
近傍において該噴霧体中の硝酸ウラニルの上記流
動物に対する割合が局所的に過剰となり、かつ、
該脱硝反応に必要な熱量の効果的供給が不充分と
なるため、流動層内の均一性、特に熱的均一性が
失われてケーキング現象が起こり、正常な流動層
の形成が固難となり、流動層反応装置を長期的に
安定して連続運転することは不可能となる。

また、上記の現在提案されている平板型流動層
脱硝装置はウインドボツクスが単一区分構造であ
るので、流動層の横の長さによつては流動層の内
部で硝酸ウラニル導入部とその反対側（２個の噴
霧ノズルを対称位置に有する流動層においては硝
酸ウラニル導入部、すなわち壁側に近い部分と中
心部）とにおける生成三酸化ウラン粒子の混合お
よび分散が不十分になることがあり、その場合、
流動層内の反応部への伝熱量が不足して上記ケー
キング現象を起こしたり、または生成三酸化ウラ
ンの物性（粒径、残留硝酸ウラニル量等）の不均
一化が発生することが本発明者らによつて確認さ
れた。

本発明者らは上記の現在提案されている平板型
流動層脱硝装置の問題点を解決すべく検討した結
果、流動化気体の流動層への供給機構を変えるこ
とに着目し、本発明に到達した。すなわち、本発
明は硝酸ウラニルまたは／および硝酸プルトニウ
ムを噴霧ノズルを有する平板型流動層を用いて熱
分解により脱硝し、該平板型流動層の横の長さに
関係なく、連続的に安定して直接三酸化ウランま
たは／および二酸化プルトニウムに転換せしめか
つ装置の簡略化を可能ならしめる硝酸ウラニル／
または／および硝酸プルトニウムの脱硝装置を提
供するもので、その要旨とするところは、噴霧ノ
ズルを有する平板型流動層を用いて硝酸ウラニル
または／および硝酸プルトニウムを熱分解により
脱硝して連続的に三酸化ウランまたは／および二
酸化プルトニウムを製造する硝酸ウラニルまた
は／および硝酸プルトニウムの脱硝装置におい
て、装置本体下部を並列した複数個の錐状のコー
ン部とし、かつ該複数個のコーン部のそれぞれの
最低部に流動化気体供給管を開口せしめたことを
特徴とする硝酸ウラニルまたは／および硝酸プル
トニウムの脱硝装置、にある。

本発明装置は、以上のように、基本的に装置本
体下部を並列した複数個の錐状のコーン部とし、
これら複数個のコーン部にそれぞれ流動化気体供
給管を開口させ、コーン部に流動化気体を直接供
給するという構成をとるものであり、この構成に
よつて、従来装置のウインドボツクスおよび整流
器を不要とし、装置自体の簡略化を可能ならしめ
るので、装置の設計、製作および保守管理を容易
ならしめるものである。

本発明装置においては、流動層の横の長さが大
きくなり、流動層の維持が困難となる場合には、
上記流動化気体供給管にそれぞれ流量調整手段を
取り付けるという構成をとるものである。この構
成によつて、各コーン部ごとに流動化気体供給管
から異なる流量の流動化気体を供給し、流動層内
粒子に強制的に流れを生ぜしめて流動層の維持を
可能ならしめるものである。すなわち、第１図に
例示するように、装置本体１下部を並列した複数
個（図では３個）の錐状のコーン２ａ，２ｂ，２
ｃとし、これらコーン部２ａ，２ｂ，２ｃにそれ
ぞれ開口した流動化気体供給管３に流量調整バル
ブ１２ａ，１２ｂ，１２ｃおよび流量指示計１３
ａ，１３ｂ，１３ｃを取付けて各コーン部ごとに
流動化気体の流量を変化させることによつて、た
とえば、噴霧ノズル５に最も遠いコーン部２ｃへ
の流動化気体の流量を最も多く、最も近いコーン
部２ａへの流量を最も少なくすることによつて、
流動層４内の三酸化ウラン粒子に強制的に流れを
生ぜしめてその混合、分散を促進し、それによつ
て流動層４の幅の長さに関係なく流動層４内の熱
的均一性を確実に維持して硝酸ウラニルの熱分解
脱硝を連続的に安定して行ない、物性の均一な三
酸化ウランに転換せしめることを可能ならしめる
ものである。

硝酸ウラニルの噴霧ノズルを有する平板型流動
層による脱硝反応では、第１図に示すように、原
料の硝酸ウラニル溶液を噴霧用気体とともに噴霧
ノズル５より流動層４内に吹込み、硝酸ウラニル
の熱分解脱硝により三酸化ウラン粒子を生成させ
るのであるが、反応帯域では同時に三酸化ウラン
の粗大粒子も生成される。そのほか、上述したよ
うに、硝酸ウラニルの脱硝反応は吸熱反応のた
め、噴霧ノズル５先端付近は温度がかなり低下す
るので、噴霧ノズル５先端には未分解の硝酸ウラ
ニル、凝縮したH₂O、三酸化ウラン粉末が付着
し、徐々に成長して塊状物となることがしばしば
である。この塊状物はある程度成長すると、流動
層４内ははげしい撹拌状態にあるため、噴霧ノズ
ル５先端より落下する。この塊状物は装置壁や温
度等の検出器等の先端にも成長することがある。
更に、操業条件、特に温度コントロール等が撹乱
された場合、三酸化ウラン粒子の凝集等により粗
大粒子が発生することがある。

このように、流動層４内に三酸化ウランの粗大
粒子（塊状物を含む）が増加してくると、流動層
４内の三酸化ウラン粒子の平均粒子径を400μｍ
以下に保つことが困難となり、硝酸ウラニルの流
動層脱硝反応を安定して連続的に行うことが不可
能となるので、装置を停止させて、それら粗大粒
子を排出しなければならない。従つて、作業能率
および処理能力が低下する。

本発明は上記平板型流動層内の粗大粒子による
問題点をも併せて解決するために、装置本体下部
を並列した複数個の錐状のコーン部とし、かつ該
複数個のコーン部のそれぞれの最低部に三酸化ウ
ランまたは／および二酸化プルトニウム粗大粒子
抜出管を開口させ、かつ該抜出管にそれぞれ流動
化気体供給管を接続するとともに該流動化気体供
給管にそれぞれ流量調整手段を取り付けるという
構成をとるものである。

この構成によつて、流動化気体供給管３からの
流動化気体はそれぞれ流量調整バルブ１２ａ，１
２ｂ，１２ｃと流量指示計１３ａ，１３ｂ，１３
ｃにより流量を調整され、抜出管１４を経てコー
ン部２ａ，２ｂ，２ｃごとに異なる流量で供給さ
れ、流動層４内の三酸化ウラン粒子に強制的に流
れを生ぜしめてその混合、分散を促進することに
よつて、流動層４内の熱的均一性を維持し、噴霧
ノズル５から吹込まれた硝酸ウラニルの熱分解脱
硝を連続的に安定して進行させることを可能とす
る。一方、流動層４内の反応帯域で生成された三
酸化ウランの粗大粒子はコーン部２ａ，２ｂ，２
ｃに落下し、その内側に沿つて移動し抜出管１４
の開口部に集められる。この抜出管１４には上述
したように、流動化気体供給管３からの流動化気
体が導入されているが、抜出管１４内の流動化気
体の流速を三酸化ウラン粒子の終末速度に対応さ
せると、終末速度の差によつて三酸化ウラン相大
粒子のみを抜出管１４を経て落下させ、抜き出す
ことができる。抜出管１４の下端には三酸化ウラ
ン粗大粒子受槽１５が接続している。操業時には
通常バルブ１４ａ，１５ａ，１３ｄを開とし、装
置停止時にはバルブ１４ａを閉とする。受槽１５
を交換するときはバルブ１５ａを閉とする。

三酸化ウラン粗大粒子を選択的に抜き出す上記
抜出管１４の径は流動層断面積、流動層内の気体
の線速度、抜き出される三酸化ウラン粗大粒子の
最大径及び最小径等を考慮して設計される。

なお、第２図において、硝酸ウラニルの脱硝に
より生成した三酸化ウラン粒子は溢流管６により
連続的に系外に取り出され、またガスは固気分離
フイルター１１で同伴する三酸化ウラン粒子を分
離したのち、オフガス処理系８に送られる。７は
三酸化ウランシードホツパーである。

本発明は以上のように、第２図に示された構成
をとることによつて、三酸化ウラン粗大粒子の生
成にもかかわらず装置の簡略化のもとで装置の運
転を中止させることなく、硝酸ウラニルの三酸化
ウランへの脱硝を連続的に安定して行ないかつ処
理能力の増強を可能ならしめるものである。

以上において、主として硝酸ウラニル単独の脱
硝の場合の本発明について述べたが、本発明は硝
酸プルトニウム単独の脱硝または硝酸ウラニルと
硝酸プルトニウムの混合物の脱硝の場合にもそれ
ぞれ適用できることはもちろんである。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の一実施例の一部断面を含む正
面図、第２図は本発明の別の実施例の一部断面を
含む正面図である。 図において、１……装置本体、２ａ，２ｂ，２
ｃ……コーン部、３……流動化気体供給管、４…
…流動層、５……噴霧ノズル、６……溢流管、７
……三酸化ウランシードホツパー、８……オフガ
ス処理系、９……硝酸ウラニル溶液供給系、１０
……噴霧用気体供給系、１１……固気分離フイル
ター、１２ａ，１２ｂ，１２ｃ……流量調整バル
ブ、１３ａ，１３ｂ，１３ｃ……流量指示計、１
４……抜出管、１５……三酸化ウラン粗大粒子受
槽、１３ｄ，１４ａ，１５ａ……バルブ。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 噴霧ノズルを有する平板型流動層を用いて硝
   酸ウラニルまたは／および硝酸プルトニウムを熱
   分解により脱硝して連続的に三酸化ウランまた
   は／および二酸化プルトニウムを製造する硝酸ウ
   ラニルまたは／および硝酸プルトニウムの脱硝装
   置において、装置本体下部を並列した複数個の錐
   状のコーン部とし、かつ該複数個のコーン部のそ
   れぞれの最低部に流動化気体供給管を開口せしめ
   たことを特徴とする硝酸ウラニルまたは／および
   硝酸プルトニウムの脱硝装置。 ２ 噴霧ノズルを有する平板型流動層を用いて硝
   酸ウラニルまたは／および硝酸プルトニウムを熱
   分解により脱硝して連続的に三酸化ウランまた
   は／および二酸化プルトニウムを製造する硝酸ウ
   ラニルまたは／および硝酸プルトニウムの脱硝装
   置において、装置本体下部を並列した複数個の錐
   状のコーン部とし、かつ該複数個のコーン部のそ
   れぞれの最低部に流動化気体供給管を開口せしめ
   るとともに該流動化気体供給管にそれぞれ流量調
   整手段を取り付けたことを特徴とする硝酸ウラニ
   ルまたは／および硝酸プルトニウムの脱硝装置。 ３ 噴霧ノズルを有する平板型流動層を用いて硝
   酸ウラニルまたは／および硝酸プルトニウムを熱
   分解により脱硝して連続的に三酸化ウランまた
   は／および二酸化プルトニウムを製造する硝酸ウ
   ラニルまたは／および硝酸プルトニウムの脱硝装
   置において、装置本体下部を並列した複数個の錐
   状のコーン部とし、該複数個のコーン部のそれぞ
   れの最低部に三酸化ウランまたは／および二酸化
   プルトニウム粗大粒子抜出管を開口させ、かつ該
   抜出管にそれぞれ流動化気体供給管を接続すると
   ともに該流動化気体供給管にそれぞれ流量調整手
   段を取り付けたことを特徴とする硝酸ウラニルま
   たは／および硝酸プルトニウムの脱硝装置。