【発明の詳細な説明】[Detailed description of the invention]
〔発明の技術分野〕
本発明は中性子吸収材の改良に関する。
〔発明の技術的背景とその問題点〕
水冷却型原子炉における従来の中性子吸収材料
としてはボロンカーバイト（B4C）が特に用いら
れていることがよく知られている。このボロンカ
ーバイトは粉末であることから密閉容器内に約70
％の密度を保つて充填されていることが普通であ
る。この密閉容器は通常ポイズンチユーブと称さ
れるステンレス製の細長いチユーブより成りこの
中にボロンカーバイトが充填される。すなわち第
１図に示すように断面がほぼ円筒形にステンレス
鋼で形成されると共に、その内部には平均粒径約
100μのボロンカーバイトより成る中性子吸収材
粉体１３が充填密封されている。この中性子吸収
材１３は上記したように密度約70％で充填されて
いるのでその円筒内での粉体の移動は少ないが、
この移動を押えるために上記ポイズンチユーブ１
４内の中間部の各所にボール状の中性子吸収材移
動防止体１０をポイズンチユーブ壁の一部を変形
させて固定してある。
さて上記ボロンカーバイトは粉体であることか
らその飛散を防止するためにも上記ポイズンチユ
ーブ１４はその端部を封着体１１によつて完全に
封着する必要がある。
ところが封着された中性子吸収材１３は制御棒
に取り付けられて駆動した場合には上記ポイズン
チユーブ１４内で移動が始まり上記移動防止体１
０の上方近辺にのみ集中してしまい、同図に示す
ように空間１２が形成され易く極端な場合には中
性子吸収体１３の下方には吸収体の存在がなくな
り、この部分での中性子吸収能力が失なわれてし
まい第２図曲線Ａに示すように中性子吸収特性が
不均一となる場合があり中性子制御特性を劣化さ
せる一つの原因を作つている。
また、上記中性子吸収体１３であるボロンカー
バイトは中性子吸収断面積が大きいので吸収材と
しては有利であるが、中性子と反応する（ｎ、
α）反応即ち5B10＋0n1＝3Li7＋2He4は発熱反応
でありボロンカーバイトはその発熱による温度上
昇とヘリウムガス発生により膨潤しポイズンチユ
ーブ内で上記の通り粉体の不所望の移動を起した
り、チユーブ内の内圧を高くしたりして場合によ
つてはチユーブの破壊も発生する場合がある。従
つて上記中性子吸収材９を有するポイズンチユー
ブではその寿命が短かいという難点がある。また
ポイズンチユーブはチユーブ本体と中性子吸収材
と移動防止体とで形成されているので構成が複雑
であると共に粉体をチユーブ本体内に充填しなけ
ればならないということ及び移動防止体をカシメ
等の手段を用いて嵌挿固定する必要があること等
から作業性が悪くなり易いという欠点もある。
本発明は上記種々の難点を除去するように改良
したものである。
〔発明の目的〕
本発明の目的は中性吸収元素が使用中に移動し
なく、かつ均一に分散するようにした中性子吸収
材を提供することである。
本発明の他の目的は構造が簡単である中性子吸
収材を提供することである。
本発明の更に他の目的は軽量化された中性子吸
収材を提供することである。
本発明の更に他の目的は製造が容易で作業性の
よい中性子吸収材を提供することである。
本発明の更に他の目的は寿命の長い中性子吸収
材を提供することである。
〔発明の概要〕
本発明は
TM100-aHfa
TMはFe、Niの少なくとも１種
ａは８〜85原子％
もしくは
TM100-a-bADbHfa
TMはFe、Niの少なくとも１種
ADは
(イ) Crを20原子％以下
(ロ) Sm、Gd、Er、Eu、Dy、Rh、Re、Ir、
Ag、Auの少なくとも１種を３％以下
の前記(イ)、(ロ)の群から選ばれた少なくとも１種
ａは８〜85原子％
ｂは30原子％以下
で示される非晶質合金からなる事を特徴とする中
性吸収材である。
つまり本発明は中性子吸収断面積の大きい金属
を含む非晶質合金で中性子吸収材を形成したもの
である。すなわち結晶質では存在できない中性子
吸収断面積の大きい金属の成分比を非晶質にする
ことによつて数倍から数十倍に添加することが可
能となり、しかもリボン状の箔片が得られること
から軽量化が達成出来た。
また都合のよいことに箔状を呈し、かつ機械的
性質にも優れた中性子吸収材に形成出来ることも
判明した。上記を確認するために中性子吸収断面
積の大きい元素であるハフニウム（Hf）を第２
成分として８〜85％（原子比）に第１成分である
鉄（Fe）、ニツケル（Ni）または鉄ニツケル元素
を混合して非晶質合金を作つた。この非晶質合金
は巾約100mm厚さ約20〜80μｍの均一なリボン状
に形成され、かつ中性子吸収元素であるボロンも
均一に分散されている中性子吸収材が得られる。
なお上記ハフニウムの添加量は原子比で８％未
満では中性子吸収能力が期待出来ないので中性子
吸収材を多数重ね合わせて用いなければならない
ので不経済である。また85％を越えると機械的性
質にも優れ且つ均一にハフニウムの分散した非晶
質薄板を得ることは現在の技術力では困難であ
る。
更に第３成分としてクロム原子比で20％以下に
保つて添加することも出来る。この場合20％を越
える場合は次の点で注意が必要である。上記の第
３成分は、耐蝕性を向上させることが出来、苛酷
の使用状態への用途に好適する。クロムを20％以
下と限定したのは非晶質合金製造技術の問題があ
り、これを超える添加では非晶質といえども合金
化は難しい。また更に第４成分としてサマリウム
（Sm）、カドリウム（Gd）、ユウロピユーム
（Eu）、エルビウム（Er）、ジスプロシウム
（Dy）ロジウム（Rh）、レニウム（Re）、イリジ
ウム（Ir）、金（Au）、銀（Ag）の一種以上を３
％以下添加する事ができる。これによつて中性子
の吸収能力を更に高めることが可能である。しか
し３％を超えるとなると製造上の問題から均一な
非晶質薄板を得ることは困難である。
しかしながら、上記第３成分乃至第４成分の合
計は30％を越えると次の点で好ましくない。しか
し上記範囲内であればどのような組合せをしても
本願の所期の目的を達成する事が出来る。
即ち、上記第３成分〜第４成分の元素の合計が
30％を越えると非晶質といえども現在の技術では
一様な薄板状を工業的に得ることは難しい。
上記はいずれも中性子吸収能力が全体的に均一
であると共に箔状リボンとなつて軽量化が計られ
中性子吸収元素の不所望な移動もないこと、ある
いは非晶質合金化するのみで中性子吸収元素を分
散配置することが出来るので製造が容易であるこ
とが確認された。また中性子吸収元素は非晶質に
すると上記のように結晶質の場合と比較して数十
倍も多量に入れられるがこれにも限度があるが、
更に能力を増大するために他の元素を入れること
によつて従来と比較にならないほど多量に分散出
来るという特徴を有する。
〔発明の実施例〕
次に実施例について説明する。
実施例 １
中性子吸収断面積の大きい元素として上記第２
成分であるハフニウム（Hf）を原子比で80％第
１成分としてニツケル（Ni）を同15％及び第３
成分のクロム（Cr）を同じく５％を混合してこ
れを第１図に示す如く石英製容器１で1250℃に加
熱装置２によつて加熱溶融する。この溶融合金を
直径0.4mmのノズル５から0.2気圧の圧力を押し出
すと共に直径200mmの回転圧延ローラ３，３の間
に挿入して2000rpmの高速回転で急冷し巾３mm、
厚さ40μｍのリボン状非晶質合金製中性子吸収材
５を形成した。
この中性子吸収材５は結晶化温度が480℃であ
り中性子吸収材として用いられる原子炉において
十分耐え得ることが確認されている。
又第１図のポイズンチユーブと同様の長さのリ
ボンを形成し、中性子吸収能を測定した結果第２
図曲線Ｂに示す如く、極めて均一な能力を有する
事が確認された。
実施例 ２
原子比でハフニウム（Hf）を85％、ニツケル
（Ni）を10％残りが鉄（Fe）から成る合金を上記
同様の方法で非晶質合金化し、非晶質合金製中性
子吸収材を作つた。
次に上記実施例を含め各種組成の非晶質合金の
中性子吸収断面積を従来のB4C、及び近年使用の
検討されているHfとの比で第１表に示す。
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION The present invention relates to improvements in neutron absorbers. [Technical background of the invention and its problems] It is well known that boron carbide (B 4 C) is particularly used as a conventional neutron absorbing material in water-cooled nuclear reactors. Since this boron carbide is a powder, it is stored in a sealed container for approximately 70 minutes.
% density is usually maintained. This airtight container consists of an elongated tube made of stainless steel, usually called a poison tube, into which boron carbide is filled. In other words, as shown in Figure 1, it is made of stainless steel and has an almost cylindrical cross section, and inside it is made of stainless steel with an average grain size of approximately
A neutron absorbing material powder 13 made of 100μ boron carbide is filled and sealed. As described above, this neutron absorbing material 13 is filled with a density of about 70%, so there is little movement of powder within the cylinder.
In order to suppress this movement, the above poison tube 1
Ball-shaped neutron absorbing material movement preventers 10 are fixed at various locations in the intermediate portion of the poison tube 4 by deforming a portion of the poison tube wall. Since the boron carbide is a powder, it is necessary to completely seal the ends of the poison tube 14 with the sealing body 11 in order to prevent it from scattering. However, when the sealed neutron absorber 13 is attached to a control rod and driven, it begins to move within the poison tube 14 and the movement preventer 1
As shown in the figure, a space 12 is likely to be formed, and in an extreme case, there is no absorber below the neutron absorber 13, and the neutron absorption capacity in this area decreases. As a result, the neutron absorption characteristics may become non-uniform as shown in curve A in Figure 2, which is one of the causes of deterioration of the neutron control characteristics. In addition, boron carbide, which is the neutron absorber 13, has a large neutron absorption cross section and is therefore advantageous as an absorber, but it reacts with neutrons (n,
α) Reaction, 5B 10 +0n 1 =3Li 7 +2He 4 , is an exothermic reaction, and boron carbide swells due to the temperature rise due to the heat generation and the generation of helium gas, causing undesired movement of the powder in the poison tube as described above. In some cases, the tube may be destroyed by increasing the internal pressure inside the tube. Therefore, the poison tube having the neutron absorbing material 9 has a short lifespan. Furthermore, since the poison tube is made up of a tube body, a neutron absorbing material, and a movement prevention body, the structure is complicated, and the powder must be filled into the tube body, and the movement prevention body must be crimped or other means. There is also the drawback that workability tends to deteriorate because it is necessary to insert and fix the device using a screw. The present invention has been improved to eliminate the various drawbacks mentioned above. [Object of the Invention] An object of the present invention is to provide a neutron absorbing material in which a neutral absorbing element does not move during use and is uniformly dispersed. Another object of the present invention is to provide a neutron absorber having a simple structure. Still another object of the present invention is to provide a neutron absorbing material that is lightweight. Still another object of the present invention is to provide a neutron absorbing material that is easy to manufacture and has good workability. Yet another object of the present invention is to provide a neutron absorber with a long lifetime. [Summary of the Invention] The present invention is TM 100-a Hfa TM is Fe and at least one of Ni, a is 8 to 85 atomic %, or TM 100-ab ADbHfa TM is Fe and at least one of Ni, AD is (a) Cr 20 atomic% or less (b) Sm, Gd, Er, Eu, Dy, Rh, Re, Ir,
At least one selected from the groups (a) and (b) above, containing at least 3% of at least one of Ag and Au, a of 8 to 85 atom%, and b of an amorphous alloy of up to 30 atom%. It is a neutral absorbent material characterized by the following. That is, in the present invention, a neutron absorbing material is formed of an amorphous alloy containing a metal having a large neutron absorption cross section. In other words, by making the component ratio of a metal with a large neutron absorption cross section, which cannot exist in a crystalline state, into an amorphous state, it becomes possible to add several times to several tens of times more, and ribbon-shaped foil pieces can be obtained. We were able to achieve weight reduction. It has also been found that it can conveniently be formed into a neutron absorbing material that is foil-like and has excellent mechanical properties. To confirm the above, hafnium (Hf), an element with a large neutron absorption cross section, was
An amorphous alloy was prepared by mixing 8 to 85% (atomic ratio) of the first component, iron (Fe), nickel (Ni), or iron-nickel element. This amorphous alloy is formed into a uniform ribbon shape with a width of about 100 mm and a thickness of about 20 to 80 μm, and a neutron absorbing material is obtained in which boron, which is a neutron absorbing element, is also uniformly dispersed. Note that if the amount of hafnium added is less than 8% in atomic ratio, neutron absorption ability cannot be expected, and therefore a large number of neutron absorbing materials must be stacked and used, which is uneconomical. Furthermore, if it exceeds 85%, it is difficult to obtain an amorphous thin plate with excellent mechanical properties and evenly dispersed hafnium with the current technology. Furthermore, it is also possible to add chromium as a third component, keeping the chromium atomic ratio below 20%. In this case, if it exceeds 20%, the following points need to be taken into consideration. The third component described above can improve corrosion resistance and is suitable for use in severe usage conditions. The reason why chromium was limited to 20% or less was due to problems with the manufacturing technology of amorphous alloys, and adding more than this makes it difficult to form an alloy even though it is amorphous. Furthermore, as the fourth component, samarium (Sm), cadrium (Gd), europium (Eu), erbium (Er), dysprosium (Dy), rhodium (Rh), rhenium (Re), iridium (Ir), gold (Au), 3 or more types of silver (Ag)
% or less can be added. This makes it possible to further increase the neutron absorption capacity. However, if it exceeds 3%, it is difficult to obtain a uniform amorphous thin plate due to manufacturing problems. However, if the total of the third and fourth components exceeds 30%, it is unfavorable for the following reasons. However, the intended purpose of the present application can be achieved with any combination within the above range. That is, the sum of the elements of the third to fourth components is
If it exceeds 30%, even though it is amorphous, it is difficult to industrially obtain a uniform thin plate shape using current technology. In all of the above, the neutron absorption capacity is uniform throughout, the weight is reduced by forming a foil-like ribbon, and there is no undesirable movement of the neutron absorption element, or the neutron absorption element is simply made into an amorphous alloy. It was confirmed that manufacturing is easy because the components can be distributed and arranged. In addition, when the neutron absorbing element is made amorphous, it can be contained in an amount tens of times more than when it is crystalline, as mentioned above, but there is a limit to this.
Furthermore, by adding other elements to increase the ability, it has the characteristic that it can be dispersed in an incomparably large amount compared to conventional methods. [Embodiments of the Invention] Next, embodiments will be described. Example 1 The above-mentioned second element has a large neutron absorption cross section.
Hafnium (Hf) is an atomic ratio of 80% as the first component, nickel (Ni) as 15% and third component.
The same 5% chromium (Cr) component was mixed and melted by heating to 1250° C. in a quartz container 1 using a heating device 2, as shown in FIG. This molten alloy is pushed out with a pressure of 0.2 atm from a nozzle 5 with a diameter of 0.4 mm, and is inserted between rotating rolling rollers 3 and 3 with a diameter of 200 mm, and is rapidly cooled at a high speed of 2000 rpm to a width of 3 mm.
A ribbon-shaped amorphous alloy neutron absorbing material 5 having a thickness of 40 μm was formed. It has been confirmed that this neutron absorbing material 5 has a crystallization temperature of 480° C. and can withstand sufficiently in a nuclear reactor where it is used as a neutron absorbing material. In addition, we formed a ribbon with the same length as the poison tube shown in Figure 1, and measured the neutron absorption capacity.
As shown in curve B in the figure, it was confirmed that the performance was extremely uniform. Example 2 An alloy consisting of 85% hafnium (Hf), 10% nickel (Ni), and the remainder iron (Fe) in atomic ratio was made into an amorphous alloy in the same manner as above to produce a neutron absorbing material made of an amorphous alloy. I made it. Next, Table 1 shows the neutron absorption cross sections of amorphous alloys of various compositions, including the above examples, in comparison with conventional B 4 C and Hf, which has been considered for use in recent years.
【表】【table】
〔発明の効果〕〔Effect of the invention〕
本発明中性子吸収材は上記で明らかなように中
性子吸収断面積の大きい元素を十分に合金化し得
る非晶質合金で形成することによつて非晶質の特
徴を生かして中性子吸収能力の高い中性子吸収材
を得ることが出来た。すなわち従来合金になりに
くい中性子吸収断面積の大きい金具の成分混合比
を結晶質では成形不可能とされていた混合比まで
添加することが非晶質にすることによつて始めて
得られた。そしてさらに上記中性子吸収材は20〜
80μｍの厚であつて箔状でしかも機械的強度が強
く、加工性がよく任意形性に成形出来る。更に上
記中性子吸収元素は非晶質合金中に均一に分散し
ているので中性子吸収能力が均一化されていてし
かも中性子との反応等によつて移動することがな
く長期にわたつて所期の特性を維持出来るので長
寿命化が可能となつた。
また20〜80μｍという極めて薄い箔状となつて
いるので中性子吸収材としても重量がポイズンチ
ユーブ等に対し格段に相違して軽量化されるとい
う特徴がある。
上記本発明中性子吸収材は次のように用いて好
適な結果が得られる。
先ず制御棒の中性子吸収材として用いることが
出来る。この場合種々の点で極めて有利である。
従来のボロンカーバイト入りポイズンチユーブ
に代えて本発明中性子吸収材を用いると、その構
造が一変して極めて簡略化され、ポイズンチユー
ブ、ブレード等を不用とし、一つの支持枠だけで
たりる。また必要に応じて上記中性子吸収材を積
層して、その能力を調整することが出来る。これ
は中性子吸収材の厚さが極めて薄い箔状である点
を巧みに利用することが出来る。更にその能力を
部分的に変化したい場合には中性子吸収材の積層
を部分的に変化させることによつて容易に得られ
るという特徴もある。このように積層しても軽量
であるから制御棒が大型化するおそれは全くな
い。また軽量化された制御棒は駆動が容易となり
駆動機構が簡略されると共にスピードリミツタを
省くことが可能となる。この場合の使用温度は約
280℃であり、上記中性子吸収材の結晶化温度は
約400℃以上もあるので、中性子吸収元素の不所
望な作用低下はほとんどない。
また臨床の中性子遮蔽材としても使用すること
が出来る。すなわち、上記中性子吸収材は箔状で
あるということ機械的強度がすぐれていること、
及び加工性に極めて優れていることの利を生かし
て例えば中性子吸収材を300〜400mmの巾の広いも
ので作り、この一部にプレス等で透孔を設け、こ
の透孔を介して中性子を疾患部に照射する場合に
他の部分を中性子から保護する場合に利用出来
る。
すなわち、例えばガン治療に中性子を患部に照
射して使用する場合である。この場合に患部のみ
に照射してガン細胞を絶滅させる等を行つている
がこのガン細胞以外の正常組織が中性子照射を受
けない様に遮蔽体として用いることが出来る。こ
の場合、上記中性子吸収材は薄いので照射部に密
接保持出来るから患部以外の部分を能率よく保護
し得るという特徴を有する。
なお鉛を含むγ線遮蔽材と本発明上記中性子吸
収材とを併用した中性子及びγ線遮蔽体を作るこ
とが出来る。この場合も非晶質の柔軟性を生かし
て組み込みして極めて効果がある。
現用の原子炉使用済燃料は、放射能が高く廃棄
物として処理あるいは再使用の為に回収するまで
に数年間使用済燃料ラツクの水槽の中に保管し放
射能低減を待つ。その際、燃料集合体の型で水槽
の中に保管し、集合体と集合体の間にはボロン入
アルミニウムが間仕切りとして挿入されており、
飛び出して来た中性子を吸収し核反応が起こらな
い様にしている。集合体と集合体の間仕切りに本
発明の非晶質中性子吸収材のうち中性子吸収断面
積の大きい元素を添加した吸収材を使用すると集
合体と集合体の距離を短縮することが出来る。こ
れは益々需要の高まる原子力発電に伴なう使用済
燃料の保管に使用済燃料ラツク容積拡大に対して
経済的に貢献する。
As is clear from the above, the neutron absorbing material of the present invention is made of an amorphous alloy that can sufficiently alloy elements with a large neutron absorption cross section. I was able to obtain absorbent material. In other words, it was only possible to add the ingredients of a metal fitting with a large neutron absorption cross section, which is difficult to form into an alloy, to a mixing ratio that was considered impossible to form in a crystalline form by making it amorphous. Furthermore, the above neutron absorbing material is 20~
It is 80 μm thick, foil-like, has strong mechanical strength, and has good workability and can be molded into any shape. Furthermore, since the above-mentioned neutron-absorbing elements are uniformly dispersed in the amorphous alloy, the neutron-absorbing ability is uniform, and they do not migrate due to reactions with neutrons, so the desired characteristics can be maintained over a long period of time. This makes it possible to extend the service life. Furthermore, since it is in the form of an extremely thin foil of 20 to 80 μm, it has the advantage of being much lighter in weight as a neutron absorbing material, compared to poison tubes and the like. The above-mentioned neutron absorbing material of the present invention can be used in the following manner to obtain suitable results. First, it can be used as a neutron absorber in control rods. This case is extremely advantageous in various respects. When the neutron absorbing material of the present invention is used in place of the conventional poison tube containing boron carbide, the structure is completely changed and extremely simplified, eliminating the need for poison tubes, blades, etc., and requiring only one support frame. Further, the ability of the neutron absorbing material can be adjusted by laminating the neutron absorbing materials as necessary. This can be done by taking advantage of the fact that the neutron absorbing material is extremely thin in the form of a foil. Furthermore, if it is desired to partially change the ability, this can be easily achieved by partially changing the lamination of the neutron absorbing material. Even if they are stacked in this way, there is no risk of the control rod becoming larger because it is lightweight. Furthermore, the lighter control rod is easier to drive, the drive mechanism is simplified, and a speed limiter can be omitted. The operating temperature in this case is approx.
280° C., and the crystallization temperature of the neutron absorbing material is about 400° C. or higher, so there is almost no undesirable decrease in the effect of the neutron absorbing element. It can also be used as a clinical neutron shielding material. In other words, the neutron absorbing material is foil-shaped and has excellent mechanical strength.
Taking advantage of its excellent workability, for example, a neutron absorbing material is made of a wide material with a width of 300 to 400 mm, a hole is formed in a part of the material using a press, etc., and neutrons are absorbed through this hole. It can be used to protect other areas from neutrons when irradiating diseased areas. That is, for example, when neutrons are used to irradiate an affected area in cancer treatment. In this case, neutrons are irradiated only to the affected area to exterminate cancer cells, but neutrons can be used as a shield to prevent normal tissues other than cancer cells from receiving neutron irradiation. In this case, since the neutron absorbing material is thin, it can be held closely to the irradiated area, so that it can efficiently protect areas other than the affected area. Note that it is possible to make a neutron and gamma ray shielding body using a gamma ray shielding material containing lead and the neutron absorbing material of the present invention in combination. In this case as well, it is extremely effective to incorporate the material by taking advantage of the flexibility of the amorphous material. Spent fuel from current nuclear reactors is highly radioactive and is stored in a tank in a spent fuel rack for several years to reduce its radioactivity before it can be treated as waste or recovered for reuse. At that time, the fuel assemblies are stored in a water tank, and boron-containing aluminum is inserted between the assemblies as a partition.
It absorbs the neutrons that fly out and prevents nuclear reactions from occurring. If an absorbing material containing an element having a large neutron absorption cross section among the amorphous neutron absorbing materials of the present invention is used as a partition between the aggregates, the distance between the aggregates can be shortened. This will economically contribute to expanding the capacity of spent fuel racks for storing spent fuel due to the ever-increasing demand for nuclear power generation.
【図面の簡単な説明】[Brief explanation of the drawing]
第１図は従来の中性子吸収材であるポイズンチ
ユーブの一部を断面して内部を示す側面図、第２
図はその中性子吸収能力特性図、第３図は本発明
に係る中性子吸収材の製造装置の一部を示す側面
図である。
Figure 1 is a side view showing the inside of a poison tube, which is a conventional neutron absorbing material, partially cut away.
The figure is a characteristic diagram of its neutron absorption capacity, and FIG. 3 is a side view showing a part of the neutron absorbing material manufacturing apparatus according to the present invention.