JPS631726B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPS631726B2 JPS631726B2 JP55092929A JP9292980A JPS631726B2 JP S631726 B2 JPS631726 B2 JP S631726B2 JP 55092929 A JP55092929 A JP 55092929A JP 9292980 A JP9292980 A JP 9292980A JP S631726 B2 JPS631726 B2 JP S631726B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- metal
- components
- particle layer
- electrode
- plating
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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Landscapes
- Ceramic Capacitors (AREA)
- Apparatuses And Processes For Manufacturing Resistors (AREA)
- Non-Adjustable Resistors (AREA)
- Fixed Capacitors And Capacitor Manufacturing Machines (AREA)
Description
本発明は製造容易、安価にして、諸特性の安定
したセラミツク電子部品を製造できるようにする
ことを目的とするセラミツク電子部品の製造方法
に関するものである。 従来から誘電体、圧電体、半導体等の機能特性
を利用したセラミツク電子部品の電極材料の製造
に際し、磁器素体の表面にAg、Ag−Pd、Ag−
Pt、Ag−Ni、等の貴金属を主体とした焼付電極
法が実用化されている。しかし近年の貴金属の高
騰に伴ない、各メツキ方法が開発されつつある。
しかしながらこれら方法にも多くの欠点がある。
例えば、磁器素体表面に焼付銀電極を形成し、そ
の後ニツケル電極や銅電極を電解メツキ法により
設けることも可能であるが、この方法では焼付金
属層表面が粗面で多くの小孔が存在するため、メ
ツキ処理においてメツキ液がこの小孔内部に浸透
し、焼付金属層と磁器素体の付着強度を劣化させ
る欠点があつた。他の方法としては無電解メツキ
法が用いられており、無電解ニツケルメツキ法は
最初に塩化錫と塩化パラジウムを化学的反応によ
り触媒活性化処理を施すことが一般的であつた。
しかしセラミツク電子部品用の電極として使用す
る場合には多くの問題点がある。即ち電極材料及
び関連材料の種類、取付方法によつて引張強度
(銀焼付電極に比べ1/2に低下)、さらには電気的
特性(寿命テストによる特性劣化)等が著しく劣
化するものであつた。例えば磁器コンデンサ、圧
電素子、半導体素子に電極を形成する場合、無電
解ニツケルメツキ法はその工法性質上、基板全周
表面上に形成され易く、その場合は周側面の被膜
を研削除去して対向容量電極を形成するが、この
場合は沿面耐電圧距離は基板の厚みで決定し、電
極周端部における電界の集中によつて絶縁破壊が
起り易く、基板の厚みを余り薄くすることはでき
ないものであつた。又これらの方法に対し部分メ
ツキ方法としては磁器表面に所要パターンの金属
層を形成するに際、あらかじめ磁器表面の所要部
に樹脂のメツキレジストを付与し、次いで磁器面
を活性化したのちメツキレジストを除去し、その
後無電解メツキを施して磁器表面に金属層を形成
する方法、又真空蒸着法、フオトエツチング法等
種々の方法があるが、何れもセラミツク電子部品
用電極としては満足する結果が得られない。即ち
従来から知られているメツキ付与方法ではメツキ
の密着性が悪く、特に小型化を目的としたコンデ
ンサ製品の素体厚みは0.1〜0.3m/mと薄く、形
状は4.5〜16φと種々あり、量産性を考慮した場
合、困難であつた。さらに容量値を少しでも大き
く得るために、全面に電極を形成した場合は上述
したように寿命特性が極度に悪く、信頼性上から
は磁器面の電極部に縁を設けることが設計上必要
であつた。 本発明は上記の多くの欠点を除去し、寿命特性
において著しく安定した特性を有するセラミツク
電子部品の製造方法に関するものである。即ち本
発明は誘電体、圧電体、半導体等のセラミツク基
板の必要個所にAg成分が99.5〜55wt%、Co、
Fe、Sn、Mo、W、Mn、Zn、Cu成分の1種ある
いは2種以上の成分が0.5〜45wt%の比率範囲内
の電極材料と、有機質バインダとからなる混合ペ
イントを付与し、その後350℃〜880℃の温度範囲
で熱処理を施し、基板上に0.1〜1.5μの金属微粒
子層を形成し、その後Pd、Pt、Ph、Os、Ir、Ru
の金属イオンのうち少なくとも1種が含まれてい
る溶液中で置換処理を施し、その後無電解メツキ
法によりニツケル又は銅の金属電極を形成するこ
とを特徴とするものであり、本発明の方法によつ
て得られた電極は従来迄の焼付銀電極法によつて
得られた物に対し非常に良好な特性を有し充分な
機能を得ることができるものである。 以下本発明の実施例について説明する。誘電体
セラミツク基板としてはPbTiO3−BaTiO3−
SrTiO3−Bi2O3系の素体を用い、厚み0.15〜
1.3m/m、形状4φ〜12φの基板の表面を粗くする
ためにフツ酸及び硝酸で表面処理を行なつた後、
基板(素子)の両面に1m/mの縁が残るような
マスクを用い、吹付あるいは印刷方法を用いた。
尚Ag化合物が1種又は2種以上が含まれている
ペイントの作成としては、Ag粉末及び各種金属
粉末を用い、成分割合としては金属成分が5〜
30wt%、アミド系、フエノール系、セルローズ
系等の有機バインダ成分を5〜10wt%、エチル
セロセルブ、ブチルカルビトール、アルコール等
の溶剤成分を残分として用い、印刷用としては粘
度(約30000〜60000cps)を吹付用(100〜
400cps)に調整しセラミツク基板の裏表に付与し
た。その後80℃〜100℃の温度で乾燥し溶剤を蒸
発させた後、電気炉を用い、450℃〜880℃の温度
範囲で焼付を行ない0.1〜1.5μの金属あるいは合
金微粒子層を形成し、Pd、Pt、Ph、Os、Ir、Ru
等の金属イオンが0.001wt%含まれている溶液中
で置換処理を施し、その後硫酸ニツケルに次亜燐
酸ナトリウムを含むメツキ液に浸漬してニツケル
膜を形成した。尚銅メツキは硫酸銅を用いて銅膜
を形成した。次にリード端子付の方法としては、
Pb−Sn系主体の半田材料を用い、浸漬法により
リード線を取付け、その後フエノール系被覆樹
脂、ワツクス含浸を行ない完成品とした。尚本発
明でAg成分とMo、W、Mn、Zn、Cu成分の1種
又は2種以上の成分を含むペーストを付与し、そ
の後350℃〜880℃の間で焼付を行なうことの必要
性は、セラミツク基板面に安定した金属微粒子層
を形成することであり、350℃以下では樹脂成分
が残り、金属電極の形成が不安定になり、メツキ
後引張強度が低下する。又損失角も悪化する。
880℃以上では金属成分が一部溶解し、メツキが
困難になる。又電気特性も悪化するため好ましく
ない。尚銀成分99.5%以上、Co、Fe、Sn、Mo、
W、Mn、Zn、Cu成分0.5%以下では基板との接
着強度が低下し好ましくない。又Ag成分55wt%
以下、Co、Fe、Sn、Mo、W、Mn、Zn、Cu成
分45wt%以上では酸化膜ができ、電気特性が悪
化し、基板との接着強度も低下するため好ましく
ない。 尚本発明においてペイント焼付後の0.1〜1.5μ
の金属粒子層の上にPt、Pd、Ph、Os、Ir、Ruの
金属を析出させ、さらにNi、Cuメツキを行なう
ことによつて電極としての機能が生じるものであ
る。尚従来からのコンデンサ等の電極材料として
用いられている焼付銀は、焼付後膜厚が3〜20μ
と厚く形成されており、その膜層自体が電極層と
して利用できるものであるが、本発明の焼付後の
金属粒子層は1.5μ以下と著しく薄く、それ自体で
は電極機能としての働きはなく、又半田付もでき
ないものであり、その後のPd、Pt、Ph、Os、
Ir、Ruの金属析出後Ni、Cuメツキによつて初め
て電極機能として利用でき、半田付も可能になる
ものである。尚、本発明は焼付後の金属粒子層と
して0.1〜1.5μの範囲内で存在しておれば充分に
その機能を発揮することができるもので、コンデ
ンサの電極として利用した場合、1.5μ以上では従
来迄の焼付銀(銀厚み5〜20μ)と比較して価格
的にも特長が無く、特に湿中負荷寿命特性におい
てAgのイオンマイグレーシヨンが発生し好まし
くない。尚本実施例としては誘電体磁器材料のみ
について述べたが、他の圧電体、絶縁体、磁器半
導体等350℃以上に耐えるセラミツク物質であれ
ば全く問題はなく、従来迄の浸漬無電解メツキ法
とは全く異なる新しいメツキ方法により製造した
セラミツク電子部品の製造方法である。尚本発明
において接着強度を向上させるために焼結剤とし
て少量のガラス粉末、あるいはBi2O3、Pb3O4、
B2O3等も効果がある。又Niメツキ等において微
量のCo、Crも硬度を高める効果もある。さらに
スクリーン時の「タレ」防止として炭素粉末、粘
土等の少量添加も効果がある。 後表においてNo.1、9、10、16、17、23は本発
明外の比較例である。No.1〜9迄はペイントの焼
付温度を750℃一定、金属層厚み約0.5μ一定とし、
Ag成分とCo、Fe、Sn、Mo、W、Mn、Zn、Cu
等の金属成分の比率を変化させたもので、No.1は
セラミツクとの接着強度が低く、No.9のように
Ni、Co、Fe、Sn金属成分
したセラミツク電子部品を製造できるようにする
ことを目的とするセラミツク電子部品の製造方法
に関するものである。 従来から誘電体、圧電体、半導体等の機能特性
を利用したセラミツク電子部品の電極材料の製造
に際し、磁器素体の表面にAg、Ag−Pd、Ag−
Pt、Ag−Ni、等の貴金属を主体とした焼付電極
法が実用化されている。しかし近年の貴金属の高
騰に伴ない、各メツキ方法が開発されつつある。
しかしながらこれら方法にも多くの欠点がある。
例えば、磁器素体表面に焼付銀電極を形成し、そ
の後ニツケル電極や銅電極を電解メツキ法により
設けることも可能であるが、この方法では焼付金
属層表面が粗面で多くの小孔が存在するため、メ
ツキ処理においてメツキ液がこの小孔内部に浸透
し、焼付金属層と磁器素体の付着強度を劣化させ
る欠点があつた。他の方法としては無電解メツキ
法が用いられており、無電解ニツケルメツキ法は
最初に塩化錫と塩化パラジウムを化学的反応によ
り触媒活性化処理を施すことが一般的であつた。
しかしセラミツク電子部品用の電極として使用す
る場合には多くの問題点がある。即ち電極材料及
び関連材料の種類、取付方法によつて引張強度
(銀焼付電極に比べ1/2に低下)、さらには電気的
特性(寿命テストによる特性劣化)等が著しく劣
化するものであつた。例えば磁器コンデンサ、圧
電素子、半導体素子に電極を形成する場合、無電
解ニツケルメツキ法はその工法性質上、基板全周
表面上に形成され易く、その場合は周側面の被膜
を研削除去して対向容量電極を形成するが、この
場合は沿面耐電圧距離は基板の厚みで決定し、電
極周端部における電界の集中によつて絶縁破壊が
起り易く、基板の厚みを余り薄くすることはでき
ないものであつた。又これらの方法に対し部分メ
ツキ方法としては磁器表面に所要パターンの金属
層を形成するに際、あらかじめ磁器表面の所要部
に樹脂のメツキレジストを付与し、次いで磁器面
を活性化したのちメツキレジストを除去し、その
後無電解メツキを施して磁器表面に金属層を形成
する方法、又真空蒸着法、フオトエツチング法等
種々の方法があるが、何れもセラミツク電子部品
用電極としては満足する結果が得られない。即ち
従来から知られているメツキ付与方法ではメツキ
の密着性が悪く、特に小型化を目的としたコンデ
ンサ製品の素体厚みは0.1〜0.3m/mと薄く、形
状は4.5〜16φと種々あり、量産性を考慮した場
合、困難であつた。さらに容量値を少しでも大き
く得るために、全面に電極を形成した場合は上述
したように寿命特性が極度に悪く、信頼性上から
は磁器面の電極部に縁を設けることが設計上必要
であつた。 本発明は上記の多くの欠点を除去し、寿命特性
において著しく安定した特性を有するセラミツク
電子部品の製造方法に関するものである。即ち本
発明は誘電体、圧電体、半導体等のセラミツク基
板の必要個所にAg成分が99.5〜55wt%、Co、
Fe、Sn、Mo、W、Mn、Zn、Cu成分の1種ある
いは2種以上の成分が0.5〜45wt%の比率範囲内
の電極材料と、有機質バインダとからなる混合ペ
イントを付与し、その後350℃〜880℃の温度範囲
で熱処理を施し、基板上に0.1〜1.5μの金属微粒
子層を形成し、その後Pd、Pt、Ph、Os、Ir、Ru
の金属イオンのうち少なくとも1種が含まれてい
る溶液中で置換処理を施し、その後無電解メツキ
法によりニツケル又は銅の金属電極を形成するこ
とを特徴とするものであり、本発明の方法によつ
て得られた電極は従来迄の焼付銀電極法によつて
得られた物に対し非常に良好な特性を有し充分な
機能を得ることができるものである。 以下本発明の実施例について説明する。誘電体
セラミツク基板としてはPbTiO3−BaTiO3−
SrTiO3−Bi2O3系の素体を用い、厚み0.15〜
1.3m/m、形状4φ〜12φの基板の表面を粗くする
ためにフツ酸及び硝酸で表面処理を行なつた後、
基板(素子)の両面に1m/mの縁が残るような
マスクを用い、吹付あるいは印刷方法を用いた。
尚Ag化合物が1種又は2種以上が含まれている
ペイントの作成としては、Ag粉末及び各種金属
粉末を用い、成分割合としては金属成分が5〜
30wt%、アミド系、フエノール系、セルローズ
系等の有機バインダ成分を5〜10wt%、エチル
セロセルブ、ブチルカルビトール、アルコール等
の溶剤成分を残分として用い、印刷用としては粘
度(約30000〜60000cps)を吹付用(100〜
400cps)に調整しセラミツク基板の裏表に付与し
た。その後80℃〜100℃の温度で乾燥し溶剤を蒸
発させた後、電気炉を用い、450℃〜880℃の温度
範囲で焼付を行ない0.1〜1.5μの金属あるいは合
金微粒子層を形成し、Pd、Pt、Ph、Os、Ir、Ru
等の金属イオンが0.001wt%含まれている溶液中
で置換処理を施し、その後硫酸ニツケルに次亜燐
酸ナトリウムを含むメツキ液に浸漬してニツケル
膜を形成した。尚銅メツキは硫酸銅を用いて銅膜
を形成した。次にリード端子付の方法としては、
Pb−Sn系主体の半田材料を用い、浸漬法により
リード線を取付け、その後フエノール系被覆樹
脂、ワツクス含浸を行ない完成品とした。尚本発
明でAg成分とMo、W、Mn、Zn、Cu成分の1種
又は2種以上の成分を含むペーストを付与し、そ
の後350℃〜880℃の間で焼付を行なうことの必要
性は、セラミツク基板面に安定した金属微粒子層
を形成することであり、350℃以下では樹脂成分
が残り、金属電極の形成が不安定になり、メツキ
後引張強度が低下する。又損失角も悪化する。
880℃以上では金属成分が一部溶解し、メツキが
困難になる。又電気特性も悪化するため好ましく
ない。尚銀成分99.5%以上、Co、Fe、Sn、Mo、
W、Mn、Zn、Cu成分0.5%以下では基板との接
着強度が低下し好ましくない。又Ag成分55wt%
以下、Co、Fe、Sn、Mo、W、Mn、Zn、Cu成
分45wt%以上では酸化膜ができ、電気特性が悪
化し、基板との接着強度も低下するため好ましく
ない。 尚本発明においてペイント焼付後の0.1〜1.5μ
の金属粒子層の上にPt、Pd、Ph、Os、Ir、Ruの
金属を析出させ、さらにNi、Cuメツキを行なう
ことによつて電極としての機能が生じるものであ
る。尚従来からのコンデンサ等の電極材料として
用いられている焼付銀は、焼付後膜厚が3〜20μ
と厚く形成されており、その膜層自体が電極層と
して利用できるものであるが、本発明の焼付後の
金属粒子層は1.5μ以下と著しく薄く、それ自体で
は電極機能としての働きはなく、又半田付もでき
ないものであり、その後のPd、Pt、Ph、Os、
Ir、Ruの金属析出後Ni、Cuメツキによつて初め
て電極機能として利用でき、半田付も可能になる
ものである。尚、本発明は焼付後の金属粒子層と
して0.1〜1.5μの範囲内で存在しておれば充分に
その機能を発揮することができるもので、コンデ
ンサの電極として利用した場合、1.5μ以上では従
来迄の焼付銀(銀厚み5〜20μ)と比較して価格
的にも特長が無く、特に湿中負荷寿命特性におい
てAgのイオンマイグレーシヨンが発生し好まし
くない。尚本実施例としては誘電体磁器材料のみ
について述べたが、他の圧電体、絶縁体、磁器半
導体等350℃以上に耐えるセラミツク物質であれ
ば全く問題はなく、従来迄の浸漬無電解メツキ法
とは全く異なる新しいメツキ方法により製造した
セラミツク電子部品の製造方法である。尚本発明
において接着強度を向上させるために焼結剤とし
て少量のガラス粉末、あるいはBi2O3、Pb3O4、
B2O3等も効果がある。又Niメツキ等において微
量のCo、Crも硬度を高める効果もある。さらに
スクリーン時の「タレ」防止として炭素粉末、粘
土等の少量添加も効果がある。 後表においてNo.1、9、10、16、17、23は本発
明外の比較例である。No.1〜9迄はペイントの焼
付温度を750℃一定、金属層厚み約0.5μ一定とし、
Ag成分とCo、Fe、Sn、Mo、W、Mn、Zn、Cu
等の金属成分の比率を変化させたもので、No.1は
セラミツクとの接着強度が低く、No.9のように
Ni、Co、Fe、Sn金属成分
【表】
【表】
【表】
が多くなると接着強度、さらには誘電特性も著し
く悪化するものであつた。No.2〜8は良好な特性
を示しており、特にNo.3〜5は良好なものであ
る。尚、上記表において、Co、Fe、Sn、Mo、
W、Mn、Zn、Cuの成分比率の欄では、〓内に記
載した金属成分全ての合計量を記入しており、
個々の金属成分の比率については、任意に設定す
ればよく、要はAg成分以外の金属成分の合計量
が本発明の範囲であればよい。No.10〜16迄は焼付
温度を変化させた実施例であり、最適温度はNo.
13、14であつた。No.10の低い温度及びNo.16の高い
温度の実施例は何れも誘電特性さらには接着強度
も低いものである。No.17〜23は焼付後の金属層の
厚みを変化させたものでNo.17はセラミツクとの接
着性が著しく低く、又寿命後の誘電正接が劣化す
るため好ましくない。No.23の厚い膜ではメツキの
付着量が極度に多くなり設計通りの寸法精度が得
がたく好ましくない。尚磁器コンデンサを量産す
る場合、EIA、JIS規格の等級に伴ない容量値の
許容範囲が決められており、ただ単に特性値が高
いものより決められた範囲内で再現性及び歩留の
著しく良好なものが生産性が良く、本発明も厚み
1.5μ〜0.1μの範囲内において、安定した特性を発
揮するものである。尚No.1〜23迄はAg成分とCu
成分の組成比の実施例であるがNo.24〜27は他の金
属粉末を用いた実施例であり、何れも良好な特性
を示している。 以上の実施例で述べたように本発明によつて得
られたセラミツク電子部品はセラミツク基板への
局部メツキが容易に形成でき、又従来の焼付電極
銀に比べ価格も著しく安価であり、特性的にも良
好なもので現在の貴金属の高騰に充分対処でき、
さらに工業的量産化に適した産業価値の大なるセ
ラミツク電子部品の製造方法である。
く悪化するものであつた。No.2〜8は良好な特性
を示しており、特にNo.3〜5は良好なものであ
る。尚、上記表において、Co、Fe、Sn、Mo、
W、Mn、Zn、Cuの成分比率の欄では、〓内に記
載した金属成分全ての合計量を記入しており、
個々の金属成分の比率については、任意に設定す
ればよく、要はAg成分以外の金属成分の合計量
が本発明の範囲であればよい。No.10〜16迄は焼付
温度を変化させた実施例であり、最適温度はNo.
13、14であつた。No.10の低い温度及びNo.16の高い
温度の実施例は何れも誘電特性さらには接着強度
も低いものである。No.17〜23は焼付後の金属層の
厚みを変化させたものでNo.17はセラミツクとの接
着性が著しく低く、又寿命後の誘電正接が劣化す
るため好ましくない。No.23の厚い膜ではメツキの
付着量が極度に多くなり設計通りの寸法精度が得
がたく好ましくない。尚磁器コンデンサを量産す
る場合、EIA、JIS規格の等級に伴ない容量値の
許容範囲が決められており、ただ単に特性値が高
いものより決められた範囲内で再現性及び歩留の
著しく良好なものが生産性が良く、本発明も厚み
1.5μ〜0.1μの範囲内において、安定した特性を発
揮するものである。尚No.1〜23迄はAg成分とCu
成分の組成比の実施例であるがNo.24〜27は他の金
属粉末を用いた実施例であり、何れも良好な特性
を示している。 以上の実施例で述べたように本発明によつて得
られたセラミツク電子部品はセラミツク基板への
局部メツキが容易に形成でき、又従来の焼付電極
銀に比べ価格も著しく安価であり、特性的にも良
好なもので現在の貴金属の高騰に充分対処でき、
さらに工業的量産化に適した産業価値の大なるセ
ラミツク電子部品の製造方法である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 Ag成分が99.5〜55wt%、Co、Fe、Sn、Mo、
W、Mn、Zn、Cu成分の1種あるいは2種以上の
成分が0.5〜45wt%の比率範囲内の電極材料と、
有機質バインダとからなる混合ペイントをセラミ
ツク基板の必要個所に付与し、その後350℃〜880
℃の温度範囲で熱処理を施し、基板上に0.1〜
1.5μの金属粒子層を形成し、その後Pd、Pt、Rh、
Os、Ir、Ruの金属イオンのうち少なくとも1種
が含まれている溶液中で金属粒子層上にその金属
を析出させる置換処理を施し、その後無電解メツ
キ法によりニツケル又は銅の金属電極を形成する
ことを特徴とするセラミツク電子部品の製造方
法。 2 印刷あるいは吹付可能なペースト中にAg成
分が99.5〜55wt%、Co、Fe、Sn、Mo、W、
Mn、Zn、Cu成分の1種あるいは2種以上の成分
が0.5〜45wt%の比率範囲内の電極材料と、有機
質バインダとからなる混合ペイントを用い、化学
的処理あるいは機械的処理により表面を粗くした
セラミツク基板に端面部が残るように塗布し、そ
の後350℃〜880℃の温度範囲で熱処理を施し、基
板上に0.1〜1.5μの金属粒子層を形成し、その後
Pd、Pt、Rh、Os、Ir、Ruの金属イオンのうち少
なくとも1種が含まれている溶液中で金属粒子層
上にその金属イオンを析出させる置換処理を施
し、その後無電解メツキ法によりニツケル又は銅
メツキの金属電極を形成することを特徴とするセ
ラミツク電子部品の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9292980A JPS5718313A (en) | 1980-07-07 | 1980-07-07 | Method of producing ceramic electronic part |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9292980A JPS5718313A (en) | 1980-07-07 | 1980-07-07 | Method of producing ceramic electronic part |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5718313A JPS5718313A (en) | 1982-01-30 |
| JPS631726B2 true JPS631726B2 (ja) | 1988-01-13 |
Family
ID=14068178
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9292980A Granted JPS5718313A (en) | 1980-07-07 | 1980-07-07 | Method of producing ceramic electronic part |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5718313A (ja) |
-
1980
- 1980-07-07 JP JP9292980A patent/JPS5718313A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5718313A (en) | 1982-01-30 |
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