JPH0141238B2 - - Google Patents
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- JPH0141238B2 JPH0141238B2 JP7466383A JP7466383A JPH0141238B2 JP H0141238 B2 JPH0141238 B2 JP H0141238B2 JP 7466383 A JP7466383 A JP 7466383A JP 7466383 A JP7466383 A JP 7466383A JP H0141238 B2 JPH0141238 B2 JP H0141238B2
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
Description
この発明は、原子力発電所の原子炉で使用済と
なつた核燃料を再処理する際に発生する放射性物
質を含んだ排ガスを安全に処理する方法に関する
ものである。 使用済の核燃料を再処理するために、燃料棒を
せん断してこれを硝酸に溶解させる湿式法が採ら
れているが、この溶解工程で、硝酸の蒸気ととも
に、放射性ヨウ素をふくむヨウ素、トリチウム水
をふくむ水、NOX、Kr、Xeなどを含む排ガスが
発生する。このうち硝酸ミスト、水分（トリチウ
ム水を含む）大部分はミストキヤツチヤおよびシ
リカゲル脱湿塔によつて捕促されるが、その排ガ
ス中にはなお、NOX約1vol.％（NO2はその90％
程度）、I220〜200ppm、CO2300ppm程度、H2O
トレース（シリカゲル脱湿塔の運転条件にもよる
が、露点−10〜−15℃程度）、微量のXr、Xeなど
の放射性ガス（残部は空気）が含まれている。 I2を除去する一つの方法として、Agを担持さ
せたゼオライトを使用し、I2をヨウ化銀として回
収する方法が知られているが、効率が悪く、理論
量の５〜10倍ものAgが必要であるという欠点が
ある。また「モレキユラシーブ13X」、ゼオラム
F9」、「モレキユラシーブ5A」、「ゼオラムＡ−５」
などの商品名で市販されているＸ型又はＡ型ゼオ
ライトは、AgなしでもI2を吸着する能力がある
という報告もなされている。しかしながら、これ
らの主結晶格子中のSi：Alの比がほぼ等しいゼ
オライトのほとんどは耐久性がなく、酸が存在す
ると容易に結晶構造自体が崩解して吸着作用がな
くなり吸着剤として使用できなくなるという共通
の欠点を有している。前記のシリカゲル脱湿塔か
ら出た排ガスはNOXやI2を含有しているととも
に、シリカゲル脱湿塔で脱湿したといつても、前
述のように露点−10〜−15℃程度の水分を含有し
ているので、この排ガスがゼオライトを充填した
吸着塔に入ると、ゼオライト中で酸を生成し、吸
着剤としてのゼオライトの崩解を招き、実際の吸
着操作に重大な支障をきたす。 この発明は、上記のような従来法の欠点を除去
するためになされたもので、シリカゲルが水分と
ともにNO2を吸着する能力を有すること（NO2
は大部分HNO3として存在する）、および天然凝
灰岩を通常の方法で水素化することによつて得ら
れた改質天然凝灰岩が良好なI2吸着性と耐酸性を
有していることを見出し、シリカゲルで排ガス中
の水分およびNO2を除去する工程と、上記改質
天然凝灰岩でI2を除去する工程と、残存するNOX
を天然凝灰岩で除去する工程とを組合せることに
より、被処理排ガスが多量の水分を含有していて
も効果的にI2およびNOXを吸着除去できるように
した処理方法を提供することを目的としている。 シリカゲルは一般に水に対してのみ吸着性を示
すものと考えられているが、本発明者は、水分の
存在下でガス中のとくにNO2に対して強い吸着
性を示すことを見出した。すなわち再処理排ガス
からミストを除去し、ついでシリカゲルに接触さ
せた場合には、このガス中に含まれている水分と
ともに、NO2の相当部分を吸着除去することが
可能であり、これは従来は知られていなかつたこ
とである。 たとえば、NO20.84容量％、I280ppm、
H2O0.78％、空気1l／minの混合ガスを、27gのシ
リカゲルに約30時間通した。通ガス量は約1800l
であり、シリカゲル層の重量増加は15.83gであつ
た。このシリカゲルを、N2気流中で550℃に加熱
して脱着させたところ、HNO33.309g、I20.036g、
NO20.2008g、H2O11.71g、計15.26gの脱着物が得
られた。この結果によりI2はほとんど吸着されて
いないが、H2O、HNO3、NO2がよく吸着されて
いることがわかる。 この発明で使用される改質天然凝灰岩は、東北
地方、中国地方、九州地方などで天然に産出する
モルデナイト系またはクリノプチロライト系天然
凝灰岩を適当な方法で水素化および活性化するこ
とによつて得られたものである。この水素化は、
原石を破砕した適当な粒度の粒子を水洗したのち
風乾し、この粒子をたとえば1N−HClで100℃で
30時間還流し、ついで水洗および風乾することに
よつて行うことができる。この明細書において用
語「水素化」は、下記の式に示すように、対象と
する天然凝灰岩のNa成分を水素イオンで置換す
ることを意味する。 Ze−Na+＋H+→Ze−H+＋Na+ この水素化反応は、対象とする天然凝灰岩に直
接HClを作用させることによつて行なわせてもよ
く、またNH4Clなどでイオン交換したのち、加
熱してNH3をとばして水素化するもできる。こ
れら反応は次のとおりである。 ［HClによる直接法］ Ze−Na+＋HCl→ZeH+＋Na+Cl ［NH4Clによる間接法］ Ze−Na+＋NH4 +Cl→Ze−NH4 +＋Na+Cl Ze−NH4 +加熱 ――→ ZeH+＋NH3↑ このようにして水素化された天然凝灰岩は、使
用に先立つて、吸着している水分ばかりでなく、
化学的に結合している結晶水を除去することから
なる活性化を施しておくことが望ましい。この活
性化は、適当な粒度に破砕した天然凝灰岩を約
550℃約１時間保持することによつて行なうこと
ができる。このようにして改質された天然凝灰岩
は、NOXよりもI2に対して良好な吸着性を有する
ことが見出された。 図のグラフは、改質によるI2吸着性の変化をし
らべるテストの結果を示している。このテスト
は、適当なカラム内に各天然凝灰岩吸着剤を充填
して層高12.7cmの吸着層を形成し、このカラムの
頂部から底部に向けてテストガス242gを線速2.3
cm／secで流すことによつて行われた。テストガ
スは、空気（露点−55〜−60℃）をキヤリアガス
とし、その中に0.004重量％のI2を添加したもの
である。この結果から、改質天然凝灰岩吸着剤
が、活性化だけを受けた非改質天然凝灰岩吸着剤
には見られないすぐれたI2吸着性を有しているこ
とが明らかである（図中、〇印が改質、・印が非
改質）。天然凝灰岩が水素化によつてI2吸着性を
示すようになる理由は明確ではないが、水素化さ
れていないモルデナイト系天然凝灰岩のポアサイ
ズが４〜６Å、クリノプチロライト系のものでは
３〜５Åであるのに対して、水素化されたもので
はポアサイズが約10Åに増大していることから、
このポアサイズの増大によつてI2を吸着する性質
が格段に向上したことが一つの理由であると考え
られる。 なおゼオライト系吸着剤においては水素化は公
知であり、その技術も一般化しているが、この場
合の水素化は耐酸性の向上を目的とするものであ
り、また通常のゼオライトを水素化してもI2に対
する吸着性はほとんど向上しない。 上記の改質天然凝灰岩吸着剤からなる吸着層を
通過したガスは、この吸着剤の良好なI2吸着性に
よつてI2をほとんど含まないものになつている
が、核燃料再処理排ガスに含まれているNOXが
かなり残存しているので、I2を除去するための第
２吸着工程に引続いて、NOXを除去するための
第３吸着工程が必要である。この第３吸着工程
は、NOXに対して吸着性を有する通常の吸着剤
を用いて行うことができるが、最も良好な結果
は、モルデナイト系またはクリノプチロライト系
天然凝灰岩に活性化処理だけを施した吸着剤を用
いた場合に得られる。この非改質天然凝灰岩吸着
剤では、NO2はそのまま吸着されるが、NOは吸
着されたのちにNO2に酸化された形態で保持さ
れる。この酸化性態は、上記の天然凝灰岩に銅、
クロム、鉄、コバルト、ニツケル等の金属を活性
センターとして担持させておくことによつてさら
に向上する。 シリカゲルからなる第１の吸着剤層に供給され
る被処理ガスは、せん断燃料棒を溶解槽内で溶解
させる際に発生した排ガスであり、この排ガスに
とくに脱湿などの前処理を施しておく必要はな
く、ミストを除去する程度でよい。この排ガスは
シリカゲルからなる第１の吸着剤層に送られる。
この第１の吸着剤層では、流入ガスの水分の除去
とともに、主としてNO2の吸着除去が行われる
（NO2のほとんどはHNO3の形で存在する）。第１
の吸着剤層を出たガスは、水分がほぼ完全に除か
れており、つぎに上記の改質天然凝灰岩からなる
第２の吸着剤層を通過し、ここでガス中の主とし
てI2が吸着され、さらに天然凝灰岩からなる第３
の吸着剤層を通過することによつて残りのNOX
が吸着除去される。 なお、H2OとNO2を吸着除去する第１吸着工
程のシリカゲル塔は、２塔ないしそれ以上の塔を
用いて、いわゆる追込み方式で行うと水分をより
完全に除去することができ、別個の１塔を脱着、
再生とする連続方式にするのが望ましい。第２吸
着工程、第３吸着工程も同様に連続方式にするこ
とができる。 実施例 直径17.5mm、長さ250mmのカラム内に、その上
端から下端にかけて順次に第１〜第３の吸着剤層
をグラスウールを介して形成した吸着塔を用意し
た。第１の吸着剤層は27.05gのシリカゲル（ユニ
オンカーバイド社製、商品名「Purasiv−N301」
からなり、第２の吸着剤層は、水素化されたモル
デナイト系天然凝灰岩（板戸産）9.50gからなる。
また第３の吸着剤層は、モルデナイト系天然凝灰
岩（板戸産）を破砕したのち550℃で焼成するこ
とによつて活性化したものからなる。この吸着塔
内に、頂部から底部に向けて被処理ガス1.785lを
線速約７cm／secで29.75時間かけて流した。被処
理ガスは、キヤリアガスとしての空気（水分0.78
％）にI280ppm、NO20.84容量％、NO0.10容量％
を添加して調整されたものである。各吸着剤層か
ら流出した処理ガスの組成（容量比）を第１表に
示す。
なつた核燃料を再処理する際に発生する放射性物
質を含んだ排ガスを安全に処理する方法に関する
ものである。 使用済の核燃料を再処理するために、燃料棒を
せん断してこれを硝酸に溶解させる湿式法が採ら
れているが、この溶解工程で、硝酸の蒸気ととも
に、放射性ヨウ素をふくむヨウ素、トリチウム水
をふくむ水、NOX、Kr、Xeなどを含む排ガスが
発生する。このうち硝酸ミスト、水分（トリチウ
ム水を含む）大部分はミストキヤツチヤおよびシ
リカゲル脱湿塔によつて捕促されるが、その排ガ
ス中にはなお、NOX約1vol.％（NO2はその90％
程度）、I220〜200ppm、CO2300ppm程度、H2O
トレース（シリカゲル脱湿塔の運転条件にもよる
が、露点−10〜−15℃程度）、微量のXr、Xeなど
の放射性ガス（残部は空気）が含まれている。 I2を除去する一つの方法として、Agを担持さ
せたゼオライトを使用し、I2をヨウ化銀として回
収する方法が知られているが、効率が悪く、理論
量の５〜10倍ものAgが必要であるという欠点が
ある。また「モレキユラシーブ13X」、ゼオラム
F9」、「モレキユラシーブ5A」、「ゼオラムＡ−５」
などの商品名で市販されているＸ型又はＡ型ゼオ
ライトは、AgなしでもI2を吸着する能力がある
という報告もなされている。しかしながら、これ
らの主結晶格子中のSi：Alの比がほぼ等しいゼ
オライトのほとんどは耐久性がなく、酸が存在す
ると容易に結晶構造自体が崩解して吸着作用がな
くなり吸着剤として使用できなくなるという共通
の欠点を有している。前記のシリカゲル脱湿塔か
ら出た排ガスはNOXやI2を含有しているととも
に、シリカゲル脱湿塔で脱湿したといつても、前
述のように露点−10〜−15℃程度の水分を含有し
ているので、この排ガスがゼオライトを充填した
吸着塔に入ると、ゼオライト中で酸を生成し、吸
着剤としてのゼオライトの崩解を招き、実際の吸
着操作に重大な支障をきたす。 この発明は、上記のような従来法の欠点を除去
するためになされたもので、シリカゲルが水分と
ともにNO2を吸着する能力を有すること（NO2
は大部分HNO3として存在する）、および天然凝
灰岩を通常の方法で水素化することによつて得ら
れた改質天然凝灰岩が良好なI2吸着性と耐酸性を
有していることを見出し、シリカゲルで排ガス中
の水分およびNO2を除去する工程と、上記改質
天然凝灰岩でI2を除去する工程と、残存するNOX
を天然凝灰岩で除去する工程とを組合せることに
より、被処理排ガスが多量の水分を含有していて
も効果的にI2およびNOXを吸着除去できるように
した処理方法を提供することを目的としている。 シリカゲルは一般に水に対してのみ吸着性を示
すものと考えられているが、本発明者は、水分の
存在下でガス中のとくにNO2に対して強い吸着
性を示すことを見出した。すなわち再処理排ガス
からミストを除去し、ついでシリカゲルに接触さ
せた場合には、このガス中に含まれている水分と
ともに、NO2の相当部分を吸着除去することが
可能であり、これは従来は知られていなかつたこ
とである。 たとえば、NO20.84容量％、I280ppm、
H2O0.78％、空気1l／minの混合ガスを、27gのシ
リカゲルに約30時間通した。通ガス量は約1800l
であり、シリカゲル層の重量増加は15.83gであつ
た。このシリカゲルを、N2気流中で550℃に加熱
して脱着させたところ、HNO33.309g、I20.036g、
NO20.2008g、H2O11.71g、計15.26gの脱着物が得
られた。この結果によりI2はほとんど吸着されて
いないが、H2O、HNO3、NO2がよく吸着されて
いることがわかる。 この発明で使用される改質天然凝灰岩は、東北
地方、中国地方、九州地方などで天然に産出する
モルデナイト系またはクリノプチロライト系天然
凝灰岩を適当な方法で水素化および活性化するこ
とによつて得られたものである。この水素化は、
原石を破砕した適当な粒度の粒子を水洗したのち
風乾し、この粒子をたとえば1N−HClで100℃で
30時間還流し、ついで水洗および風乾することに
よつて行うことができる。この明細書において用
語「水素化」は、下記の式に示すように、対象と
する天然凝灰岩のNa成分を水素イオンで置換す
ることを意味する。 Ze−Na+＋H+→Ze−H+＋Na+ この水素化反応は、対象とする天然凝灰岩に直
接HClを作用させることによつて行なわせてもよ
く、またNH4Clなどでイオン交換したのち、加
熱してNH3をとばして水素化するもできる。こ
れら反応は次のとおりである。 ［HClによる直接法］ Ze−Na+＋HCl→ZeH+＋Na+Cl ［NH4Clによる間接法］ Ze−Na+＋NH4 +Cl→Ze−NH4 +＋Na+Cl Ze−NH4 +加熱 ――→ ZeH+＋NH3↑ このようにして水素化された天然凝灰岩は、使
用に先立つて、吸着している水分ばかりでなく、
化学的に結合している結晶水を除去することから
なる活性化を施しておくことが望ましい。この活
性化は、適当な粒度に破砕した天然凝灰岩を約
550℃約１時間保持することによつて行なうこと
ができる。このようにして改質された天然凝灰岩
は、NOXよりもI2に対して良好な吸着性を有する
ことが見出された。 図のグラフは、改質によるI2吸着性の変化をし
らべるテストの結果を示している。このテスト
は、適当なカラム内に各天然凝灰岩吸着剤を充填
して層高12.7cmの吸着層を形成し、このカラムの
頂部から底部に向けてテストガス242gを線速2.3
cm／secで流すことによつて行われた。テストガ
スは、空気（露点−55〜−60℃）をキヤリアガス
とし、その中に0.004重量％のI2を添加したもの
である。この結果から、改質天然凝灰岩吸着剤
が、活性化だけを受けた非改質天然凝灰岩吸着剤
には見られないすぐれたI2吸着性を有しているこ
とが明らかである（図中、〇印が改質、・印が非
改質）。天然凝灰岩が水素化によつてI2吸着性を
示すようになる理由は明確ではないが、水素化さ
れていないモルデナイト系天然凝灰岩のポアサイ
ズが４〜６Å、クリノプチロライト系のものでは
３〜５Åであるのに対して、水素化されたもので
はポアサイズが約10Åに増大していることから、
このポアサイズの増大によつてI2を吸着する性質
が格段に向上したことが一つの理由であると考え
られる。 なおゼオライト系吸着剤においては水素化は公
知であり、その技術も一般化しているが、この場
合の水素化は耐酸性の向上を目的とするものであ
り、また通常のゼオライトを水素化してもI2に対
する吸着性はほとんど向上しない。 上記の改質天然凝灰岩吸着剤からなる吸着層を
通過したガスは、この吸着剤の良好なI2吸着性に
よつてI2をほとんど含まないものになつている
が、核燃料再処理排ガスに含まれているNOXが
かなり残存しているので、I2を除去するための第
２吸着工程に引続いて、NOXを除去するための
第３吸着工程が必要である。この第３吸着工程
は、NOXに対して吸着性を有する通常の吸着剤
を用いて行うことができるが、最も良好な結果
は、モルデナイト系またはクリノプチロライト系
天然凝灰岩に活性化処理だけを施した吸着剤を用
いた場合に得られる。この非改質天然凝灰岩吸着
剤では、NO2はそのまま吸着されるが、NOは吸
着されたのちにNO2に酸化された形態で保持さ
れる。この酸化性態は、上記の天然凝灰岩に銅、
クロム、鉄、コバルト、ニツケル等の金属を活性
センターとして担持させておくことによつてさら
に向上する。 シリカゲルからなる第１の吸着剤層に供給され
る被処理ガスは、せん断燃料棒を溶解槽内で溶解
させる際に発生した排ガスであり、この排ガスに
とくに脱湿などの前処理を施しておく必要はな
く、ミストを除去する程度でよい。この排ガスは
シリカゲルからなる第１の吸着剤層に送られる。
この第１の吸着剤層では、流入ガスの水分の除去
とともに、主としてNO2の吸着除去が行われる
（NO2のほとんどはHNO3の形で存在する）。第１
の吸着剤層を出たガスは、水分がほぼ完全に除か
れており、つぎに上記の改質天然凝灰岩からなる
第２の吸着剤層を通過し、ここでガス中の主とし
てI2が吸着され、さらに天然凝灰岩からなる第３
の吸着剤層を通過することによつて残りのNOX
が吸着除去される。 なお、H2OとNO2を吸着除去する第１吸着工
程のシリカゲル塔は、２塔ないしそれ以上の塔を
用いて、いわゆる追込み方式で行うと水分をより
完全に除去することができ、別個の１塔を脱着、
再生とする連続方式にするのが望ましい。第２吸
着工程、第３吸着工程も同様に連続方式にするこ
とができる。 実施例 直径17.5mm、長さ250mmのカラム内に、その上
端から下端にかけて順次に第１〜第３の吸着剤層
をグラスウールを介して形成した吸着塔を用意し
た。第１の吸着剤層は27.05gのシリカゲル（ユニ
オンカーバイド社製、商品名「Purasiv−N301」
からなり、第２の吸着剤層は、水素化されたモル
デナイト系天然凝灰岩（板戸産）9.50gからなる。
また第３の吸着剤層は、モルデナイト系天然凝灰
岩（板戸産）を破砕したのち550℃で焼成するこ
とによつて活性化したものからなる。この吸着塔
内に、頂部から底部に向けて被処理ガス1.785lを
線速約７cm／secで29.75時間かけて流した。被処
理ガスは、キヤリアガスとしての空気（水分0.78
％）にI280ppm、NO20.84容量％、NO0.10容量％
を添加して調整されたものである。各吸着剤層か
ら流出した処理ガスの組成（容量比）を第１表に
示す。
【表】
以上のようにこの発明方法によれば、シリカゲ
ル、水素化処理されたモルデナイト系またはクリ
ノプチロライト系改質天然凝灰岩、および天然凝
灰岩の３種の吸着剤よる３つの基本的な吸着工程
を組合せたので、被処理排ガスがどれほどの水分
を含んでいたとしても、水分の影響を受けること
なく、I2およびNOXを効果的に吸着除去すること
が可能となる。このため前処理工程が簡素化で
き、吸着工程の管理も容易になるなどの効果が得
られる。
ル、水素化処理されたモルデナイト系またはクリ
ノプチロライト系改質天然凝灰岩、および天然凝
灰岩の３種の吸着剤よる３つの基本的な吸着工程
を組合せたので、被処理排ガスがどれほどの水分
を含んでいたとしても、水分の影響を受けること
なく、I2およびNOXを効果的に吸着除去すること
が可能となる。このため前処理工程が簡素化で
き、吸着工程の管理も容易になるなどの効果が得
られる。
図は改質天然凝灰岩と非改質天然凝灰岩のI2吸
着特性を示すグラフである。
着特性を示すグラフである。
Claims (1)
- １ 使用済核燃料を再処理のために硝酸に溶解さ
せる際に発生するI2およびNOXを含む排ガスを処
理する方法において、シリカゲルからなる第１の
吸着剤層で上記排ガス中の主として水分とNO2
を吸着除去する第１吸着工程と、モルデナイト系
またはクリノプチロライト系天然凝灰岩を水素化
した吸着剤からなる第２の吸着剤層で、上記第１
の吸着剤層を通過したガス中の主としてI2を吸着
除去する第２吸着工程と、モルデナイト系または
（および）クリノプチロライト系天然凝灰岩から
なる第３の吸着剤層で、上記第２の吸着剤層を通
過したガス中に残存するNOXを吸着除去する第
３吸着工程とを備えたことを特徴とする核燃料再
処理排ガスの処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074663A JPS59198395A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58074663A JPS59198395A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59198395A JPS59198395A (ja) | 1984-11-10 |
| JPH0141238B2 true JPH0141238B2 (ja) | 1989-09-04 |
Family
ID=13553694
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58074663A Granted JPS59198395A (ja) | 1983-04-27 | 1983-04-27 | 核燃料再処理排ガスの処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59198395A (ja) |
-
1983
- 1983-04-27 JP JP58074663A patent/JPS59198395A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS59198395A (ja) | 1984-11-10 |
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