JPH0260164B2

JPH0260164B2 -

Info

Publication number: JPH0260164B2
Application number: JP60053043A
Authority: JP
Inventors: Tameyuki Suzuki; Junichi Yasukawa; Toyokazu Nomura; Kazuo Tooda; Naoki Kato; Hitoshi Kamamori; Mitsuru Suginoya; Yumiko Terada; Koji Iwasa
Original assignee: Seiko Epson Corp
Current assignee: Seiko Epson Corp
Priority date: 1985-03-15
Filing date: 1985-03-15
Publication date: 1990-12-14
Also published as: JPS61210329A

Description

【発明の詳細な説明】

以下の順序で本発明を説明する。Ａ産業上の利用分野Ｂ発明の概要Ｃ従来の技術Ｄ発明が解決しようとする問題点Ｅ問題点を解決するための手段および作用Ｆ実施例 F₁ 実施例１応用列１応用例２ F₂ 実施例２ F₃ 実施例３ F₄ 実施例４ F₅ 実施例５ F₆ 実施例６ F₇ 実施例７ F₈ 実施例８ F₉ 実施例９ F₁₀ 実施例10 F₁₁ 実施例11 F₁₂ 実施例12 F₁₃ 実施例13 Ｇ発明の効果Ａ産業上の利用分野この発明は、電着によつて形成される高分子層
によつて製造される多色表面着色体の製造方法に
関し、特に、液晶デイスプレイ等の表示装置のカ
ラーフイルターとして用いられる多色表面着色体
の製造方法に関する。Ｂ発明の概要本発明は、多色表面着色体の製造方法におい
て、基板上に互に絶縁されて配置された複数の導
電層を形成し、次に、それらの導電層上に、電着
性高分子と色素と該電着性高分子の誘電率よりも
高い誘電率を有する粒子を含む溶液から、電着に
より選択的に着色層を形成し、以後その操作を異
なる色の色素で繰り返す事によつて製造すること
を特徴とし、これにより簡便な方法でありなが
ら、多色表面着色体の１つの応用分野である多色
表示装置のカラーフイルターとして用いられた場
合のフイルター層の電気的インピーダンスを低減
し、駆動電圧のロスが少なく、低電圧駆動の多色
表示装置に適した多色表面着色体の製造方法を提
供するものである。Ｃ従来の技術多色表面着色体はカラーTVカメラ等の撮像管
用フイルターとして多く用いられているが、最
近、多色表面着色体の一つの応用として、液晶等
のデイスプレーと組み合わせた多色表示装置が注
目を集めている。第３図に、応用例の１つとしてカラーフイルタ
ーを応用した多色表示装置の一例を示した。第３
図において、１は透明基板、２は任意の図形また
は文字をパターニングされた透明導電膜より成る
表示極、３は表示極２表面に密着して形成された
カラーフイルター、４は透明な対向電極、５は透
明な対向基板である。２枚の基板１，５で挾まれ
た空間に、液晶またはエレクトロクロミツク材料
等の、電圧印加によつて開閉する光学シヤツター
として機能する物質を満たし、カラーフイルター
３，３′，３″を相異なる色調に形成しておけば、
表示極２，２′，２″と対向電極４の間に選択的に
電圧を印加することにより、多色の表示が可能で
ある。カラーフイルターを用いる表示の多色化は、方
法が簡便であり、自由な色調が得られ易く、様々
な表示材料、方式と組み合せて用いることが可能
と考えられるから、実用的効果が極めて大きい。しかし、カラーフイルター（を用いる多色の表
示装置）を製造しようとする場合には、表示極の
パターンと、表示極表面に形成されるカラーフイ
ルターのパターンとが、ズレを生じないように製
造しなければならない。特に、３原色の微細パタ
ーンを用いるカラーグラフイツク表示を実現しよ
うとする場合には、表示極とカラーフイルターと
のパターンの一致は、製造上の困難が大きい重要
な問題である。また多色にするための色変えも工
程を複雑化する要因であり、特に着色を染料によ
る染色によつて実現しようとすると、すでに着色
された部分が次の染色工程によつて二度染めされ
ないように防染という工程が間に入り、さらに複
雑化する。さらに防染技術自体も染料によつて
個々に検討されなければならない困難な問題であ
る。一般的に、カラーフイルターを作成する方法と
しては、スクリーン印刷やフオトリソグラフイー
等の手段を利用するものが考えられている。スク
リーン印刷では防染の必要はないが、パターンの
微細化には限度があり、多色化が進むほど印刷位
置の精度は悪くなり、表示パターンとのずれが生
じる。フオトリソグラフイーでは微細パターンは
可能であるが、色変えの度にフオトリソグラフイ
ー工程を通す必要があり、染色の際に２度染めが
されないような防染法が必要となり、工程が極め
て複雑になり、簡便な多色化手段という利点は失
なわれてくる。そこで本発明者らは特願昭57−233934において
簡便な方法で、表示パターンが微細になつてもパ
ターンずれが生じず、色変えが特殊な防染をほど
こさなくても可能なカラーフイルターの製造方法
として、高分子の電着によりカラーフイルターを
製造することを提案した。Ｄ発明が解決しようとする問題点しかし、いずれの方法においても得られるカラ
ーフイルターは絶縁層であり、実際の表示装置で
は表示電極と表示材料の間に絶縁体が挾まれた形
となり、カラーフイルターによる電圧降下分だけ
駆動電圧のロスを生じ、低電圧駆動の障害となつ
ていただけではなく、マルチプレツクス駆動の際
に重要となる液晶表示装置等の閾特性の急峻性を
悪化させることとなつていた。そこで本発明は主に液晶表示装置の場合、駆動
電源がパルス、もしくは交流であることに着目
し、駆動周波数におけるカラーフイルターのイン
ピーダンスを低減することにより、低電圧駆動及
びマルチプレツクス駆動に適した多色表面着色体
を実現することを目的としている。Ｅ問題点を解決するための手段および作用具体的な実現手段としては、電着により得られ
るカラーフイルターの誘電率を向上させカラーフ
イルターの静電容量を増大することによりインピ
ーダンス低減をめざし、そのために基板上の導電
性薄膜を電極とし、高分子と色素と用いる高分子
の誘電率よりも高い誘電率を有する粒子を含む溶
液から着色層を電着により形成する方法によつて
カラーフイルターに用いられる多色表面着色体を
製造したものである。この方法によれば導電性薄膜を、マスクを利用
した蒸着、スパツタリング、もしくはエツチング
等により所望のパターニングをほどこすことによ
り、高分子と色素と用いる高分子より高い誘電率
を有する粒子が電圧を印加した導電部分に選択的
に電着し、パターン位置のずれのないインピーダ
ンスの少ない着色層を形成することが可能であ
る。またこの操作を繰り返すことにより、多色化
も容易に可能である。この方法に用いられる基板
は、表面が絶縁性であれば、基板との密着性の良
い導電性薄膜層を選ぶことにより、その材質、形
状については制限はない。また得られた着色層は誘電率が増大したことに
より、交流電圧印加した際の電圧降下が少なく、
低電圧駆動に適した多色表示装置が得られる。Ｆ実施例以下、本発明の重要点である高分子の電着によ
る着色層の形成方法について述べる。高分子を電
極上に電着させる手段の１つとして、単量体を電
極上で電気化学的に重合させる方法がある。この
方法の一例として、鉄板上で種々のビニル化合物
を電気化学的に重合させ、高分子皮膜を得たとい
う報告がある（金属表面技術Vo1.19，No.12，
1968）。また最近では、ピロール，チオフエン等
を電気化学的に重合させ、ポリピロール，ポリチ
エニレン等の誘電性高分子を電極上に作成した研
究も盛んに行なわれている。しかし、このよう
な、直接単量体を電気化学的に重合させる手段
は、効率がまだ良くない、得られた膜がすでに着
色しており、着色の任意性に欠ける等、本発明に
用いるには問題点を有している。電極上に高分子を電着させるもう１つの方法と
して、高分子溶液より電極上に高分子を不溶化，
析出させる方法がある。この一例としては、高分子水溶液に顔料を分散
させ、金属を浸漬し電極として用い、該金属上に
着色層を電着させる電着塗装と呼ばれる方法が工
業的に知られており、自動車ボデイのプレコーテ
イング等に用いられている。この方法の原理は、
高分子に親水性基、例えばカルボキシル基を導入
し、そのカルボキシル基を無機アルカリ、有機ア
ミン等で中和，水溶化したものを用いる。そして
水溶液した高分子の水溶液に電極を浸漬し、電圧
を印加すると、水溶液中で解離しているカルボキ
シルアニオンが陽極に向つて電気泳動し、電極上
で水の電気分解により生じたプロトンと反応する
ことによつて高分子が不溶化析出してくる。すな
わち、陽極上では次に示す反応が起こり、高分子
の析出が見られることになる。 K0001 また、親水性基に塩基性基（例えばポリアミ
ン）を用い、酸により中和，水溶化すれば、逆に
陰極上で高分子の析出が見られることになる。通常、電着塗装では100〜200Vの電圧印加で10
〜20μmの膜厚を得ているが、本発明によるカラ
ーフイルターでは着色層は薄い方が望ましい。そ
のため後の実施例で述べるように、樹脂濃度，電
圧，溶媒組成を最適に設定する必要がある。アニオン電着用の高分子としては、天然乾性油
とマレイン酸の付加物、カルボキシル基を導入し
たアルキド樹脂、エポキシ樹脂とマレイン酸の付
加物、カルボキシル基を導入したポリブタジエン
樹脂，アクリル酸またはメタクリル酸とそのエス
テルとの共重合体等が用いられ、電着皮膜の特性
により他の高分子または官能基を持つ有機化合物
を高分子骨格中に導入する場合もある。本発明の
ようにカラーフイルターを通した光を見る場合、
着色層に透明性が要求され、それにはアクリル系
もしくはポリエステル系の高分子が適している。
また高分子中のカルボキシル基，水酸基等の親水
性官能基の量は重要であり、親水性基が多すぎる
と電着層の不溶化が十分でなく不均一な膜となり
少なすぎると中和時の水溶性が不充分となる。高
分子の溶媒としては水が主成分であるが、イソプ
ロパノール，ｎ−ブチルアルコール，ｔ−ブチル
アルコール，メチルセロソルブ，エチルセロソル
ブ，イソプロビルセロソルブ，プチルセロソル
ブ，ジエチレングリコールメチルエーテル，ジエ
チレングリコールエチルエーテル，ジアセトンア
ルコール等の親水性溶媒が高分子の重合用溶媒と
して含まれる。含まれる親水性溶媒の種類，量は
やはり膜厚や電着層の均一性に大きく影響する。着色する方法は、電着塗装では顔料が用いられ
帯電した顔料が高分子とともに電気泳動し、膜中
に取り込まれるが、本発明のように透明性のある
カラーフイルターの場合は大部分の顔料の持つ隠
ぺい力は必要ないため、透明性のある顔料もしく
は染料が使用される。色素を高分子とともに電着
させるには色素分子が帯電し、電気泳動すること
が必要であるが、水溶性色素の場合、解難した色
素イオンが支持塩を加えた効果をもたらし、電流
の増大，膜厚の増大，膜の不均一化となつて表わ
れる。水に難溶もしくは不溶の色素は、通常水中
で凝集してしまうが、電着高分子は疎水性基と親
水性基がある一種のセツケンとみなすことがで
き、有機色素分子に対してある程度、分散作用を
示し、適当な分散媒と組み合わせる事により微粒
子化でき、高分子と一緒に電着できる事を見い出
した。この場合、色素と高分子の電着速度を同程
度にする必要があるが、溶液組成により制御する
ことが可能である。電着した着色層の誘電率を増大するための高誘
電率粒子は電着塗装に用いられる顔料と同様に、
溶液中では高分子が吸着した帯電粒子として分散
されており、電圧印加により電気泳動し着色層中
に取り込まれる。高誘電率粒子の粒子径や量は、
着色層の誘電率及び透明性に大きく影響する。下表に電着性高分子と高誘電率粒子の誘電率の
一例を示す。物質比誘電率電着性高分子ポリエステル樹脂 3.5 アクリル樹脂 2.7〜3.2 メラミン樹脂 7.2〜8.2 高誘電率粒子 TiO₂ 60〜120 MgTiO₃ 10〜30 CaTiSiO₅ 40〜80 BaTiO₃ 500〜20000 SrTiO₃ 170〜430 BaZrO₃−PbZrO₃ 6000 BaZrO₃−PbSnO₃ 6000 BaTiO₃−Bi₂（SnO₃）₃ 2000 BaTiO₃−NiSnO₃ 2000 BaTiO₃−SrSb₂O₆ 2000 BaTiO₃−BaSb₂O₆ 2000 BaTiO₃−PbSb₂O₆ 2000 （LaNa）FeO₃−Bi₂O₃ 12000〜70000 以下、本発明にかかる多色表面着色体の製造方
法及びこれを用いた多色表示装置への応用につい
て実施例をもとに具体的に説明する。 F₁ 実施例１第１図および第２図は、本発明による多色表面
着色体の製造方法を応用した多色表示装置の応用
例である。以下、本発明による多色表面着色体の製造方法
について具体的に述べる。パターニング工程６は透明材料よりなる表示基板で、該表示基板
上にスプレーコート法により酸化スズ透明導電膜
が形成される。該透明導電膜をエツチングにより
ストライブ状にパターニングし、表示電極７を得
る。電着工程次に下記組成の塗料（エスビアED−3000神東
塗料製）エスビアED−3000 水溶液ポリエステル樹脂水溶性メラミン樹脂70wt％ブチルセロソルブエチルセロソルｎ−ブタノール30wt％を用い、以下の組成の電着浴を作る。

【表】使用する有機顔料は、耐光性が非常にすぐれて
いるものが望ましい。例えばフタロシアニンブルー、フタロシアニン
グリーン、アゾ金属錯塩等が使用できる。浴の作製手順はエスビアED−3000に酸化チタ
ン粉及び赤色有機顔料を加え、顔料分散機で分散
させペーストを得る。そのペーストに水を加え、撹拌により充分、混
合した溶液を作る。このとき、顔料重量比ｘは多過ぎると均一な混
合が得られないため、上限値を超えない範囲で任
意に選ばれる。この場合、顔料の分散性を向上するために適当
な分散剤を添加する場合もある。以上のように作製した電着浴中に、表示電極７
が形成された表示基板６を浸漬する。ストライプ
状にパターニングされた表示電極７の中で同一色
に着色したい電極を選択し、選択された電極を陽
極として20Vの電圧を３分間印加する。通電後、
表示基板６を引き上げ充分に水洗し、電圧が印加
されていない部分に付着した溶液を洗い流す。水
洗後、乾燥させると、電圧を印加した電極には透
明性のよい着色層が形成されている。硬化工程次に、電着により形成した着色層中のポリエス
テル樹脂とメラミン樹脂を焼付けにより縮合反応
を行なわせ硬化させる。焼付けは空気中、175℃
で30分行なえば、着色層は完全に硬化する。硬化
した着色層は、再び電着浴中に浸漬しても二度染
めは起こらないので、二度目以降の着色層の形成
については、再び他の同一色にする表示電極を選
択し、異なつた色調の染料を分散させた電着浴中
で電着、硬化という工程を繰り返すことにより実
現される。本実施例では、赤、青、緑の順の200μm幅のス
トライプ状カラーフイルター８を、パターニング
工程→赤電極の電着工程→硬化工程→青電極の電
着工程→硬化工程→緑電極の電着工程→硬化工
程、という方法で膜層1μmで製造し、非常に簡便
に行なわれた。得られたカラーフイルターは色ず
れは見られず、且つ均一で、酸、アルカリ、各種
有機溶剤、熱水等に犯されにくい性質を有してい
た。また、使用した金属錯塩染料は、着色層中で
極めて安定で、カーボンアーク試験360時間を経
た後も初期光吸収率の95％以上の値を示し、すぐ
れた耐光性を有していた。以下、本発明による多色表面着色体を用いた多
色表示装置の応用例を示す。（応用例１）前記のような方法でカラーフイルター８は表示
電極７上に形成され、表示基板６は透明な対向電
極９がストライプ状に形成された透明な対向基板
１０とスペーサー１１を介して表示電極７と対向
電極９のストライプが直角に交叉するように一体
化され、セルを構成する。該セル中に、表示材料
１２としてTN−FEM液晶を充填し、多色液晶
表示装置を作製した。この場合、表示電極７と対
向電極９の間に電圧を印加し、セルを透過軸が平
行な偏光子と検光子で挾み、表示基板６もしくは
対向基板１０の方向から見ると透明性のあるカラ
ーフイルター８の色が表示され、電圧印加を打ち
切ると黒色になる。対向基板１０の方向から光を
照射すると、セルの透明性が良いため、カラーフ
イルター８の色がより効果的に表示される。しかも、カラーフイルター層に高誘電率粒子が
含有されたため第４図に示すように本実施例の多
色表示装置の電気光学特性における電圧−透過率
特性（曲線１）は、従来の電着によるカラーフイ
ルターを用いたもの（曲線２）より低電圧側に移
行し、用いた液晶材料自身の電圧−透過率特性
（曲線３）に近いものであつた。このように本実施例の多色表面着色体を用いた
多色表示装置は、簡便な製造方法にもかかわら
ず、表示品位を損う事なく、微細なパターンのカ
ラーフイルターが得られ、しかも信頼性の高い低
電圧マスリクス駆動のカラーグラフイツク表示装
置を提供するに適したものであることが明らかに
なつた。（応用例２）応用例１における表示材料１２を、黒の二色性
色素を用いたネガタイプゲストホスト液晶、表示
基板６を白色材料（白色セラミツク）として、以
下、実施例１と同様に多色表示装置を作成した。
この場合、表示電極７と対向電極９の間に電圧を
印加し、偏向板を介し透明な対向基板１０の方向
から見ると、カラーフイルター８の色が明るく表
示され、電圧印加を打ち切ると液晶中の二色性色
素の色である黒となる。本実施例においても、応
用列１と同様の効果が得られた。 F₂ 実施例２実施例１における電着浴を下記組成の塗料（パ
ワーマイト 3000−10、日本ペイント製）パワーマイト 3000−10 水溶性アクリル樹脂水溶性メラミン樹脂60wt％ブチルセロソルブイソプロピルアルコール40wt％を用い、以下の組成の電着浴を作る。

【表】使用する分散染料は、通常、市販品にはアニオ
ン系の分散剤が含まれている場合が多く、この分
散剤が浴中でイオンとなり、電流値を増大させる
原因となるため、分散剤の含まれていないものが
望ましい。浴の調製法は、まずパワーマイト3000−10のチ
タン酸バリウム粉を添加し、顔料分散機で分散し
てペーストを作る。そのペーストに水を加え、撹
拌混合して溶液にする。次に分散染料をｘ＜1.5
の範囲でエチレングリコールに均一に分散させ、
溶液に添加混合する。以下、実施例１と同様に、多色表面着色体を作
成し、これを用いて多色表示装置を作成したとこ
ろ、実施例１と同様の効果が得られた。しかし、
カラーフイルターの耐光性は、すぐれた特性を持
つものは限られた染料であることが明らかになつ
た。 F₃ 実施例３実施例１における電着浴を下記の組成にした。

【表】この場合の浴の調整法はエスピアED−3000の
チタン酸マグネシウム粉を加え、さらに油溶性染
料をｘ＜1.0の範囲で添加し、顔料分散機で混合
しペーストを作る。次にそのペーストに水を加
え、撹拌混合して電着浴とした。以下、実施例１
と同様に多色表面着色体を作成し、これを用いて
多色表示装置を作成したところ、実施例１と同様
の効果が得られた。本実施例に使用する油溶染料は、親水性溶媒可
溶な染料が望ましく、耐光性にすぐれたものが望
ましいということは言うまでもない。 F₄ 実施例４実施例１における電着浴を下記の組成にした。

【表】以下、実施例１と同様に多色表面着色体を作成
し、これを用いて多色表示装置を作成したとこ
ろ、実施１と同様の効果が得られた。 F₅ 実施例５実施例１における電着浴を下記の組成にした。

【表】以下、実施例１と同様に多色表示装置を作成
し、これを用いて多色表示装置を作成したとこ
ろ、実施例１と同様の効果が得られた。 F₆ 実施例６実施例１における電着浴を下記の組成にした。

【表】以下、実施例１と同様に多色表面着色体を作成
し、これを用いて多色表示装置を作成したとこ
ろ、実施例１と同様の効果が得られた。 F₇ 実施例７実施例１における電着浴を下記の組成にした。

【表】以下、実施例１と同様に多色表面着色体を作成
し、これを用いて多色表示装置を作成したとこ
ろ、実施例１と同様の効果が得られた。 F₈ 実施例８実施例１における電着浴を下記の組成にした。

【表】以下、実施例１と同様に多色表面着色体を作成
し、これを用いて多色表示装置を作成したとこ
ろ、実施例１と同様の効果が得られた。 F₉ 実施例９実施例１における電着浴を下記の組成にした。

【表】以下、実施例１と同様に多色表面着色体を作成
し、これを用いて多色表示装置を作成したところ
実施例１と同様の効果が得られた。 F₁₀ 実施例10 実施例１における電着浴を下記の組成にした。

【表】以下、実施例１と同様に多色表面着色体を作成
し、これを用いて多色表示装置を作成したとこ
ろ、実施例１と同様の効果が得られた。 F₁₁ 実施例11 実施例１における電着浴を下記の組成にした。

【表】以下、実施例１と同様に多色表面着色体を作成
し、これを用いて多色表示装置を作成したとこ
ろ、実施例１と同様の効果が得られた。 F₁₂ 実施例12 実施例１における電着浴を下記の組成にした。

【表】以下、実施例１と同様に多色表面着色体を作成
し、これを用いて多色表示装置を作成したとこ
ろ、実施例１と同様の効果が得られた。 F₁₃ 実施例13 実施例１における電着浴を下記の組成にした。

【表】以下、実施例１と同様に多色表面着色体を作成
し、これを用いて多色表示装置を作成したとこ
ろ、実施例１と同様の効果が得られた。Ｇ発明の効果以上、実施例で具体的に述べたように、本発明
による多色表面着色体の製造方法は簡便であり、
多色化のための色を分離させるための防染等の特
別な手段を用いずにカラーフイルターを製造する
ことができる。また、そのカラーフイルターは堅
牢で、パターンのずれのないものであり、液晶等
の表示材料と組み合わせても、高い表示品位と信
頼性を実現できるものである。しかもカラーフイ
ルターの高い誘電率により交流インピーダンスが
低減しているため、交流駆動電圧のロスが少なく
低電圧駆動の多色表示装置に応用した場合、特に
その効果は大である。

【図面の簡単な説明】

第１図および第２図は、本発明による多色表面
着色体を応用した多色表示装置の断面図および平
面図、第３図は多色表面着色体を応用した多色表
示装置を示す断面図、第４図は本発明による多色
表面着色体を応用した多色表示装置の電気光学特
性を示すグラフである。１，６……表示基板、２，７……表示電極、
３，８……カラーフイルター、４，９……対向電
極、５，１０……対向基板、１２……表示材料。

Claims

【特許請求の範囲】１多色表面着色体の製造方法に於て、基板上に
互に絶縁されて配置された複数の導電層を形成
し、次に、それらの導電層上に、電着性高分子と
色素と該電着性高分子の誘電率よりも高い誘電率
を有する粒子を含む溶液から、電着により選択的
に着色層を形成し、以後その操作を異る色の色素
で繰返す事によつて製造することを特徴とする多
色表面着色体の製造方法。２前記電着性高分子よりも高い誘電率を有する
粒子が、酸化チタン，チタン酸マグネシウム，チ
タノシリケートカルシウム，チタン酸バリウム，
チタン酸バリウムアンチモン，チタン酸ストロン
チウム，ジルコン酸バリウム，スズ酸バリウム，
ジルコン酸鉛，スズ酸鉛，スズ酸ビスマス，スズ
酸ニツケル，アンチモン酸ストロンチウム，アン
チモン酸鉛，アンチモン酸バリウム，ランタンナ
トリウム鉄酸化物，のいづれか１つ以上を主成分
とする粒子であることを特徴とする特許請求の範
囲第１項記載の多色表面着色体の製造方法。３前記の導電層上に選択的に電着された高分子
層に基づく着色層の形成は、基本的にアニオン電
着性高分子を含む溶液中から陽極電解によつて電
解折出させた高分子層に基づく着色層の形成であ
ることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の
多色表面着色体の製造方法。４前記アニオン電着性高分子は、カルボキシル
基を有するアクリル樹脂、もしくはカルボキシル
基を有するポリエステル樹脂をアルカリで中和し
水溶性にしたもの、またはそれらに水溶性メラミ
ン樹脂を混合したものであることを特徴とする特
許請求の範囲第３項記載の多色表面着色体の製造
方法。５前記色素が水に難溶もしくは不溶の色素であ
ることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の
多色表面着色体の製造方法。