JPH0553238B2 - - Google Patents
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- JPH0553238B2 JPH0553238B2 JP62187560A JP18756087A JPH0553238B2 JP H0553238 B2 JPH0553238 B2 JP H0553238B2 JP 62187560 A JP62187560 A JP 62187560A JP 18756087 A JP18756087 A JP 18756087A JP H0553238 B2 JPH0553238 B2 JP H0553238B2
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- G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
- G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
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Description
〔産業上の利用分野〕
本発明は、原子燃料再処理プロセスにおける機
器の防食を行う新規な原子燃料再処理プラント及
びその防食法に関する。 〔従来の技術〕 使用済原子燃料の再処理は、原子燃料として再
利用できるウランとプルトニウムを回収し、精製
し、この他の放射能をおびた物質を除去し廃棄す
るものである。現在、再処理方法として最も一般
的であるのは、ピユーレツクス法と呼ばれる湿式
法である。この方法は主として使用済原子燃料を
硝酸に溶解する溶解工程、この硝酸溶液からウラ
ンとプルトニウムを溶媒抽出により他の放射能を
おびた物質に分ける共除染工程、抽出されたウラ
ンとプルトニウムを分離する分配工程、そしてウ
ランとプルトニウムをそれぞれ精製する工程から
なる。またこれら主工程の他に、それぞれの工程
からの核分裂生成物等を含む硝酸廃液を、主工程
にて再使用できる硝酸として回収する工程と廃棄
物として処理する工程がある。したがつて、再処
理プロセスのほとんどの工程は、硝酸溶液にさら
されている。そこで、従来より防食対策として、
材料面から、耐硝酸腐食性に優れているといわれ
ている、炭素含有量を低減化したステンレス鋼
（例えばSUS304L、SUS316LあるいはSUS310系
のステンレス鋼）が使われてきた。しかし、該硝
酸溶液に核分裂生成物が含まれている場合、該硝
酸溶液の腐食性が著しく強まり、硝酸単独の場合
には充分な耐食性を示す前記ステンレス鋼におい
てもその耐食性に問題が生じうることが指摘され
ている。一般に、ステンレス鋼は、硝酸単独系で
は通常表面に保護性の酸化物皮膜を有し不働態化
しているが、硝酸中に酸化力の強い化学種、例え
ばCr（）イオン等が含まれている場合には、硝
酸溶液の酸化力が著しく増大し、ステンレス鋼の
表面電位が著しく高くなり不働態電位を越えてあ
る特定の電位に達したとき、高原子価イオンとし
て金属が溶解し、腐食が著しく促進される現象、
いわゆる過不働態腐食が起こりうる。再処理プラ
ントにおいては、濃度の大小はあるもののいずれ
の工程の硝酸溶液においても核分裂生成物が存在
する可能性があり、この核分裂生成物のなかには
酸化力の強い化学種として働きうる白金属のRu
イオンや希土類元素のCeイオン等が含まれてい
る。さらに、該硝酸中にはステンレス鋼自身から
の溶出成分であるCr、Reイオンの存在も考えら
れる。とりわけ、硝酸濃度あるいは硝酸溶液の温
度の高い箇所においては、これらのイオンが高酸
化状態をとり易く、Ru（）、Ce（）、Cr（）、
Fe（）として存在しうるので慣用のステンレス
鋼は過不働態腐食が起こる危険性が高いといえ
る。したがつて、再処理プラントにおけるステン
レス鋼の腐食の問題は、強酸化性の共存化学種に
起因するものが重要であると考えられる。このよ
うな高酸化性の環境においては、Si含有量を高め
た17％Cr−14％、Ni−４％Si系、８％Cr−20％
Ni−６％Si系の材料が提案されている（日本金
属学会会報第22巻第４号P320〜322、1983）。 特開昭60−46380号公報には硝酸製造プラント、
硝酸酸化装置、放射性同位元素の再処理装置等の
硝酸液に対する腐食を防止する方法として硝酸液
中にNOxガスを吹き込む方法が開示されている。 〔発明が解決しようとする問題点〕 上述のような高Si系のステンレス鋼において
は、SUS304L系やSUS310系のような慣用のステ
ンレス鋼の過不働態腐食の特徴であるところの粒
界腐食型にはならず全面腐食型ではあるが、中濃
度ないし高濃度の硝酸単独の溶液においても耐食
性は必ずしも充分ではなく、かつSi量を多く添加
するとステンレス鋼の優れた加工性や溶接性が損
なわれるといつた問題があり、このような高酸化
の硝酸環境においては材料面からの改良のみで
は、加工性を損なわずに充分な耐食性を得ること
は困難である。 更に、NOxガスを吹き込む方法は放射性核種
金属イオンを金属として析出する可能性があり、
析出された金属が放射能を有すること、更に、白
金などの貴金属が析出した場合、ガルバニツク腐
食により、機器構成材料の腐食が著しく加速され
る可能性あることから、それらの処理装置が必要
となる問題がある。 本発明の目的は、硝酸溶液中の腐食性金属イオ
ンを金属として析出させることなく機器を防食す
る防食システムを有する原子力燃料再処理プラン
ト及びその防食法を提供するにある。 〔問題点を解決するための手段〕 本発明は、使用済原子燃料を硝酸溶液によつて
溶解し、その溶液よりウラン及びプルトニウムを
分離した後の硝酸溶液より硝酸を回収する再処理
プラントにおいて、プラント構成材のステンレス
鋼が高濃度の硝酸溶液にされされるとともに、こ
の硝酸溶液中に核分裂生成物のRuあるいはCe、
またはステンレス鋼自身の腐食生成物のCr、Fe
がイオンとして存在することによつて、ステンレ
ス鋼の表面電位を上昇させ、著しく腐食を促進さ
せるという知見に基づきなされたものである。そ
してこれらのRu（）、Ce（）、Cr（）あるい
はFe（）イオンは硝酸溶液中で金属として析出
させないように金属イオンの状態を保ち、その原
子価を電解還元によつて電気的に下げることによ
り顕著に防食ができることを見い出したものであ
る。 イオン価数としてRu（又は）、Ce（）、Cr
（）、及びFe（）の低い価数とすることにより
ステンレス鋼の表面電位の上昇を防ぎ、もつて硝
酸溶液の腐食性を著しく減ずることができる。 本発明は、使用済原子燃料を硝酸溶液にて溶解
する燃料溶解槽、前記原子燃料を溶解した硝酸溶
液よりウラン及びプルトニウムを分離した後の硝
酸溶液を濃縮する廃液蒸発缶、前記廃液蒸発缶か
ら分離された硝酸溶液からさらに前記廃液を除去
する酸回収蒸発缶、該酸回収蒸発缶から分離され
た硝酸溶液を硝酸として精製する酸回収精留塔及
び前記硝酸廃液を貯蔵する廃液貯槽とを備えた原
子燃料再処理プラントにおいて、前記溶解槽、廃
液蒸発缶、酸回収蒸発缶、酸回収精留塔及び廃液
貯槽の少なくとも１つに前記硝酸溶液中の酸化性
金属イオンをイオンの状態を保ちながら前記酸化
性金属イオンの原子価を下げる電解還元装置を設
けたことを特徴とする原子燃料再処理プラントに
ある。 本発明における電解還元装置は、硝酸溶液にて
溶解された原子燃料からウラン及びプルトニウム
を除去した酸化性金属イオンを含有する硝酸溶液
中に設けられた作用極を有するカソード電解槽
と、純硝酸溶液中に設けられた対極を有するアノ
ード電解槽とを備え、酸化性金属イオンを含有す
る硝酸溶液と純硝酸溶液とを隔膜を介して電気的
に導通させ、前記作用極と対極との間に前記酸化
性金属イオンを金属として析出しないようにイオ
ンの状態を保ちながら金属イオンの原子価を下げ
る定電位又は定電流を印加するようにしたもので
ある。 更に、本発明の原子燃料再処理プラントは硝酸
溶液を減圧下で沸騰させる減圧沸騰装置を備えた
ことを特徴とするものである。 再処理プラントにおいて、硝酸溶液中の酸化性
金属イオンを含む硝酸溶液は著しい腐食性を有す
るので、この腐食環境にさらされる燃料溶解槽、
廃液蒸発缶、廃液濃縮缶、廃液貯槽、硝酸回収蒸
発缶、硝酸回収精留塔に電解還元装置を設けるこ
とにより、これらの機器の腐食による障害が回避
され、原子燃料再処理プラントの操業の安定化及
び信頼性の向上が図れる。 また、本発明は、使用済原子燃料を硝酸溶液中
にて溶解する燃料溶解槽、前記原子燃料を溶解し
た硝酸溶液よりウラン及びプルトニウムを分離し
た後の硝酸廃液を濃縮する廃液蒸発缶、前記廃液
蒸発缶から分離された硝酸溶液からさらに前記廃
液を除去する酸回収蒸発缶、該酸回収蒸発缶から
分離された硝酸溶液を硼酸として精製する酸回収
精留塔及び前記硝酸廃液を貯蔵する廃液貯槽とを
備えた原子燃料再処理プラントの防食法におい
て、前記溶解槽、廃液蒸発缶、酸回収蒸発缶、酸
回収精留塔及び廃液貯槽の少なくとも１つの前記
硝酸溶液中の酸化性金属イオンをイオンの状態を
保ちながら前記酸化性金属イオンの原子価を電解
還元によつて下げることを特徴とする原子燃料再
処理プラントの防食法にある。 更に、本発明の原子燃料再処理プラントの防食
法は、硝酸溶液を減圧下で沸騰させて処理するこ
とを特徴とするものである。 〔作 用〕 本発明では、原子燃料再処理プラントにおい
て、Ru（）、Ce（）、Cr（）、Fe（）の少な
くとも一種を含有する硝酸溶液を取扱う機器がス
テンレス鋼にて構成されている場合、該硝酸溶液
中において前記イオンの還元電位の範囲にカソー
ド電極電位を維持するかあるいは前記イオンの環
元に要する電流を供給するように外部電源を調整
することによつて、前記イオンをカソード電極表
面にて還元し、そのイオン価数を下げる。この反
応は式(1)〜(5)にて表わされる。 Ru（）＋5e→Ru（） …(1) Ru（）＋6e→Ru（） …(2) Ce（）＋ｅ→Ce（） …(3) Cr（）＋3e→Cr（） …(4) Fe（）＋ｅ→Fe（） …(5) したがつて、電解する場合の作用極の電位を、
(1)〜(5)式で表わされる反応の酸化還元電位より低
く設定することにより反応を進行させることがで
き、腐食を顕著に少なくすることができる。(1)〜
(5)式におけるAg／AgCl電極基準での酸化還元電
位は各々(1)式1.28V、(2)式1.09V、(3)式1.39V、(4)
式1.11V及び(5)式0.55Vである。しかし、電位を
Ru0.23V、Ce−2.25V、Cr−0.52V及びFe−
0.22Vに示す値より低くすると金属として析出す
るので、これらの値より高い値にしなければなら
ない。また、電位を式における値より高くするこ
とは元の金属イオンを安定にするだけで効果がな
い。 また、該硝酸溶液を電解還元するための電解装
置は、作用極、対極、参照電極および電位制御装
置より構成される。作用電極または対極には不活
性電極が望ましく、不活性電極として例えばPt
電極、Au電極、Pt避覆Ti電極などの貴金属電極
あるいはカーボン電極などがあげられる。基準電
極としては例えばAg／AgCl電極、Hg／Hg2Cl2
電極などがあげられる。電位制御装置として例え
ばポテンシヨスタツトがあげられる。 なお、該硝酸溶液の電解還元の実施方法として
は、次の２つの方法が考えられる。まず第１の方
法は硝酸溶液中のRu（）、Ce（）、Cr（）、Fe
（）イオンの濃度を測定し、これらのイオンを
それぞれRu（又は）、Ce（）、Cr（）、Fe
（）に還元するのに必要な電流を供給すればよ
い。しかしながら、Ru（）やCe（）のような
化学種の価数を含めた定量分析は困難な場合が多
い。そこで、第２の方法は、防食の対象としてい
るステンレス鋼の表面電位を測定することによつ
て電解還元を実施するものである。つまり、本発
明では、基本的には過不働態領域にあるステンレ
ス鋼の表面電位を不働態領域に移行するものであ
るから、あらかじめ種々の濃度および温度の純硝
酸中における該ステンレス鋼の不働態領域を分極
曲線の測定等により求めておいて、該硝酸溶液中
におけるステンレス鋼の表面電位をモニタリング
して、該硝酸溶液が純硝酸と仮定した場合におけ
る不働態電位を超えた時に、電解還元を開始し、
不働態電位域に戻つた時に停止すればよい。例え
ばSUS310系ステンレス鋼の場合、9mol／、80
℃の硝酸であれば、ステンレス鋼の表面電位を
0.70〜0.90V（Ag／AgCl電極対照）の範囲に保持
できれば十分な防食効果が得られる。 また、原子燃料再処理プロセスにおいて腐食性
の核分裂生成物あるいはステンレス鋼自身からの
腐食生成物を含有する可能性が高いため、あるい
は硝酸の濃度が高いため、あるいは硝酸溶液の温
度が高いため、特に厳しい腐食環境となり得る箇
所を本発明による方法にて防食することが有効で
ある。具体的には、核分裂生成物を多量に含有し
かつ高温の硝酸溶液を取扱う溶解槽、廃液蒸発
缶、廃液濃縮缶、廃液貯槽あるいは核分裂生成物
が不可避的に存在する可能性が高く、巾〜高濃度
で中〜高温の硝酸溶液を取扱う硝酸回収蒸発缶、
硝酸回収精留塔などがあげられる。前記硝酸使用
機器がステンレス鋼で構成される場合、その腐食
促進因子であるRu、Ce、Cr、Feイオン等の酸化
性金属イオンを還元し、さらに発生したNOxよ
り再酸化を防止して該硝酸溶液の腐食性を減ずる
ため、前記硝酸使用機器本体中のあるいは本体よ
りバイパスをと設けた側室中の硝酸溶液中に作用
電極と参照電極を入れ、本体中の硝酸溶液と電気
的に通じるように本体からバイパスをとり隔膜を
設けた側室を作りここに対極を入れ、外部より電
位制御装置を用いて本体中の硝酸溶液を電解還元
する。ここで、前記機器本体中の硝酸溶液中に機
器材料であるステンレス鋼製の表面電位モニター
用電極を入れるか、あるいは機器本体をモニター
用電極として用いて、該硝酸溶液中における該ス
テンレス鋼の表面電位をモニターして、表面電位
がその環境における不働態電位域を超えたとき
に、外部の電位制御装置が作動し該硝酸溶液を電
解還元を、開始しモニター電極の表面電位が不働
態電位に回復したとき終了すると経済的である。 実施例 １ 本発明を実施する電解装置構成の概要を第１図
に示す。酸化性金属イオンを含有する硝酸溶液１
２を原子燃料再処理設備機器８から供液口１０を
介してカソード側電解槽５に供給する。カソード
電解槽５とアノード電解槽６は隔膜７によつて分
けられており、カソード電解槽５には作用極２、
参照電極４が設けられており、アノード電解槽６
には、対極３が設けられている。処理する硝酸溶
液１２は電位制御装置１で、作用極２の参照電極
４に対する電極電位が設定値になるように対極３
との間の電流値を調整しながら電解を行う。電極
電位の設定値は酸化性金属イオンが作用極２に実
質的に析出しないような値に選定される。そし
て、金属イオンはイオンの状態を保ちながら原子
価が下げられ、硝酸溶液による各種機器が防食さ
れる。電解還元された処理済液は排液口１１から
再処理設備機器８に戻される。処理液を循環しな
がら連続的に処理することができる。作用極２及
び対極３の材質は、耐食性及び電導性の良好であ
ることが必要であるので、Pt電極、Pt被覆Ti電
極、Au電極、Pd電極等の金属電極の他にカーボ
ン電極があげられる。参照電極４にはAg／AgCl
電極あるいはHg／Hg2Cl2電極があげられるが、
耐放射能性からガラス製より磁器製のものが好ま
しい。アノード電解槽６内は、純硝酸１３で満た
されており、隔膜７はアノード電解槽６への金属
イオンの流入を防ぐものを用いる。再処理設備機
器８内に、電位モニター用電極９を設けることに
より、表面電位をモニターし、その値が設定値を
超えたときに、電位制御装置１が作動して電解を
行えば、再処理設備機器８は効率よく防食され
る。モニター用電極９には、再処理設備機器８と
同じ材料を用いるのが最適である。また、再処理
設備機器８自体をカソード電解槽としてもよい。 本実施例によれば、外部からの添加剤を使用す
ることなく、再処理設備機器の腐食を防ぐことが
可能となる。更に、原子力使用済燃料の硝酸によ
る酸化性金属イオンを金属として析出させること
がないので、メンテナンスフリーで機器の防食が
可能であるという大きな効果が得られる。酸化性
金属イオンは放射能を有するので、その取扱いが
困難であるので、その金属はイオンのままで析出
させずに防食できることに大きなメリツトがあ
る。 以下に具体的な実験結果について説明する。第
１表に示した化学組成をもつオーステナイトステ
ンレス鋼について、原子力使用済燃料再処理プロ
セスを模擬した種々の硝酸溶液中において100時
間の腐食試験を行つた。まず濃度２〜14mol／
、温度40℃〜沸騰温度の純硝酸中で腐食速度を
測定し、ついで、それぞれの条件の純硝酸中に０
〜0.5mol／の濃度範囲でRu（）、Ce（）、Cr
（）の少なくとも１種類含むように添加して腐
食速度を測定した。さらに、これら酸化性金属イ
オンを含有する硝酸溶液を電解還元しながら腐食
速度を測定した。
器の防食を行う新規な原子燃料再処理プラント及
びその防食法に関する。 〔従来の技術〕 使用済原子燃料の再処理は、原子燃料として再
利用できるウランとプルトニウムを回収し、精製
し、この他の放射能をおびた物質を除去し廃棄す
るものである。現在、再処理方法として最も一般
的であるのは、ピユーレツクス法と呼ばれる湿式
法である。この方法は主として使用済原子燃料を
硝酸に溶解する溶解工程、この硝酸溶液からウラ
ンとプルトニウムを溶媒抽出により他の放射能を
おびた物質に分ける共除染工程、抽出されたウラ
ンとプルトニウムを分離する分配工程、そしてウ
ランとプルトニウムをそれぞれ精製する工程から
なる。またこれら主工程の他に、それぞれの工程
からの核分裂生成物等を含む硝酸廃液を、主工程
にて再使用できる硝酸として回収する工程と廃棄
物として処理する工程がある。したがつて、再処
理プロセスのほとんどの工程は、硝酸溶液にさら
されている。そこで、従来より防食対策として、
材料面から、耐硝酸腐食性に優れているといわれ
ている、炭素含有量を低減化したステンレス鋼
（例えばSUS304L、SUS316LあるいはSUS310系
のステンレス鋼）が使われてきた。しかし、該硝
酸溶液に核分裂生成物が含まれている場合、該硝
酸溶液の腐食性が著しく強まり、硝酸単独の場合
には充分な耐食性を示す前記ステンレス鋼におい
てもその耐食性に問題が生じうることが指摘され
ている。一般に、ステンレス鋼は、硝酸単独系で
は通常表面に保護性の酸化物皮膜を有し不働態化
しているが、硝酸中に酸化力の強い化学種、例え
ばCr（）イオン等が含まれている場合には、硝
酸溶液の酸化力が著しく増大し、ステンレス鋼の
表面電位が著しく高くなり不働態電位を越えてあ
る特定の電位に達したとき、高原子価イオンとし
て金属が溶解し、腐食が著しく促進される現象、
いわゆる過不働態腐食が起こりうる。再処理プラ
ントにおいては、濃度の大小はあるもののいずれ
の工程の硝酸溶液においても核分裂生成物が存在
する可能性があり、この核分裂生成物のなかには
酸化力の強い化学種として働きうる白金属のRu
イオンや希土類元素のCeイオン等が含まれてい
る。さらに、該硝酸中にはステンレス鋼自身から
の溶出成分であるCr、Reイオンの存在も考えら
れる。とりわけ、硝酸濃度あるいは硝酸溶液の温
度の高い箇所においては、これらのイオンが高酸
化状態をとり易く、Ru（）、Ce（）、Cr（）、
Fe（）として存在しうるので慣用のステンレス
鋼は過不働態腐食が起こる危険性が高いといえ
る。したがつて、再処理プラントにおけるステン
レス鋼の腐食の問題は、強酸化性の共存化学種に
起因するものが重要であると考えられる。このよ
うな高酸化性の環境においては、Si含有量を高め
た17％Cr−14％、Ni−４％Si系、８％Cr−20％
Ni−６％Si系の材料が提案されている（日本金
属学会会報第22巻第４号P320〜322、1983）。 特開昭60−46380号公報には硝酸製造プラント、
硝酸酸化装置、放射性同位元素の再処理装置等の
硝酸液に対する腐食を防止する方法として硝酸液
中にNOxガスを吹き込む方法が開示されている。 〔発明が解決しようとする問題点〕 上述のような高Si系のステンレス鋼において
は、SUS304L系やSUS310系のような慣用のステ
ンレス鋼の過不働態腐食の特徴であるところの粒
界腐食型にはならず全面腐食型ではあるが、中濃
度ないし高濃度の硝酸単独の溶液においても耐食
性は必ずしも充分ではなく、かつSi量を多く添加
するとステンレス鋼の優れた加工性や溶接性が損
なわれるといつた問題があり、このような高酸化
の硝酸環境においては材料面からの改良のみで
は、加工性を損なわずに充分な耐食性を得ること
は困難である。 更に、NOxガスを吹き込む方法は放射性核種
金属イオンを金属として析出する可能性があり、
析出された金属が放射能を有すること、更に、白
金などの貴金属が析出した場合、ガルバニツク腐
食により、機器構成材料の腐食が著しく加速され
る可能性あることから、それらの処理装置が必要
となる問題がある。 本発明の目的は、硝酸溶液中の腐食性金属イオ
ンを金属として析出させることなく機器を防食す
る防食システムを有する原子力燃料再処理プラン
ト及びその防食法を提供するにある。 〔問題点を解決するための手段〕 本発明は、使用済原子燃料を硝酸溶液によつて
溶解し、その溶液よりウラン及びプルトニウムを
分離した後の硝酸溶液より硝酸を回収する再処理
プラントにおいて、プラント構成材のステンレス
鋼が高濃度の硝酸溶液にされされるとともに、こ
の硝酸溶液中に核分裂生成物のRuあるいはCe、
またはステンレス鋼自身の腐食生成物のCr、Fe
がイオンとして存在することによつて、ステンレ
ス鋼の表面電位を上昇させ、著しく腐食を促進さ
せるという知見に基づきなされたものである。そ
してこれらのRu（）、Ce（）、Cr（）あるい
はFe（）イオンは硝酸溶液中で金属として析出
させないように金属イオンの状態を保ち、その原
子価を電解還元によつて電気的に下げることによ
り顕著に防食ができることを見い出したものであ
る。 イオン価数としてRu（又は）、Ce（）、Cr
（）、及びFe（）の低い価数とすることにより
ステンレス鋼の表面電位の上昇を防ぎ、もつて硝
酸溶液の腐食性を著しく減ずることができる。 本発明は、使用済原子燃料を硝酸溶液にて溶解
する燃料溶解槽、前記原子燃料を溶解した硝酸溶
液よりウラン及びプルトニウムを分離した後の硝
酸溶液を濃縮する廃液蒸発缶、前記廃液蒸発缶か
ら分離された硝酸溶液からさらに前記廃液を除去
する酸回収蒸発缶、該酸回収蒸発缶から分離され
た硝酸溶液を硝酸として精製する酸回収精留塔及
び前記硝酸廃液を貯蔵する廃液貯槽とを備えた原
子燃料再処理プラントにおいて、前記溶解槽、廃
液蒸発缶、酸回収蒸発缶、酸回収精留塔及び廃液
貯槽の少なくとも１つに前記硝酸溶液中の酸化性
金属イオンをイオンの状態を保ちながら前記酸化
性金属イオンの原子価を下げる電解還元装置を設
けたことを特徴とする原子燃料再処理プラントに
ある。 本発明における電解還元装置は、硝酸溶液にて
溶解された原子燃料からウラン及びプルトニウム
を除去した酸化性金属イオンを含有する硝酸溶液
中に設けられた作用極を有するカソード電解槽
と、純硝酸溶液中に設けられた対極を有するアノ
ード電解槽とを備え、酸化性金属イオンを含有す
る硝酸溶液と純硝酸溶液とを隔膜を介して電気的
に導通させ、前記作用極と対極との間に前記酸化
性金属イオンを金属として析出しないようにイオ
ンの状態を保ちながら金属イオンの原子価を下げ
る定電位又は定電流を印加するようにしたもので
ある。 更に、本発明の原子燃料再処理プラントは硝酸
溶液を減圧下で沸騰させる減圧沸騰装置を備えた
ことを特徴とするものである。 再処理プラントにおいて、硝酸溶液中の酸化性
金属イオンを含む硝酸溶液は著しい腐食性を有す
るので、この腐食環境にさらされる燃料溶解槽、
廃液蒸発缶、廃液濃縮缶、廃液貯槽、硝酸回収蒸
発缶、硝酸回収精留塔に電解還元装置を設けるこ
とにより、これらの機器の腐食による障害が回避
され、原子燃料再処理プラントの操業の安定化及
び信頼性の向上が図れる。 また、本発明は、使用済原子燃料を硝酸溶液中
にて溶解する燃料溶解槽、前記原子燃料を溶解し
た硝酸溶液よりウラン及びプルトニウムを分離し
た後の硝酸廃液を濃縮する廃液蒸発缶、前記廃液
蒸発缶から分離された硝酸溶液からさらに前記廃
液を除去する酸回収蒸発缶、該酸回収蒸発缶から
分離された硝酸溶液を硼酸として精製する酸回収
精留塔及び前記硝酸廃液を貯蔵する廃液貯槽とを
備えた原子燃料再処理プラントの防食法におい
て、前記溶解槽、廃液蒸発缶、酸回収蒸発缶、酸
回収精留塔及び廃液貯槽の少なくとも１つの前記
硝酸溶液中の酸化性金属イオンをイオンの状態を
保ちながら前記酸化性金属イオンの原子価を電解
還元によつて下げることを特徴とする原子燃料再
処理プラントの防食法にある。 更に、本発明の原子燃料再処理プラントの防食
法は、硝酸溶液を減圧下で沸騰させて処理するこ
とを特徴とするものである。 〔作 用〕 本発明では、原子燃料再処理プラントにおい
て、Ru（）、Ce（）、Cr（）、Fe（）の少な
くとも一種を含有する硝酸溶液を取扱う機器がス
テンレス鋼にて構成されている場合、該硝酸溶液
中において前記イオンの還元電位の範囲にカソー
ド電極電位を維持するかあるいは前記イオンの環
元に要する電流を供給するように外部電源を調整
することによつて、前記イオンをカソード電極表
面にて還元し、そのイオン価数を下げる。この反
応は式(1)〜(5)にて表わされる。 Ru（）＋5e→Ru（） …(1) Ru（）＋6e→Ru（） …(2) Ce（）＋ｅ→Ce（） …(3) Cr（）＋3e→Cr（） …(4) Fe（）＋ｅ→Fe（） …(5) したがつて、電解する場合の作用極の電位を、
(1)〜(5)式で表わされる反応の酸化還元電位より低
く設定することにより反応を進行させることがで
き、腐食を顕著に少なくすることができる。(1)〜
(5)式におけるAg／AgCl電極基準での酸化還元電
位は各々(1)式1.28V、(2)式1.09V、(3)式1.39V、(4)
式1.11V及び(5)式0.55Vである。しかし、電位を
Ru0.23V、Ce−2.25V、Cr−0.52V及びFe−
0.22Vに示す値より低くすると金属として析出す
るので、これらの値より高い値にしなければなら
ない。また、電位を式における値より高くするこ
とは元の金属イオンを安定にするだけで効果がな
い。 また、該硝酸溶液を電解還元するための電解装
置は、作用極、対極、参照電極および電位制御装
置より構成される。作用電極または対極には不活
性電極が望ましく、不活性電極として例えばPt
電極、Au電極、Pt避覆Ti電極などの貴金属電極
あるいはカーボン電極などがあげられる。基準電
極としては例えばAg／AgCl電極、Hg／Hg2Cl2
電極などがあげられる。電位制御装置として例え
ばポテンシヨスタツトがあげられる。 なお、該硝酸溶液の電解還元の実施方法として
は、次の２つの方法が考えられる。まず第１の方
法は硝酸溶液中のRu（）、Ce（）、Cr（）、Fe
（）イオンの濃度を測定し、これらのイオンを
それぞれRu（又は）、Ce（）、Cr（）、Fe
（）に還元するのに必要な電流を供給すればよ
い。しかしながら、Ru（）やCe（）のような
化学種の価数を含めた定量分析は困難な場合が多
い。そこで、第２の方法は、防食の対象としてい
るステンレス鋼の表面電位を測定することによつ
て電解還元を実施するものである。つまり、本発
明では、基本的には過不働態領域にあるステンレ
ス鋼の表面電位を不働態領域に移行するものであ
るから、あらかじめ種々の濃度および温度の純硝
酸中における該ステンレス鋼の不働態領域を分極
曲線の測定等により求めておいて、該硝酸溶液中
におけるステンレス鋼の表面電位をモニタリング
して、該硝酸溶液が純硝酸と仮定した場合におけ
る不働態電位を超えた時に、電解還元を開始し、
不働態電位域に戻つた時に停止すればよい。例え
ばSUS310系ステンレス鋼の場合、9mol／、80
℃の硝酸であれば、ステンレス鋼の表面電位を
0.70〜0.90V（Ag／AgCl電極対照）の範囲に保持
できれば十分な防食効果が得られる。 また、原子燃料再処理プロセスにおいて腐食性
の核分裂生成物あるいはステンレス鋼自身からの
腐食生成物を含有する可能性が高いため、あるい
は硝酸の濃度が高いため、あるいは硝酸溶液の温
度が高いため、特に厳しい腐食環境となり得る箇
所を本発明による方法にて防食することが有効で
ある。具体的には、核分裂生成物を多量に含有し
かつ高温の硝酸溶液を取扱う溶解槽、廃液蒸発
缶、廃液濃縮缶、廃液貯槽あるいは核分裂生成物
が不可避的に存在する可能性が高く、巾〜高濃度
で中〜高温の硝酸溶液を取扱う硝酸回収蒸発缶、
硝酸回収精留塔などがあげられる。前記硝酸使用
機器がステンレス鋼で構成される場合、その腐食
促進因子であるRu、Ce、Cr、Feイオン等の酸化
性金属イオンを還元し、さらに発生したNOxよ
り再酸化を防止して該硝酸溶液の腐食性を減ずる
ため、前記硝酸使用機器本体中のあるいは本体よ
りバイパスをと設けた側室中の硝酸溶液中に作用
電極と参照電極を入れ、本体中の硝酸溶液と電気
的に通じるように本体からバイパスをとり隔膜を
設けた側室を作りここに対極を入れ、外部より電
位制御装置を用いて本体中の硝酸溶液を電解還元
する。ここで、前記機器本体中の硝酸溶液中に機
器材料であるステンレス鋼製の表面電位モニター
用電極を入れるか、あるいは機器本体をモニター
用電極として用いて、該硝酸溶液中における該ス
テンレス鋼の表面電位をモニターして、表面電位
がその環境における不働態電位域を超えたとき
に、外部の電位制御装置が作動し該硝酸溶液を電
解還元を、開始しモニター電極の表面電位が不働
態電位に回復したとき終了すると経済的である。 実施例 １ 本発明を実施する電解装置構成の概要を第１図
に示す。酸化性金属イオンを含有する硝酸溶液１
２を原子燃料再処理設備機器８から供液口１０を
介してカソード側電解槽５に供給する。カソード
電解槽５とアノード電解槽６は隔膜７によつて分
けられており、カソード電解槽５には作用極２、
参照電極４が設けられており、アノード電解槽６
には、対極３が設けられている。処理する硝酸溶
液１２は電位制御装置１で、作用極２の参照電極
４に対する電極電位が設定値になるように対極３
との間の電流値を調整しながら電解を行う。電極
電位の設定値は酸化性金属イオンが作用極２に実
質的に析出しないような値に選定される。そし
て、金属イオンはイオンの状態を保ちながら原子
価が下げられ、硝酸溶液による各種機器が防食さ
れる。電解還元された処理済液は排液口１１から
再処理設備機器８に戻される。処理液を循環しな
がら連続的に処理することができる。作用極２及
び対極３の材質は、耐食性及び電導性の良好であ
ることが必要であるので、Pt電極、Pt被覆Ti電
極、Au電極、Pd電極等の金属電極の他にカーボ
ン電極があげられる。参照電極４にはAg／AgCl
電極あるいはHg／Hg2Cl2電極があげられるが、
耐放射能性からガラス製より磁器製のものが好ま
しい。アノード電解槽６内は、純硝酸１３で満た
されており、隔膜７はアノード電解槽６への金属
イオンの流入を防ぐものを用いる。再処理設備機
器８内に、電位モニター用電極９を設けることに
より、表面電位をモニターし、その値が設定値を
超えたときに、電位制御装置１が作動して電解を
行えば、再処理設備機器８は効率よく防食され
る。モニター用電極９には、再処理設備機器８と
同じ材料を用いるのが最適である。また、再処理
設備機器８自体をカソード電解槽としてもよい。 本実施例によれば、外部からの添加剤を使用す
ることなく、再処理設備機器の腐食を防ぐことが
可能となる。更に、原子力使用済燃料の硝酸によ
る酸化性金属イオンを金属として析出させること
がないので、メンテナンスフリーで機器の防食が
可能であるという大きな効果が得られる。酸化性
金属イオンは放射能を有するので、その取扱いが
困難であるので、その金属はイオンのままで析出
させずに防食できることに大きなメリツトがあ
る。 以下に具体的な実験結果について説明する。第
１表に示した化学組成をもつオーステナイトステ
ンレス鋼について、原子力使用済燃料再処理プロ
セスを模擬した種々の硝酸溶液中において100時
間の腐食試験を行つた。まず濃度２〜14mol／
、温度40℃〜沸騰温度の純硝酸中で腐食速度を
測定し、ついで、それぞれの条件の純硝酸中に０
〜0.5mol／の濃度範囲でRu（）、Ce（）、Cr
（）の少なくとも１種類含むように添加して腐
食速度を測定した。さらに、これら酸化性金属イ
オンを含有する硝酸溶液を電解還元しながら腐食
速度を測定した。
本発明によれば、酸化性金属イオンを金属とし
て析出することなく、原子燃料再処理設備機器の
腐食を防止できるので、放射性物質としての廃棄
物の特別な処理を要することなく再処理設備機器
等の防食を図ることができる。腐食による操業停
止を未然に防止できるので、再処理プラントの稼
動率を向上することができる。
て析出することなく、原子燃料再処理設備機器の
腐食を防止できるので、放射性物質としての廃棄
物の特別な処理を要することなく再処理設備機器
等の防食を図ることができる。腐食による操業停
止を未然に防止できるので、再処理プラントの稼
動率を向上することができる。
第１図は本発明の電解還元装置の一例を示す構
成図、第２図は各種合金の硝酸溶液中イ、酸化性
金属イオンを含む硝酸溶液中ロ及びロに対して電
解還元を行つた場合の腐食速度と時間との関係を
示す線図、第３図は本発明に係る使用済原子燃料
の再処理プラントにおける処理工程図、第４図は
再処理プラントの各機器システム図、第５図は酸
回収蒸発缶の構成図、第６図は廃液蒸発缶の構成
図、第７図は廃液貯槽の構成図、第８図は酸回収
精留塔の構成図である。 １…電位制御装置、２…作用極、３…対極、４
…参照電極、５…カソード電解槽、６…アノード
電解槽、７…隔膜、８…再処理設備機器、９…電
位モニター用電極、１５…廃液蒸発缶、１６…酸
回収蒸発缶、１７…酸回収精留塔、１８…廃液貯
槽。
成図、第２図は各種合金の硝酸溶液中イ、酸化性
金属イオンを含む硝酸溶液中ロ及びロに対して電
解還元を行つた場合の腐食速度と時間との関係を
示す線図、第３図は本発明に係る使用済原子燃料
の再処理プラントにおける処理工程図、第４図は
再処理プラントの各機器システム図、第５図は酸
回収蒸発缶の構成図、第６図は廃液蒸発缶の構成
図、第７図は廃液貯槽の構成図、第８図は酸回収
精留塔の構成図である。 １…電位制御装置、２…作用極、３…対極、４
…参照電極、５…カソード電解槽、６…アノード
電解槽、７…隔膜、８…再処理設備機器、９…電
位モニター用電極、１５…廃液蒸発缶、１６…酸
回収蒸発缶、１７…酸回収精留塔、１８…廃液貯
槽。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 使用済原子燃料を硝酸溶液にて溶解する燃料
溶解槽、前記原子燃料を溶解した硝酸溶液よりウ
ラン及びプルトニウムを分離した後の硝酸廃液を
濃縮する廃液蒸発缶、前記廃液蒸発缶から分離さ
れた硝酸溶液からさらに前記廃液を除去する酸回
収蒸発缶、該酸回収蒸発缶から分離された硝酸溶
液を硝酸として精製する酸回収精留塔及び前記硝
酸廃液を貯蔵する廃液貯槽とを備えた原子燃料再
処理プラントにおいて、前記溶解槽、廃液蒸発
缶、酸回収蒸発缶、酸回収精留塔及び廃液貯槽の
少なくとも１つに前記硝酸溶液中の酸化性金属イ
オンをイオンの状態を保ちながら前記酸化性金属
イオンの原子価を下げる電解還元装置を設けたこ
とを特徴とする原子燃料再処理プラント。 ２ 使用済原子燃料を硝酸溶液にて溶解する燃料
溶解槽、前記原子燃料を溶解した硝酸溶液よりウ
ラン及びプルトニウムを分離した後の硝酸廃液を
濃縮する廃液蒸発缶、前記廃液蒸発缶から分離さ
れた硝酸溶液からさらに前記廃液を除去する酸回
収蒸発缶、該酸回収蒸発缶から分離された硝酸溶
液を硝酸として精製する酸回収精留塔及び前記硝
酸廃液を貯蔵する廃液貯槽とを備えた原子燃料再
処理プラントにおいて、前記溶解槽、廃液蒸発
缶、酸回収蒸発缶、酸回収精留塔及び廃液貯槽の
少なくとも１つに前記硝酸溶液中の酸化性金属イ
オンをイオンの状態を保ちながら前記酸化性金属
イオンの原子価を下げる電解還元装置を設け、か
つ前記廃液蒸発缶、酸回収蒸発缶及び酸回収精留
塔の少なくとも１つに硝酸溶液を減圧下で沸騰さ
せる減圧沸騰装置を備えたことを特徴とする原子
燃料再処理プラント。 ３ 使用済原子燃料を硝酸溶液にて溶解する燃料
溶解槽、前記原子燃料を溶解した硝酸溶液よりウ
ラン及びプルトニウムを分離した後の硝酸廃液を
濃縮する廃液蒸発缶、前記廃液蒸発缶から分離さ
れた硝酸溶液からさらに前記廃液を除去する酸回
収蒸発缶、該酸回収蒸発缶から分離された硝酸溶
液を硝酸として精製する酸回収精留塔及び前記硝
酸廃液を貯蔵する廃液貯槽とを備えた原子燃料再
処理プラントの防食法において、前記溶解槽、廃
液蒸発缶、酸回収蒸発缶、酸回収精留塔及び廃液
貯槽の少なくとも１つの前記硝酸溶液中の酸化性
金属イオンをイオンの状態を保ちながら前記酸化
性金属イオンの原子価を電解還元によつて下げる
ことを特徴とする原子燃料再処理プラントの防食
法。 ４ 使用済原子燃料を硝酸溶液にて溶解する燃料
溶解槽、前記原子燃料を溶解した硝酸溶液よりウ
ラン及びプルトニウムを分離した後の硝酸廃液を
濃縮する廃液蒸発缶、前記廃液蒸発缶から分離さ
れた硝酸溶液からさらに前記廃液を除去する酸回
収蒸発缶、該酸回収蒸発缶から分離された硝酸溶
液を硝酸として精製する酸回収精留塔及び前記硝
酸廃液を貯蔵する廃液貯槽とを備えた原子燃料再
処理プラントの防食法において、前記溶解槽、廃
液蒸発缶、酸回収蒸発缶、酸回収精留塔及び廃液
貯槽の少なくとも１つの前記硝酸溶液中の酸化性
金属イオンをイオンの状態を保ちながら前記酸化
性金属イオンの原子価を電解還元によつて下げる
とともに、前記廃液蒸発缶、酸回収蒸発缶及び酸
回収精留塔の少なくとも１つの中の硝酸溶液を減
圧下で沸騰させることを特徴とする原子燃料再処
理プラントの防食法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18756087A JPS6432197A (en) | 1987-07-29 | 1987-07-29 | Plant for retreatment of nuclear fuel |
| EP19880906085 EP0324862B1 (en) | 1987-07-29 | 1988-07-13 | Nuclear fuel reprocessing plant |
| US07/335,661 US5190623A (en) | 1987-07-29 | 1988-07-13 | Nuclear fuel reprocessing plant |
| PCT/JP1988/000694 WO1989001224A1 (fr) | 1987-07-29 | 1988-07-13 | Installation de retraitement de combustible nucleaire |
| DE3852095T DE3852095T2 (de) | 1987-07-29 | 1988-07-13 | Wiederaufbereitungsanlage für kernbrennstoff. |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18756087A JPS6432197A (en) | 1987-07-29 | 1987-07-29 | Plant for retreatment of nuclear fuel |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6432197A JPS6432197A (en) | 1989-02-02 |
| JPH0553238B2 true JPH0553238B2 (ja) | 1993-08-09 |
Family
ID=16208219
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18756087A Granted JPS6432197A (en) | 1987-07-29 | 1987-07-29 | Plant for retreatment of nuclear fuel |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5190623A (ja) |
| EP (1) | EP0324862B1 (ja) |
| JP (1) | JPS6432197A (ja) |
| DE (1) | DE3852095T2 (ja) |
| WO (1) | WO1989001224A1 (ja) |
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| US5435942A (en) * | 1994-02-28 | 1995-07-25 | United States Department Of Energy | Process for treating alkaline wastes for vitrification |
| FR2738165B1 (fr) * | 1995-09-06 | 1997-11-28 | Cogema | Procede et dispositif de dissolution d'un melange d'oxydes d'uranium et de plutonium |
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| JP2000144274A (ja) * | 1998-11-19 | 2000-05-26 | Toshiba Corp | ジルコニウム廃棄物の電解処理方法及びその装置 |
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| JP5132476B2 (ja) * | 2008-08-12 | 2013-01-30 | 株式会社東芝 | 使用済核燃料の再処理方法および遠心抽出装置 |
| FR2964493B1 (fr) * | 2010-09-07 | 2016-09-23 | Soletanche Freyssinet | Procede de traitement d'une solution radioactive |
| US9896738B2 (en) | 2015-05-28 | 2018-02-20 | Savannah River Nuclear Solutions, Llc | Process for dissolving aluminum for recovering nuclear fuel |
| US9799415B2 (en) | 2015-05-28 | 2017-10-24 | Savannah River Nuclear Solutions, Llc | Method for controlling aluminum dissolution |
| JP7362439B2 (ja) * | 2019-11-14 | 2023-10-17 | 株式会社東芝 | 電解抽出装置および電解抽出方法 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JPH05165300A (ja) * | 1991-12-13 | 1993-07-02 | Citizen Watch Co Ltd | カラー画像記録方法 |
-
1987
- 1987-07-29 JP JP18756087A patent/JPS6432197A/ja active Granted
-
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- 1988-07-13 WO PCT/JP1988/000694 patent/WO1989001224A1/ja not_active Ceased
- 1988-07-13 DE DE3852095T patent/DE3852095T2/de not_active Expired - Fee Related
- 1988-07-13 US US07/335,661 patent/US5190623A/en not_active Expired - Fee Related
- 1988-07-13 EP EP19880906085 patent/EP0324862B1/en not_active Expired - Lifetime
Also Published As
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| WO1989001224A1 (fr) | 1989-02-09 |
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