JPH0581522B2 - - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】
（産業上の利用分野）
本発明は、均質な複合酸化物前駆体の製造方法
に関する。特に電子材料又は電子部品基板として
用いられる複合酸化物セラミツクスの材料となる
複合酸化物前駆体の製造方法に関する。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION (Field of Industrial Application) The present invention relates to a method for producing a homogeneous composite oxide precursor. In particular, the present invention relates to a method for producing a composite oxide precursor that is a material for composite oxide ceramics used as electronic materials or electronic component substrates.
（従来の技術）
複合酸化物は、一般に各成分の粉体又は前駆体
を混合、成形、焼成することにより製造されてい
る。この方法では、物理的に均一に混合された各
原料粉末が焼成により、固相反応を生じ、目的の
複合酸化物となるものである。(Prior Art) Composite oxides are generally manufactured by mixing, molding, and firing powders or precursors of each component. In this method, raw material powders that are physically uniformly mixed undergo a solid phase reaction by firing to form the desired composite oxide.
しかし、この方法では一般に高い焼成温度が必
要となり、このため変形を起し易く、積層電子部
品として応用するためには大きな障害となり、ま
た緻密な組織が得られにくく、さらに固相反応の
進行が緩慢で組成が均一になりにくい。また、焼
成可能温度の狭い場合には助剤の添加が必要であ
り、高純度の酸化物を得ることが難しい。 However, this method generally requires a high firing temperature, which easily causes deformation, which is a major obstacle to application as laminated electronic components, makes it difficult to obtain a dense structure, and further inhibits the progress of solid-state reactions. It is slow and the composition is difficult to become uniform. Furthermore, when the firing temperature is narrow, it is necessary to add an auxiliary agent, making it difficult to obtain a highly pure oxide.
そこでより低温の焼成により微細な組織を持つ
複合酸化物が得られるよう、成分が均一に分散
し、より高純度な原料を出発物質とするために湿
式共沈法が提案されている。しかし、この方法に
よつて結局は粉末の固相反応を利用するものであ
るだけに焼成温度をそれほど下げることはできな
い。 Therefore, a wet co-precipitation method has been proposed in order to obtain a composite oxide with a finer structure by firing at a lower temperature, to uniformly disperse the components, and to use a higher purity raw material as the starting material. However, since this method ultimately utilizes a solid phase reaction of powder, the firing temperature cannot be lowered that much.
これを改善するために、金属アルコキシドを有
機溶剤に溶かし後、加水分解することにより組成
にずれのない複合酸化物前駆体を得、これを焼成
することにより複合酸化物を得る方法が知られて
いる。この方法によるときは焼成温度をかなり低
くすることができる。 In order to improve this, a method is known in which a metal alkoxide is dissolved in an organic solvent and then hydrolyzed to obtain a composite oxide precursor with no deviation in composition, and then a composite oxide is obtained by firing the precursor. There is. When using this method, the firing temperature can be lowered considerably.
（発明が解決しようとする問題点）
しかしながら、各成分の粉末を混合して焼成す
る方法では粉末の微細化が困難であり、かつ固相
反応のさいには各成分相互の完成な融合は困難で
組成が均一とならない。(Problems to be solved by the invention) However, with the method of mixing and firing the powders of each component, it is difficult to refine the powder, and it is difficult to completely fuse each component with each other during solid phase reaction. The composition is not uniform.
湿式共沈法では、多成分を同時に共沈させるた
めの条件設定が難しく、結果として複合酸化物前
駆体の組成が目的の組成からずれ、最終製品であ
るセラミツクスの特性を悪くしてしまう。 In the wet coprecipitation method, it is difficult to set conditions for co-precipitating multiple components at the same time, and as a result, the composition of the composite oxide precursor deviates from the desired composition, which deteriorates the properties of the final ceramic product.
金属アルコキシドを用いる方法では、複合化す
る各々のアルコキシドの加水分解速度の差が大き
い場合、各々の加水分解生成物が別々に沈殿、ゲ
ル化するために均質な前駆体を得ることができな
い。 In a method using a metal alkoxide, if there is a large difference in the hydrolysis rate of each alkoxide to be combined, each hydrolysis product precipitates and gels separately, making it impossible to obtain a homogeneous precursor.
本発明は、金属アルコキシドを用いて複合酸化
物前駆体を得る製造方法において均質は前記前駆
体を得る方法を提供しようとするものである。 The present invention aims to provide a method for obtaining a homogeneous composite oxide precursor using a metal alkoxide.
（問題点を解決する手段）
本発明は、シリコンアルコキシドを部分加水分
解し、それを有機溶剤中に溶解もしくは分散され
たアルミニウムのアルコキシドまたは１以上のア
ルコキシド基を持つアルミニウムキレート化合物
溶液中に加えて反応させ、その反応物をアルカリ
金属もしくはアルカリ土類金属のアルコキシドを
エチレングリコールのモノアルキルエーテル中に
溶解させた溶液と混合し均一溶液とした後、更に
水を加えて加水分解、重合反応を行うことにより
均一ゲルとして複合酸化物前駆体を得ることがで
きることを見いだした。(Means for Solving the Problems) The present invention involves partially hydrolyzing a silicon alkoxide and adding it to a solution of an aluminum alkoxide or an aluminum chelate compound having one or more alkoxide groups dissolved or dispersed in an organic solvent. After reacting, the reactant is mixed with a solution of alkali metal or alkaline earth metal alkoxide dissolved in monoalkyl ether of ethylene glycol to form a homogeneous solution, and then water is added to carry out hydrolysis and polymerization reactions. It was found that a composite oxide precursor can be obtained as a homogeneous gel by this method.
以下、本発明を詳細に説明する。 The present invention will be explained in detail below.
シリコンアルコキシドとしては、アルコキシド
の有機基としては炭素数が１〜４のものであれば
特に限定されないが、原料アルコキシド中の金属
シリコンの含有量及び加水分解反応の制御のしや
すさより炭素数は２が最も好ましい。すなわち、
テトラエトキシシランが最も用いられる。 The silicon alkoxide is not particularly limited as long as the organic group of the alkoxide has 1 to 4 carbon atoms; is most preferred. That is,
Tetraethoxysilane is most used.
シリコンアルコキシドの部分加水分解は、シリ
コンアルコキシドの４ケあるアルコキシド基の
0.5〜2.0ケが加水分解するように行うことができ
る。 Partial hydrolysis of silicon alkoxide is the process of hydrolyzing the four alkoxide groups of silicon alkoxide.
It can be carried out so that 0.5 to 2.0 parts are hydrolyzed.
アルミニウムのアルコキシドとしては、炭素数
が１〜４のものであればよい。例えば、トリ−
sec−ブトキシアルミニウム、トリ−iso−プロポ
キシアルミニウム、トリ−エトキシアルミニウ
ム、トリ−メトキシアルミニウムなどが用いられ
る。 The aluminum alkoxide may be one having 1 to 4 carbon atoms. For example,
sec-butoxyaluminum, tri-iso-propoxyaluminum, tri-ethoxyaluminum, tri-methoxyaluminum, etc. are used.
１つ以上のアルコキシド基を持つアルミニウム
キレート化合物としては、アセチルアセトナー
ト、エチルアセチルアセトナート、ジエチルマロ
ネート錯体が用いられる。 As the aluminum chelate compound having one or more alkoxide groups, acetylacetonate, ethylacetylacetonate, and diethylmalonate complexes are used.
アルミニウムのアルコキシドまたは１以上のア
ルコキシド基を持つアルミニウムキレート化合物
を溶解もしくは分散する有機溶剤としては、アル
コール、アミド、Ｎ−アルキルアミドなどが用い
られるが、これはアルミニウムのアルコキシドま
たは１つ以上のアルコキシド基を持つアルミニウ
ネキレート化合物が可溶である必要はなく、反応
生成物が可溶であればよい。 Alcohol, amide, N-alkyl amide, etc. are used as organic solvents for dissolving or dispersing aluminum alkoxide or aluminum chelate compounds having one or more alkoxide groups; It is not necessary that the aluminum chelate compound having the above-mentioned properties is soluble, as long as the reaction product is soluble.
アルカリ金属もしくはアルカリ土類金属のアル
コキシドとして炭素数が１〜４のもの、またエチ
レングリコールモノアルキルエーテルのアルコキ
シドが用いられる。このアルカリ金属もしくはア
ルカリ土類金属のアルコキシドの溶剤として用い
られるエチレングリコールのモノアノキルエーテ
ルとしては、アルキル基がメチル基、エチル基の
ものが用いられる。 As alkali metal or alkaline earth metal alkoxides, those having 1 to 4 carbon atoms and ethylene glycol monoalkyl ether alkoxides are used. The monoanokyl ether of ethylene glycol used as a solvent for the alkoxide of the alkali metal or alkaline earth metal is one in which the alkyl group is a methyl group or an ethyl group.
本発明により得られる複合酸化物前駆体は、電
子材料または電子部品基板として用いられる均質
な複合酸化物セラミツクスを製造することができ
る。 The composite oxide precursor obtained by the present invention can produce homogeneous composite oxide ceramics used as electronic materials or electronic component substrates.
（作用）
本発明によれば、シリコンアルコキシドの部分
加水分解後アルミニウムアルコキシドまたは１以
上のアルコキシド基を持つアルミニウムキレート
化合物と反応させること、及びアルカリ金属もし
くはアルカリ土類金属のアルコキシドの溶剤とし
てアルコキシドエチレングリコールモノアルキル
エーテルを使用することにより難溶なアルコキシ
ドが可溶となり、有機溶剤中での均一なゾルの調
整が可能となる。(Function) According to the present invention, after partial hydrolysis of silicon alkoxide, it is reacted with aluminum alkoxide or an aluminum chelate compound having one or more alkoxide groups, and alkoxide ethylene glycol is used as a solvent for alkoxide of alkali metal or alkaline earth metal. By using a monoalkyl ether, a poorly soluble alkoxide becomes soluble, making it possible to prepare a uniform sol in an organic solvent.
また、アルミニウムアルコキシドまたはマグネ
シウムアルコキシドの溶液に水を添加した場合に
は、通常加水分解反応が急激に進行するために白
色の水酸化物の沈殿が生成するが、本発明による
方法によれば、アルミニウムのアルコキシド及び
アルカリ金属もしくはアルカリ土類金属のアルコ
キシドが安定化されているために、前記均一溶液
に直接水を加えることによつても白色の水酸化物
の沈殿の生成が抑えられ、均一な加水分解が行わ
れて均質な前駆体ゲルが得られる。 Furthermore, when water is added to a solution of aluminum alkoxide or magnesium alkoxide, a white hydroxide precipitate is usually formed due to the rapid progress of the hydrolysis reaction, but according to the method of the present invention, aluminum Because the alkoxides and alkali metal or alkaline earth metal alkoxides are stabilized, even when water is directly added to the homogeneous solution, the formation of white hydroxide precipitates can be suppressed, resulting in uniform hydration. Decomposition is performed to obtain a homogeneous precursor gel.
アルカリ金属もしくはアルカリ土類金属のエチ
レングリコールモノアルエーテルのアルコキシド
は、有機基の酸素が分子内で金属原子に配位する
ため通常用いられているアルコキシドに比べ水に
対する安定性が大きい。同様に、アルカリ金属も
しくはアルカリ土類金属のアルコキシドの溶剤と
してエチレングリコールのモノアルキルエーテル
を使用することにより、溶剤中の２つの酸素原子
がアルカリ金属もしくはアルカリ土類金属に対し
０、0′配位を行いアルコキシドを安定化させ溶解
度を大きくする。 Alkoxides of ethylene glycol monoalethers of alkali metals or alkaline earth metals have greater stability in water than commonly used alkoxides because the oxygen of the organic group is coordinated to the metal atom within the molecule. Similarly, by using a monoalkyl ether of ethylene glycol as a solvent for an alkali metal or alkaline earth metal alkoxide, two oxygen atoms in the solvent are 0,0' coordinated to the alkali metal or alkaline earth metal. to stabilize the alkoxide and increase its solubility.
以上のことより、均質な複合酸化物前駆体の合
成が可能となつた。 From the above, it has become possible to synthesize a homogeneous composite oxide precursor.
（実施例）
以下、実施例により本発明を具体的に説明す
る。但し、本発明はこれらの実施例に限定される
ものではない。(Example) Hereinafter, the present invention will be specifically explained with reference to Examples. However, the present invention is not limited to these examples.
実施例 １
テトラエトキシシラン52.9ｇをエタノール125
mlに溶かした後、1HNC12.5mlと水1.1mlを加え室
温で加水分解を行つた。この加水分解したものを
エタノール30mlに懸濁したトリ−sec−ブトキシ
アルミニウム49.3ｇに加え還流を行つた。マグネ
シウムジ−nol−プロポキシド14.3ｇをエチレン
グリコールモノエチルエーテル50mlに溶かし、こ
れに上記の溶液を加さらに還流を行つた。得られ
た透明溶液に水22.5mlを加え加水分解して透明ゾ
ルを得、されにこれを60℃で２時間放置すること
により透明ゲルを得た。乾燥後、1100℃で１時間
焼成することにより白色のコーデイエライト磁器
を得た。Ｘ線回析によりα−コーデイエライト単
相であることを確認した。Example 1 52.9g of tetraethoxysilane and 125g of ethanol
ml, 12.5 ml of 1HNC and 1.1 ml of water were added to perform hydrolysis at room temperature. This hydrolyzed product was added to 49.3 g of tri-sec-butoxyaluminum suspended in 30 ml of ethanol and refluxed. 14.3 g of magnesium di-nol-propoxide was dissolved in 50 ml of ethylene glycol monoethyl ether, and the above solution was added thereto, followed by refluxing. 22.5 ml of water was added to the obtained transparent solution for hydrolysis to obtain a transparent sol, which was then left to stand at 60°C for 2 hours to obtain a transparent gel. After drying, white cordierite porcelain was obtained by firing at 1100°C for 1 hour. It was confirmed by X-ray diffraction that it was a single phase of α-cordierite.
実施例 ２
テトラエトキシシラン52.9ｇをエタノール125
mlに溶かした後、1HNCl2.5mlと水1.1mlを加え室
温で加水分解を行つた。この加水分解したものを
エタノール30mlに懸濁したトリ−sec−ブトキシ
アルミニウム49.3ｇに加え還流を行つた。金属マ
グネシウム4.9ｇをエチレングリコールモノエチ
ルエーテル50mlと反応させ、これに上記の溶液を
加えさらに還流を行つた。得られた透明溶液に水
22.5mlを加え加水分解して透明ゾルを得、さらに
これを60℃で２時間放置することにより透明ゲル
を得た。乾燥後、1100℃で１時間焼成することに
より白色のコーデイエライト磁器を得た。Ｘ線回
析によりα−コーデイエライト単相であることを
確認した。Example 2 52.9g of tetraethoxysilane and 125g of ethanol
ml, 2.5 ml of 1HNCl and 1.1 ml of water were added to carry out hydrolysis at room temperature. This hydrolyzed product was added to 49.3 g of tri-sec-butoxyaluminum suspended in 30 ml of ethanol and refluxed. 4.9 g of metallic magnesium was reacted with 50 ml of ethylene glycol monoethyl ether, and the above solution was added thereto and further refluxed. Add water to the resulting clear solution
22.5 ml was added and hydrolyzed to obtain a transparent sol, which was further left at 60°C for 2 hours to obtain a transparent gel. After drying, white cordierite porcelain was obtained by firing at 1100°C for 1 hour. It was confirmed by X-ray diffraction that it was a single phase of α-cordierite.
比較例 １
テトラエトキシシラン52.9ｇ、トリ−sec−ブ
トキシアルミニウム49.3ｇとマグネシウムジ−
nol−プロポキシド14.3ｇを２−ブタノール−500
mlに溶かした後、水を加えるとMg（OH）2とAl
（OH）3の白色の沈殿を生じ均一なゾル溶液を得
ることができなかつた。Comparative Example 1 52.9 g of tetraethoxysilane, 49.3 g of tri-sec-butoxyaluminum and magnesium di-
14.3g of nol-propoxide and 500g of 2-butanol
ml and then add water to form Mg(OH) 2 and Al
A white precipitate of (OH) 3 was produced and a homogeneous sol solution could not be obtained.
実施例 ３
テトラエトキシシラン41.7ｇをエタノール100
mlに溶かした後、1NHC12mlと水1.6mlを加え室
温で加水分解を行つた。この加水分解したものを
エタノール15mlに懸濁したトリ−sec−ブトキシ
アルミニウム49.3ｇに加え還流を行つた。金属リ
チウム1.4ｇをエタノール中で反応させリチウム
エトキシドとした後、エチレングリコールモノエ
チルエーテル20mlに溶かし、これに上記の溶液を
加えさら還流を行つた。得られた透明溶液に水
22.5mlに加えて加水分解し透明ゾルを得、さらに
これを60℃で１時間放置することにより透明ゲル
を得た。乾燥後、950℃で１時間焼成することに
よりβ−スポジユーメン（β−リチア輝石）を得
た。Example 3 41.7g of tetraethoxysilane and 100g of ethanol
ml, 12 ml of 1NHC and 1.6 ml of water were added to carry out hydrolysis at room temperature. This hydrolyzed product was added to 49.3 g of tri-sec-butoxyaluminum suspended in 15 ml of ethanol and refluxed. After 1.4 g of metallic lithium was reacted in ethanol to form lithium ethoxide, it was dissolved in 20 ml of ethylene glycol monoethyl ether, to which the above solution was added and further refluxed. Add water to the resulting clear solution
The mixture was added to 22.5 ml and hydrolyzed to obtain a transparent sol, which was then left to stand at 60°C for 1 hour to obtain a transparent gel. After drying, β-spodiume (β-spodumene) was obtained by firing at 950°C for 1 hour.
比較例 ２
テトラエトキシシラン52.9ｇ、トリ−sec−ブ
トキシアルミニウム24.6ｇ、金属リチウム1.4ｇ
を２−ブタノール−200mlに溶かした後、水を加
えるとLiOHとAl（OH）3の白色の沈殿を生じ均一
なゾル溶液を得ることができなかつた。Comparative Example 2 Tetraethoxysilane 52.9g, tri-sec-butoxyaluminum 24.6g, metallic lithium 1.4g
was dissolved in 200 ml of 2-butanol and then water was added, resulting in white precipitates of LiOH and Al(OH) 3 , making it impossible to obtain a homogeneous sol solution.
（発明の効果）
本発明によれば、均質な複合酸化物前駆体を得
ることができる。そして、本発明により得られる
複合酸化物前駆体は、従来より低い温度での焼成
により、組成にずれのない、組織の均一な高純度
の複合酸化物を得ることができる。(Effects of the Invention) According to the present invention, a homogeneous composite oxide precursor can be obtained. Further, the composite oxide precursor obtained by the present invention can be fired at a temperature lower than that of the conventional method to obtain a highly pure composite oxide with no deviation in composition and a uniform structure.
Claims (1)
れを有機溶剤中に溶解もしくは分散されたアルミ
ニウムのアルコキシドまたは１以上のアルコキシ
ド基を持つアルミニウムキレート化合物溶液中に
加えて反応させ、その反応物をアルカリ金属もし
くはアルカリ土類金属のアルコキシドをエチレン
グリコールのモノアルキルエーテル中に溶解させ
た溶液と混合し均一溶液とした後、更に水を加え
て加水分解、重合反応を行い、均一ゲルを得るこ
とを特徴とする複合酸化物前駆体の製造方法。 ２ 前記エチレングリコールのモノアルキルエー
テルのアルキル基がメチル基またはエチル基であ
ることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の
複合酸化物前駆体の製造方法。[Claims] 1 Partially hydrolyzing silicon alkoxide, adding it to a solution of an aluminum alkoxide or an aluminum chelate compound having one or more alkoxide groups dissolved or dispersed in an organic solvent, and causing the reaction. After mixing the substance with a solution of an alkali metal or alkaline earth metal alkoxide dissolved in monoalkyl ether of ethylene glycol to form a homogeneous solution, water is further added to carry out hydrolysis and polymerization reactions to obtain a homogeneous gel. A method for producing a composite oxide precursor, characterized in that: 2. The method for producing a composite oxide precursor according to claim 1, wherein the alkyl group of the monoalkyl ether of ethylene glycol is a methyl group or an ethyl group.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63125036A JPH01294518A (en) | 1988-05-24 | 1988-05-24 | Production of compound oxide precursor |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63125036A JPH01294518A (en) | 1988-05-24 | 1988-05-24 | Production of compound oxide precursor |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01294518A JPH01294518A (en) | 1989-11-28 |
| JPH0581522B2 true JPH0581522B2 (en) | 1993-11-15 |
Family
ID=14900258
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63125036A Granted JPH01294518A (en) | 1988-05-24 | 1988-05-24 | Production of compound oxide precursor |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH01294518A (en) |
-
1988
- 1988-05-24 JP JP63125036A patent/JPH01294518A/en active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01294518A (en) | 1989-11-28 |
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