JPH0626665B2 - 放射性物質捕集材 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、危険度の高い半揮発性ないし揮発性放射性物
質を吸着しても発火することなく、安全に使用しうる放
射性物質捕集材に関するものである。

従来の技術 ウラン等の原子燃料からは核分裂によって40種類に及ぶ
核分裂生成物を生じるが、その中には希ガスのキセノン
等のような揮発性元素ならびにルテニウム、テクネチウ
ム、ヨウ素、セシウム等の半揮発性放射性元素を含むの
で、これらが気化して外部環境を汚染しないようにする
対策が必要である。

特に原子力発電が発展し、電力供給の主要部分を占める
ようになった現在では、莫大な放射性物質が生成してい
るのである。このため事故等の対策、ならびに燃料再処
理工程および廃棄物処理、処分工程等でこれらを閉じ込
めるための、より安全で効果的な捕集材の開発が望まれ
ている〔「インターナショナル・アトミック・エナージ
ー・エージェンシー・テクニカル・レポート、No. 22
0、ウイーン（International Atomic Energy Agency Te
chnical Report, No. 220, Vienna）」、（1982
年）〕。

このような揮発性放射性元素の捕集材としては、これま
で主として活性炭が用いられてきたが（特公昭46−3524
4号公報）、これは可燃性物質であるため、発火性の物
質を処理する場合など、火災事故を起すおそれがあるた
め、次第に不燃性材料に代替されるようになっている。

しかしながら、これらの代替物は、捕集能力が低かった
り、複雑な操作を必要としたり、またコスト高になるな
ど活性炭に比べると、はるかに実用性が劣るのを免れな
い。

発明が解決しようとする課題 本発明は、吸着成分として吸着力の大きい活性炭を含
み、その吸着力を損わずに不燃化して、危険な半揮発性
又は揮発性放射性物質の捕集材を得ることを目的とした
ものである。

課題を解決するための手段 半揮発性元素の１つであるルテニウムは、ウラン等の熱
中性子による核分裂によって10％程度も生成し、かなり
長い半減期をもつ核種を含むので問題にされる元素であ
る。その上、ルテニウムは化学的性質が複雑で、比較的
容易に酸化されて常温でも揮発性の四酸化物を生成する
ので、重点的な対策を必要とする元素とされている。こ
の四酸化ルテニウムは活性炭によく吸着されるが、この
ものの20重量％を吸着した活性炭がひとりでに爆発的に
燃焼したという報告〔「米国原子力レポート（ＨＷ−32
175）」，(1954年)〕があるため、活性炭を捕集材とし
て用いなくなった。

本発明者らは、主としてこのルテニウムを対象としてこ
れが活性炭に吸着した場合に燃焼を起さないようにする
手段について鋭意研究を重ねた結果、活性炭そのものと
異なり、膠質土を混合した活性炭は、その一局部に着火
しても直ちに阻止され、他の部分に延焼することがない
ので、爆発や火災は起らず、またきわめて難燃性であっ
て、危険性の高い四酸化ルテニウムを安全に取り扱える
ことを初めて確認し、この知見に基づいて本発明をなす
に至った。

すなわち、本発明は、活性炭と膠質土とを含有すること
を特徴とする放射性物質捕集材を提供するものである。

本発明で用いる活性炭は、通常吸着材として用いられて
いるものの中から、任意に選択することができる。

また、この活性炭と併用される膠質土は、化学用語では
アロフェン（Allophane）といい、アルミニウムのケイ
酸塩の変質物として天然に産出するものである。

本発明においては、活性炭に、混合物全量当り80重量％
程度の膠質土を配合することによりルテニウムに対する
発火性を抑制することができるが、その外の放射性物質
に対しては、それよりも少ない量で用いることもでき
る。

あまり活性炭の量を少なくすると、吸着能力が低下する
ので、活性炭の量は発火を起さない範囲でできるだけ多
くするのが好ましい。

本発明の捕集材は、例えば活性炭粉末と膠質土粉末とを
所定の割合で混合し、慣用の方法により造粒することに
よって調製される。

このようにして得られる捕集材は、安全性が高いだけで
なく、活性炭の大きな吸着性等も保存されているので、
これまで活性炭が用いられ、安全度の向上が望まれてい
たすべての応用面に活用されうるものである。例えば、
揮発性放射性ヨウ素の安全で効率の高い捕集材、揮発性
の過テクネチウム酸の捕集材としても用いることができ
る。また原子炉の排気は揮発性の放射性希ガスであるキ
セノン−138やクリプトン-89などの短寿命核種を含むの
でその排出過程で活性炭層を通してこれらを吸着し、し
ばらく留め置かれる。この間に短半減期の放射性ガスは
著しく減衰して、順次溶離される時には放射能の許容濃
度以下になるので、大気中に放出できるようになってい
る。この活性炭の代りに本発明の捕集材を用いることに
よって、活性炭の発火や燃焼の危険性を大幅に減じるこ
とができる。

上記したように、本発明の捕集材は危険性のきわめて大
きい半揮発性ならびに揮発性放射性物質の捕集に用いて
大きな役割を果すが、このものの効用はこれに限られな
い。非放射性の四酸化ルテニウム、四酸化オスミウム、
三酸化クロム、五酸化パナジウム等の揮発性酸素酸化合
物はいずれも酸化力を持つとともに人体にも有害なこと
が知られており、作業場や生活環境の空気中から除去す
る必要があるが、これらの物質も本発明の捕集材によっ
て発火等のおそれなく痕跡濃度まで除去できるので、利
用の範囲はきわめて広範にわたり経済的効用が大きい。

実施例 次に実施例により本発明をさらに詳細に説明する。

実施例１ 本発明の捕集材及び比較のための活性炭を用いて四酸化
ルテニウムを捕集する際の安全性の差異を確認するため
に次のような実験をドラフトで行った。

洗浄乾燥した共栓試験管に１gづつの乾燥した四酸化ル
テニウムをとり、30〜40℃に加温した水浴に入れて溶融
させ、放冷して固化させた。この試験管を垂直に保持し
て栓をとり、10〜20℃の室温で試験管口の上から活性炭
粒を投下すると、その先端部は四酸化ルテニウムの大過
剰量と衝突することになるので、活性炭粒が四酸化ルテ
ニウム塊の表面に到達した瞬間、爆発音を発して反応
し、活性炭粒の１部は試験管口から飛び出してくる上
に、この爆発的な反応の際には試験管内で瞬間的な発火
がしばしば認められた。

これに対し、粉末活性炭を20％含むようにアロフェンを
混合して造粒した本発明の捕集材の場合は、これを落下
させても全く爆発音も発火も認められなかった。こうし
て四酸化テニウム塊の上に複合捕集材を積層させた試験
管をしばらく放置した後、水浴中につけて次第に昇温さ
せ、100℃まで上げても、何ら特異な反応は起らず、安
全性が確認された。

実施例２ 20重量％の粉末活性炭とアロフェンとの混合造粒物の９
〜12メッシユ粗砕物を、一端に通気性の栓を詰めた内径
８mmの管に200mmの長さに満たし、捕集管とした。

この捕集管は、空気のろ過装置と接続したガラス製反応
容器に、該容器の出口に上方に向けて取り付けたガラス
製導気管を介して接続され、捕集管の後部には第二の捕
集装置を連結し、第二の捕集装置の後方は第三の捕集管
に連結され、その後部は空気を任意の一定速度で吸引す
る装置に連結されている。第三の捕集管までの各連結器
にはガラス製の共通すり合せ器を用いて気密に接続され
ている。

このような装置を用いて、反応容器中に所定量の希塩酸
に溶解した放射性ルテニウムを入れ、これに酸化剤と希
塩酸を加えて放射性の四酸化ルテニウムを発生させ、こ
の四酸化ルテニウムを後方の吸気装置を作動させて空気
とともに捕集管に供給し、捕集させる。

なお、反応時に揮発する水分は出口に接続された導気管
中で凝縮して反応容器に還流される。

所定時間後、捕集管を外して所定長に切断し、切口を接
着剤で封じて放射能の測定試料とした。この試料をリチ
ウムを拡散させたゲルマニウム半導体検出器上に所定距
離に配し、波高分析器に連結して放射能を測定した。所
定測定時間で得られる497KeVのエネルギーのγ線の計数
値がルテニウム−103の放射能値に当るので、この値か
ら捕集されたルテニウムの量を定量することができる。

第１図の白丸印は、この測定結果を捕集管の長さ０cmの
ところまで外挿し、この値を10⁶カウント／100秒・cmと
して標準化してグラフ化したものである。

このような捕集装置では、所定温度での捕集能は通過す
る空気の速度によって決まることが知られている。第１
図の白丸は空間速度300（空気50cc／分）の場合を示し
ているが、このような吸着力の大きい捕集材を用いる場
合は空間速度を多少大きくしても捕集曲線はあまり変わ
らず、空間速度を倍にしても、いずれも２〜３cmの捕集
層で99％以上が、10cmまでの層では99.999％以上のルテ
ニウムが捕集されることが分った。なお、第二捕集装
置、第三の捕集管からはルテニウムの放射能は長時間の
計測によっても測定誤差程度のものしか検出されなかっ
た。

このように本発明の捕集材を用いると、常温で四酸化ル
テニウムを効率よく捕集することができる。

比較例１ 実施例２の捕集材に代えて骨炭を用いた以外は実施例２
と同様の実験を行い、その結果を第１図に半黒丸印で示
す。

実施例３ 実施例２の反応容器中にヨウ素−131を含むヨウ化カリ
溶液と希硝酸を加え、加温して放射性揮発性ヨウ素を発
生させ、これを実施例２と同じ捕集管を用いて、同様に
捕集させた。次に実施例２と同様な方法で測定試料を作
成し、364.5KeVのγ線の放射能値から捕集されたヨウ素
の量を測定した。この場合も放射性ヨウ素はきわめて高
い効率で捕集されることが分った。

比較例２ 実施例２の捕集材の代りに市販の活性炭を用い、同じよ
うに実験した結果を第１図に黒丸印で示す。

以上の結果から明らかなように、本発明の捕集材は、市
販の活性炭や骨炭に比べても優れた放射性物質捕集能力
を示す。

【図面の簡単な説明】

第１図は、各種の捕集材についての捕集曲線を示すグラ
フである。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】活性炭と膠質土とを含有することを特徴と
   する放射性物質捕集材。
2. 【請求項２】少なくとも20重量％の活性炭を含有する特
   許請求の範囲第１項記載の放射性物質捕集材。
3. 【請求項３】粒状に成形された特許請求の範囲第１項又
   は第２項記載の放射性物質捕集材。