JPH0631350B2 - 固気接触反応装置 - Google Patents
固気接触反応装置Info
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- JPH0631350B2 JPH0631350B2 JP60024529A JP2452985A JPH0631350B2 JP H0631350 B2 JPH0631350 B2 JP H0631350B2 JP 60024529 A JP60024529 A JP 60024529A JP 2452985 A JP2452985 A JP 2452985A JP H0631350 B2 JPH0631350 B2 JP H0631350B2
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Landscapes
- Treating Waste Gases (AREA)
- Separation Of Gases By Adsorption (AREA)
- Physical Or Chemical Processes And Apparatus (AREA)
- Industrial Gases (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、たとえば石炭ガス化プロセスの生成ガスのよ
うなばいじんを含有する高温に還元性ガス混合物中に含
まれるイオウ化合物、特に硫化水素を吸着除去するに際
し、ばいじん付着による圧損上昇や閉塞がなく安定運転
が可能で、かつイオウ化合物を捕捉した該吸着剤の再生
反応を効率良く行うことが可能な固気接触反応装置に関
するものである。
うなばいじんを含有する高温に還元性ガス混合物中に含
まれるイオウ化合物、特に硫化水素を吸着除去するに際
し、ばいじん付着による圧損上昇や閉塞がなく安定運転
が可能で、かつイオウ化合物を捕捉した該吸着剤の再生
反応を効率良く行うことが可能な固気接触反応装置に関
するものである。
（従来の技術） 近年、原油価格の高騰や輸入原油の重質化への対策とし
て、劣質残渣あるいは石炭などの利用技術の開発が進め
られているが、これらを原料としてガス化を行い、得ら
れるガスを発電や燃料及び合成原料とする方法は、その
代表的な例である。
て、劣質残渣あるいは石炭などの利用技術の開発が進め
られているが、これらを原料としてガス化を行い、得ら
れるガスを発電や燃料及び合成原料とする方法は、その
代表的な例である。
しかし、このガス化生成ガスは、原料の石炭や重質油に
よつて違うが、数１００〜数１０００ppmの硫化水素を
含み、該硫化水素は公害防止、あるいは後流機器の腐食
防止のため、是非除去が必要である。
よつて違うが、数１００〜数１０００ppmの硫化水素を
含み、該硫化水素は公害防止、あるいは後流機器の腐食
防止のため、是非除去が必要である。
この生成ガス中の硫化水素を乾式で除去する手段として
て、Fe，Zn，Mo，Cu，Ｗ等の金属酸化物の小球状吸着剤
を適用した固定床、移動床、流動床などの固気接触反応
器が使用されているが、ガス化生成ガス中には、未燃カ
ーボン（チヤー）、タールなどのばいじんを多量に含む
ため、従来の小球状吸着剤を適用した固定床において
は、飛散するばいじんによつて目塞りが生じ、圧力損失
が増大してガス化炉の運転に支障をきたすので好ましく
ない。又、吸着剤を移動させ圧力損失の増大を防止する
移動床においては、長時間の安定運転に問題があり、装
置が複雑となるなど欠点がある。更に、流動床において
は、吸着剤の摩耗、飛散等の欠点がある。そこで本発明
者らは上述した従来装置の欠点を克服し、経時的圧損上
昇がなく、かつコンパクト化された、経済的で、実用性
に富む固気接触反応装置として、管状構造体からなる吸
着剤を該吸着面がガス流れに対して平行になるように多
数個配置したことを特徴とする固気接触反応装置を既に
出願している（特願昭５８−２２３２５０）。
て、Fe，Zn，Mo，Cu，Ｗ等の金属酸化物の小球状吸着剤
を適用した固定床、移動床、流動床などの固気接触反応
器が使用されているが、ガス化生成ガス中には、未燃カ
ーボン（チヤー）、タールなどのばいじんを多量に含む
ため、従来の小球状吸着剤を適用した固定床において
は、飛散するばいじんによつて目塞りが生じ、圧力損失
が増大してガス化炉の運転に支障をきたすので好ましく
ない。又、吸着剤を移動させ圧力損失の増大を防止する
移動床においては、長時間の安定運転に問題があり、装
置が複雑となるなど欠点がある。更に、流動床において
は、吸着剤の摩耗、飛散等の欠点がある。そこで本発明
者らは上述した従来装置の欠点を克服し、経時的圧損上
昇がなく、かつコンパクト化された、経済的で、実用性
に富む固気接触反応装置として、管状構造体からなる吸
着剤を該吸着面がガス流れに対して平行になるように多
数個配置したことを特徴とする固気接触反応装置を既に
出願している（特願昭５８−２２３２５０）。
（本発明が解決しようとする問題点） 本発明は上述の管状構造体からなる吸着剤に平行流で処
理ガスを通気させるようにした固気接触反応装置の特色
を生かすべく、イオウ化合物を捕捉した該吸着剤の再生
反応時の発熱を極力抑制し、吸着剤の局部加熱による性
能低下や損傷を防ぎ、安定した高温還元性ガスからの脱
硫方法を達成しうる固気接触反応装置を提供するもので
ある。
理ガスを通気させるようにした固気接触反応装置の特色
を生かすべく、イオウ化合物を捕捉した該吸着剤の再生
反応時の発熱を極力抑制し、吸着剤の局部加熱による性
能低下や損傷を防ぎ、安定した高温還元性ガスからの脱
硫方法を達成しうる固気接触反応装置を提供するもので
ある。
（問題点を解決するための手段） 本発明は、石炭や重質油などのガス化によつて得られる
高温還元性ガス中に含まれるイオウ化合物を、金属酸化
物を主成分とする吸着剤で吸着除去し、該吸着剤を再生
して繰り返し使用する脱硫方法を管状、ハニカム状、板
状構造体から成る該吸着剤をガス流れに対して平行にな
るように多数個配置した固気接触反応装置で行うととも
に、吸着と再生反応のガス流れ方向を切替ることで再生
反応時の局部的な発熱を抑制して吸着剤の性能維持を図
るものである。
高温還元性ガス中に含まれるイオウ化合物を、金属酸化
物を主成分とする吸着剤で吸着除去し、該吸着剤を再生
して繰り返し使用する脱硫方法を管状、ハニカム状、板
状構造体から成る該吸着剤をガス流れに対して平行にな
るように多数個配置した固気接触反応装置で行うととも
に、吸着と再生反応のガス流れ方向を切替ることで再生
反応時の局部的な発熱を抑制して吸着剤の性能維持を図
るものである。
すなわち本発明は、高温還元性ガス中に含まれるイオウ
化合物を、金属酸化物を主成分とする吸着剤で吸着除去
し、該吸着剤を再生して繰り返し使用するようにした装
置において、管状構造体からなる吸着剤を該吸着面がガ
ス流れに対して平行になるように多数個配置するととも
に、吸着時と再生時のガス流れ方向を逆向きにしうるよ
うにしたことを特徴とする固気接触反応装置である。
化合物を、金属酸化物を主成分とする吸着剤で吸着除去
し、該吸着剤を再生して繰り返し使用するようにした装
置において、管状構造体からなる吸着剤を該吸着面がガ
ス流れに対して平行になるように多数個配置するととも
に、吸着時と再生時のガス流れ方向を逆向きにしうるよ
うにしたことを特徴とする固気接触反応装置である。
本発明においては、石炭や重質油などのガス化によつて
得られる高温還元性ガス中のイオウ化合物、特に硫化水
素をFe，Zn，Mo，Mn，Cu，Ｗなどの金属酸化物を吸着剤
として、２５０〜４５０℃で接触反応させ、硫化物とし
て吸着剤内部に捕捉し、また不純物のＣＯＳがＨＣＮも
一部反応し除去するもので、Feの場合のＨ２ガスによる
反応式は次の通りである。
得られる高温還元性ガス中のイオウ化合物、特に硫化水
素をFe，Zn，Mo，Mn，Cu，Ｗなどの金属酸化物を吸着剤
として、２５０〜４５０℃で接触反応させ、硫化物とし
て吸着剤内部に捕捉し、また不純物のＣＯＳがＨＣＮも
一部反応し除去するもので、Feの場合のＨ２ガスによる
反応式は次の通りである。
Fe2O3＋H2→２FeO＋H2O FeO＋H2S→FeS＋H2O MCN＋H2O→NH3＋CO COS＋H2O→CO2＋H2S 本発明では、これら吸着剤をガス通過面がガス流れと平
行になるように管状、ハニカム状、板状構造体を配置
し、吸着時のガス流れ方向とは逆の方向から含酸素ガス
を流すことで、該吸着剤の性能維持と反応器内部の均一
な熱分布を保持することを特徴とし、吸着剤の金属酸化
物を形成するにあたつては、該酸化物自体の形成による
か、またはチタニア、シリカ、アルミナやゼオライトな
どの耐熱性多孔質物質に金属酸化物を担持して、ガス流
れが平行流となるように構造体を形成するなどの各種方
法で行うことができる。
行になるように管状、ハニカム状、板状構造体を配置
し、吸着時のガス流れ方向とは逆の方向から含酸素ガス
を流すことで、該吸着剤の性能維持と反応器内部の均一
な熱分布を保持することを特徴とし、吸着剤の金属酸化
物を形成するにあたつては、該酸化物自体の形成による
か、またはチタニア、シリカ、アルミナやゼオライトな
どの耐熱性多孔質物質に金属酸化物を担持して、ガス流
れが平行流となるように構造体を形成するなどの各種方
法で行うことができる。
以下、実施態様を示す第１図に基づいて本発明装置を詳
細に説明する。
細に説明する。
第１図において、石炭１は小量の空気又は酸素２でガス
炉３内で部分燃焼ガス化され、H2及びCOを主成分とする
ガス化ガス４が得られる。これは石油や天然ガスの代替
として、コンパインドガスタービンや、都市ガス等の燃
料に、或いはメタノールやアンモニア又は石油化学の合
成原料に使用される。
炉３内で部分燃焼ガス化され、H2及びCOを主成分とする
ガス化ガス４が得られる。これは石油や天然ガスの代替
として、コンパインドガスタービンや、都市ガス等の燃
料に、或いはメタノールやアンモニア又は石油化学の合
成原料に使用される。
このガス化ガス４は石炭の種類やガス化条件に依つて異
なるが、数１０〜数１０００ppmのH2SやCOS，NH4や、２
０〜４０ｇ／Ｎｍ３のばいじんを含み、温度はガス化炉
３出口のスチームヒータ等で熱回収され、２５０〜５０
０℃、圧力はガス炉３の形式によつて異なるが、常圧〜
２５ataである。
なるが、数１０〜数１０００ppmのH2SやCOS，NH4や、２
０〜４０ｇ／Ｎｍ３のばいじんを含み、温度はガス化炉
３出口のスチームヒータ等で熱回収され、２５０〜５０
０℃、圧力はガス炉３の形式によつて異なるが、常圧〜
２５ataである。
本発明では、先ず、サイクロン等の除じん装置５で粗粒
ばいじん１７を除き、ガス化ガス６は次にFe，Zn，Mo，
Mn，Cu，Ｗ等の金属酸化物からなる吸着剤８を充填した
反応器７でH2Sを硫化物として吸着除去する。
ばいじん１７を除き、ガス化ガス６は次にFe，Zn，Mo，
Mn，Cu，Ｗ等の金属酸化物からなる吸着剤８を充填した
反応器７でH2Sを硫化物として吸着除去する。
Fe酸化物を吸収剤とした場合の反応式は下記のとおりで
あり、 ３Fe2O3＋H2→２Fe3O4＋H2O ３H2S＋Fe3O4＋H2→３FeS＋４H2O HCN＋H2O→NH3＋CO COS＋H2O→CO2＋H2S 不純物のHCNやCOSも一部反応し除去される。
あり、 ３Fe2O3＋H2→２Fe3O4＋H2O ３H2S＋Fe3O4＋H2→３FeS＋４H2O HCN＋H2O→NH3＋CO COS＋H2O→CO2＋H2S 不純物のHCNやCOSも一部反応し除去される。
反応温度は２５０〜４５０℃、ＳＶ値（ガス流量Ｎｍ３
／ｈ／吸着剤容量ｍ３）は１０００〜２０，０００１／
ｈ程度で、ガス中のH2Sの９０〜９５％以上が除去され
る。
／ｈ／吸着剤容量ｍ３）は１０００〜２０，０００１／
ｈ程度で、ガス中のH2Sの９０〜９５％以上が除去され
る。
本発明においては、上記の吸収剤の形状は、管状構造体
を採用し、この吸着剤をガス流れに対して平行になるよ
うに多数個配置しており、これによつて従来の小球状吸
着剤を適用した固定床、移動床、反応装置にみられたば
いじんによる圧損上昇もなく、安定した運転が可能とな
り、また従来の流動床反応装置にみられた摩耗損失も少
なく、経済的にも有利なものとすることができる。
を採用し、この吸着剤をガス流れに対して平行になるよ
うに多数個配置しており、これによつて従来の小球状吸
着剤を適用した固定床、移動床、反応装置にみられたば
いじんによる圧損上昇もなく、安定した運転が可能とな
り、また従来の流動床反応装置にみられた摩耗損失も少
なく、経済的にも有利なものとすることができる。
反応器７は第１図では多塔方式を採用しているが、これ
は一方でH2Sの吸着等で劣化した吸着剤を切替え方式に
より再生賦活させるためのものである。
は一方でH2Sの吸着等で劣化した吸着剤を切替え方式に
より再生賦活させるためのものである。
次に、処理ガス９はグラニユラーベツド方式等の精密除
じん装置１０で微細ばいじん１１を除き、クリーンガス
１２にしてガスタービン燃料や合成ガス原料に供され
る。
じん装置１０で微細ばいじん１１を除き、クリーンガス
１２にしてガスタービン燃料や合成ガス原料に供され
る。
一方、反応器７内の充填吸着剤が吸着H2Sによつて飽和
に達してくると、該反応器に空気又は酸素１３を供給
し、次式に示すような焙焼反応を行い、吸着剤を再生さ
せると同時に、濃厚なSO2ガス１４を得る。
に達してくると、該反応器に空気又は酸素１３を供給
し、次式に示すような焙焼反応を行い、吸着剤を再生さ
せると同時に、濃厚なSO2ガス１４を得る。
４FeS＋７O2→２Fe2O3＋４SO2 ４Fe3O4＋O2→６Fe2O3 上記反応は発熱反応であり、空気又は（及び）酸素１３
の供給に応じ急激に起るので、第１図に示すように出口
ガス１４を経路１５で循環しながら、必要量の空気又は
（及び）酸素を低濃度で全体に一様に供給するなどによ
り、温度をコントロールするとともに、ガス流れ方向を
吸着反応とは逆にしてH2S吸着量の少ない方から再生反
応をゆつくり進行させることを特徴とするものである。
の供給に応じ急激に起るので、第１図に示すように出口
ガス１４を経路１５で循環しながら、必要量の空気又は
（及び）酸素を低濃度で全体に一様に供給するなどによ
り、温度をコントロールするとともに、ガス流れ方向を
吸着反応とは逆にしてH2S吸着量の少ない方から再生反
応をゆつくり進行させることを特徴とするものである。
この再生温度は２５０〜６００℃で行われ、吸着したＳ
の殆んどが放散されるが、再生反応初期は高濃度のSO2
ガスが放散され、急激な発熱反応を生起させると吸着剤
の耐熱温度以上に加熱され、吸着剤の結晶構造変質によ
る性能失活があるので上記のような配慮は不可欠であ
る。濃厚SO2ガスは経路１６を経て、そのまま硫酸製造
原料などに利用するか、あるいは単体硫黄として回収す
る工程へ導かれる。
の殆んどが放散されるが、再生反応初期は高濃度のSO2
ガスが放散され、急激な発熱反応を生起させると吸着剤
の耐熱温度以上に加熱され、吸着剤の結晶構造変質によ
る性能失活があるので上記のような配慮は不可欠であ
る。濃厚SO2ガスは経路１６を経て、そのまま硫酸製造
原料などに利用するか、あるいは単体硫黄として回収す
る工程へ導かれる。
以下、実施例をあげて本発明の効果を具体的に説明す
る。
る。
（実施例１） 石炭のガス化によつて得られた３０００ppmのH2Sを含む
ガス化ガスを多段サイクロンを通して、ばいじんを約３
００mg／Ｎｍ３とし、温度４００℃で、以下に説明する
本発明の反応器に導きH2Sの吸着試験を行つた。
ガス化ガスを多段サイクロンを通して、ばいじんを約３
００mg／Ｎｍ３とし、温度４００℃で、以下に説明する
本発明の反応器に導きH2Sの吸着試験を行つた。
第２図はこの実施例１で使用した反応器及び吸着剤の構
造を示す。
造を示す。
図中１は管状構造体の吸着剤を充填した反応装置であ
り、内部に管状吸着剤２が２段に充填されている。ガス
化ガス３はこの吸着層の一方から入り、内部で硫化水素
が吸着層で吸着され、浄化ガス４として系外に排出され
る。
り、内部に管状吸着剤２が２段に充填されている。ガス
化ガス３はこの吸着層の一方から入り、内部で硫化水素
が吸着層で吸着され、浄化ガス４として系外に排出され
る。
この管状吸着剤２は四角型、六角型、三角型などの形状
をしており、本実施例では四角型（格子状）の孔径（ピ
ツチ）４．５mm、壁厚１．２mmのFe2O3系吸着剤を組合
せて第２図中２１，２２，２３……で示す各１本の管状
吸着剤の寸法を１５０口×５００Ｌ（mm）としたものを
２段に配置したものである。
をしており、本実施例では四角型（格子状）の孔径（ピ
ツチ）４．５mm、壁厚１．２mmのFe2O3系吸着剤を組合
せて第２図中２１，２２，２３……で示す各１本の管状
吸着剤の寸法を１５０口×５００Ｌ（mm）としたものを
２段に配置したものである。
このような管状の吸着剤ではガス流れは吸着面に対して
平行であり、吸着面に対してばいじんを押しつけるガス
流れがないため、たとえばいじんが表面に付着した場合
でも、ガス流れの剪断力のため再飛散し、ばいじん付着
の経時増加は見られず、圧力損失の増大はほとんどな
く、プラントの安定運転が可能となる。又、複雑な吸着
剤の移動操作がなく、摩耗も少なく、経済的に有利であ
る。
平行であり、吸着面に対してばいじんを押しつけるガス
流れがないため、たとえばいじんが表面に付着した場合
でも、ガス流れの剪断力のため再飛散し、ばいじん付着
の経時増加は見られず、圧力損失の増大はほとんどな
く、プラントの安定運転が可能となる。又、複雑な吸着
剤の移動操作がなく、摩耗も少なく、経済的に有利であ
る。
このようにして吸着出口のH2S濃度が１００ppmとなり、
破過に達するまで吸着反応を行つた後、反応器入口温度
５００℃でガス化ガス流れと逆方向から再生ガス（酸素
ガス１％、窒素ガス９９％）を流した場合と、同方向で
流した場合の吸着剤の温度分布を、再生ガスの流れ方向
と断面部につき測定した結果を第３図に示す。
破過に達するまで吸着反応を行つた後、反応器入口温度
５００℃でガス化ガス流れと逆方向から再生ガス（酸素
ガス１％、窒素ガス９９％）を流した場合と、同方向で
流した場合の吸着剤の温度分布を、再生ガスの流れ方向
と断面部につき測定した結果を第３図に示す。
再生反応時のガス流れ方向を吸着反応と逆にする本実施
例は同一方向にする比較例より吸収剤長さ方向、断面部
とも再生反応熱による発熱量も少なくなつており、吸着
剤の耐熱性の観点からも失活しにくいことから長期間の
使用に耐える利点がある。
例は同一方向にする比較例より吸収剤長さ方向、断面部
とも再生反応熱による発熱量も少なくなつており、吸着
剤の耐熱性の観点からも失活しにくいことから長期間の
使用に耐える利点がある。
第１，２図は本発明装置の一実施態様例の説明図で、第
１図は本発明装置を石炭ガス化装置に組込んだ場合の全
フローを示しており、第２図は吸着剤を充填した反応器
の構造を示している。 第３図は本発明の実施例と比較例の反応器内部の温度分
布測定結果を示す図である。
１図は本発明装置を石炭ガス化装置に組込んだ場合の全
フローを示しており、第２図は吸着剤を充填した反応器
の構造を示している。 第３図は本発明の実施例と比較例の反応器内部の温度分
布測定結果を示す図である。
Claims (1)
- 【請求項１】高温還元性ガス中に含まれるイオウ化合物
を、金属酸化物を主成分とする吸着剤で吸着除去し、該
吸着剤を再生して繰り返し使用するようにした装置にお
いて、管状構造体からなる吸着剤を該吸着面がガス流れ
に対して平行になるように多数個配置するとともに、吸
着時と再生時のガス流れ方向を逆向きにしうるようにし
たことを特徴とする固気接触反応装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60024529A JPH0631350B2 (ja) | 1985-02-13 | 1985-02-13 | 固気接触反応装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60024529A JPH0631350B2 (ja) | 1985-02-13 | 1985-02-13 | 固気接触反応装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61185592A JPS61185592A (ja) | 1986-08-19 |
| JPH0631350B2 true JPH0631350B2 (ja) | 1994-04-27 |
Family
ID=12140679
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60024529A Expired - Lifetime JPH0631350B2 (ja) | 1985-02-13 | 1985-02-13 | 固気接触反応装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0631350B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN101235324B (zh) | 2007-11-13 | 2011-06-08 | 沈阳航空工业学院 | 以粉煤灰为载体的高温煤气脱硫剂 |
| JP2015010211A (ja) * | 2013-07-01 | 2015-01-19 | 一般財団法人電力中央研究所 | 不純物除去方法及び脱硫方法 |
-
1985
- 1985-02-13 JP JP60024529A patent/JPH0631350B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS61185592A (ja) | 1986-08-19 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |