JPH0671590B2

JPH0671590B2 - 高濃度アルカリ金属塩及び微量有害金属を含む溶液の処理方法

Info

Publication number: JPH0671590B2
Application number: JP3772091A
Authority: JP
Inventors: 小池田稔
Original assignee: Fuji Sangyo Co Ltd
Current assignee: Fuji Sangyo Co Ltd
Priority date: 1991-02-08
Filing date: 1991-02-08
Publication date: 1994-09-14
Anticipated expiration: 2009-09-14
Also published as: JPH054089A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は高濃度アルカリ金属塩及
び微量有害金属を含む溶液の処理方法に係り、特に原子
力発電プラント等から排出される低レベル放射性廃液等
の処理に適用され、廃液中からアルカリ金属塩を効率的
に選択分離させて廃棄物の効率的減容化を図る方法に関
する。

【０００２】

【従来の技術】原子力発電プラント等から排出される低
レベル放射性廃液には、放射性核種等の微量有害金属と
共に非放射性のアルカリ金属塩が多量に含まれている。
従来から、前記廃液の処理に際しては、危険な放射性核
種を封じ込めて廃棄するために、放射性核種とアルカリ
金属塩を含んだ廃液をそのまま蒸発濃縮して減容化を図
った後、それをセメントやアスファルトで密封固化して
所定の施設に貯蔵している。

【０００３】ところで、放射性廃棄物は年々増加してお
り、その貯蔵施設のスペース確保が困難になってきてい
る現状から、廃棄物の減容化が急務となっている。そし
て、前記のように廃液をそのまま蒸発濃縮する方法によ
ると、本来危険性のないアルカリ金属塩も放射性核種と
共に濃縮され、放射性核種と比較して圧倒的に多量なア
ルカリ金属塩まで貯蔵対象となるために減容化の大きな
妨げになっている。また、同方法では蒸留濃縮のための
熱量が膨大になり、処理コストが高くなるという欠点も
ある。

【０００４】従って、廃液からアルカリ金属塩のみを除
去してゆき、放射性核種を廃液中に濃縮させてゆくよう
な処理が求められる。この処理手段に適用できる方法と
して、２種以上の物質が混合している溶液から各物質を
選択的に分離する場合に適用されるもので、それらの物
質が溶媒に対して異なる溶解度を有しているときに、溶
媒を加熱蒸発させる過程で飽和濃度以上となった物質を
沈殿析出させ、残りの物質を母液中に残存させながら各
物質を分離してゆく方法がある。しかし、飽和濃度を利
用した同方法での析出選択性は必ずしも良好でなく、前
記の廃液に適用すると、無害なアルカリ金属塩と有害な
放射性核種とが同一飽和濃度で析出してしまうことにな
り、この種の廃液処理に対してはあまり有効でない。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】そこで、本発明は、前
記の低レベル放射性廃液において減容化の妨げになるア
ルカリ金属塩を、放射性核種の混在を抑制しながら事前
に選択的に除去させ、放射性核種のみを濃縮してゆく方
法を提供し、もって、廃棄物処理工程の簡素化と効率化
を図ると共に、処理廃棄物の貯蔵に係る省スペース化を
実現することを目的として創作された。

【０００６】

【課題を解決するための手段】本発明は、高濃度アルカ
リ金属塩及び微量有害金属を含む溶液に対して、水素イ
オン供給物質とアルコール類を添加し、溶液中のアルカ
リ金属塩を選択的に沈降させて分離除去することを特徴
とした高濃度アルカリ金属塩及び微量有害金属を含む溶
液の処理方法に係る。また、その処理方法において、水
素イオン供給物質の添加量を溶液の水素イオン濃度指数
（ｐＨ）が０〜７となるように設定し、且つアルコール
類の添加量を水素イオン供給物質の添加後の溶液に対し
て容積比で１〜７倍に設定すると、微量有害金属の沈殿
を抑制させながらアルカリ金属塩を完全な沈殿物として
高い選択性で分離除去することができる。

【０００７】

【作用】一般に、アルカリ金属塩は高い水溶性を有して
いるが、アルコール類に対してはその溶解度が小さい。
しかし、高濃度アルカリ金属塩及び微量有害金属を含む
溶液に対して単にアルコール類を添加するだけではアル
カリ金属の沈殿物がゲル状になる等のように完全な沈降
分離を行えず、また両成分の選択分離性が悪くなる。。

【０００８】水素イオン供給物質でｐＨを調整するのは
そのための手順であり、ｐＨは０〜７に調整されること
が望ましい。ここに、ｐＨを０以下にしないのは酸の消
費量が大きくなり過ぎるためであり、また７以上としな
いのはこの場合にもアルカリ金属の沈殿が不完全になる
からである。尚、水素イオン供給物質としては、硝酸や
塩酸等を用いることができる。

【０００９】また、アルコール類の添加量についても、
水素イオン供給物質の添加後の溶液に対して容積比で１
〜７倍とし、望ましくは３〜７倍程度とすることが効果
的である。即ち、添加量が１倍より小さいとアルカリ金
属塩の沈降物が殆ど生成せず、一方、７倍より大きくな
ると沈降量の増加が見られずに、アルコール類を過剰に
消費するだけで効果がないからである。尚、アルコール
類としては、メタノールやエタノール等の水溶性アルコ
ール類を用いることができる。

【００１０】

【実施例】以下、本発明に係る各種実施例と参照比較例
に基づいて本発明を詳細に説明する。

【００１１】実施例１；原子力発電プラント等から発生
する低レベル放射性廃液等を模して、アルカリ金属塩の
主成分として硝酸ナトリウム３モルと、その他の成分と
して炭酸ナトリウム１モル、亜硝酸ナトリウム１モル、
苛性ソーダ１モルを純水に溶解させて１０００ｍｌと
し、更にこの溶液に対して模擬核種としてＣｓを１００
０ｐｐｍ分だけ添加した溶液を作成した。そして、その
溶液（以下、「模擬廃液」という）から５０ｍｌを採取
し、硝酸を加えてｐＨを７に調整し、エタノール１５０
ｍｌを添加したところ、アルカリ金属塩が分離沈降し
た。次に、沈降したアルカリ金属塩を濾過して検出し、
それをエタノールで洗浄した後、純水に溶解させ、その
溶液に硝酸を加えて酸性とした状態で加熱してエタノー
ルを除去した。また、濾液及び前記の洗浄液は硝酸を加
えて酸性とした状態で加熱してエタノールを除去した。
そして、最終的にエタノールを除去した後のそれぞれの
溶液におけるアルカリ金属塩の濃度とＣｓの濃度とを測
定して分析結果とした。

【００１２】実施例２；前記模擬廃液から５０ｍｌを採
取し、硝酸を加えてｐＨを３に調整した後、エタノール
１５０ｍｌを添加してアルコール金属塩を沈降分離させ
た。そして、沈降したアルカリ金属塩は前記の実施例１
の場合と同様に処理した。

【００１３】実施例３；前記模擬廃液から５０ｍｌを採
取し、硝酸を加えてｐＨを１に調整した後、エタノール
１５０ｍｌを添加してアルコール金属塩を沈降分離させ
た。そして、沈降したアルカリ金属塩は前記の実施例１
の場合と同様に処理した。

【００１４】比較例１；前記模擬廃液から５０ｍｌを採
取し、この比較例では硝酸を加えない状態（ｐＨが１４
の状態）でエタノール１５０ｍｌを添加した。この結
果、不完全ながらアルコール金属塩が沈降分離したが、
その沈降したアルカリ金属塩を前記の実施例１の場合と
同様に処理した。

【００１５】比較例２；前記模擬廃液から５０ｍｌを採
取し、硝酸を加えてｐＨを７に調整した後、エタノール
を添加しない状態で容積比が約１／２になるまで加熱し
て蒸発濃縮させたところアルカリ金属塩が沈降分離し
た。そして、沈降したアルカリ金属塩は前記の実施例１
の場合と同様に処理した。

【００１６】比較例３；前記模擬廃液から５０ｍｌを採
取し、硝酸を加えてｐＨを１に調整した後、エタノール
を添加しない状態で容積比が約１／２になるまで加熱し
て蒸発濃縮させたところアルカリ金属塩が沈降分離し
た。そして、沈降したアルカリ金属塩は前記の実施例１
の場合と同様に処理した。

【００１７】比較例４；前記模擬廃液から５０ｍｌを採
取し、この比較例では硝酸もエタノールも添加しない状
態で容積比が約１／２になるまで加熱して蒸発濃縮させ
たところアルカリ金属塩が沈降分離した。そして、沈降
したアルカリ金属塩は前記の実施例１の場合と同様に処
理した。

【００１８】以上の実施例１〜３及び比較例１〜４で得
られた溶液及びその分析結果は次の表１に示される。

【００１９】

【表１】

【００２０】表１から明らかなように、アルカリ金属塩
の沈降量をみると、実施例１〜３では模擬廃液に含まれ
ているアルカリ金属塩の５０〜５７％が、比較例１〜４
では同アルカリ金属塩の４８〜７６％が沈降物として除
去されている。従って、アルカリ金属塩の模擬廃液から
の除去量としては、さほど相違していない。しかしなが
ら、表１のＣｓの欄についてみると、比較例１〜４にお
いてはその沈降物の中に模擬廃液中のＣｓが２０％以上
もアルカリ金属塩と共に析出しているのに対し、実施例
１〜３においてはＣｓの析出量が８．６５％以下に抑制
されている。即ち、実施例１〜３においては、Ｃｓを比
較例１〜４よりその析出量の差分だけ溶液中に残存させ
ながらアルカリ金属塩を分離させることが可能になって
いる。換言すれば、アルカリ金属塩とＣｓとの選択的分
離性が優れていることになる。また、実施例１〜３にお
ける沈降物が完全な固化沈降物として析出しているのに
対し、硝酸を添加しなかった比較例１においてはゲル状
の不完全な沈降物としてしか析出されない。

【００２１】前記の実施例１〜３における選択的分離に
係る優位性は極めて大きい意義を有している。何故な
ら、低レベル放射性廃液の処理においては、放射性核種
等の有害金属のみを含む溶液を減容化して密封固化する
ことが理想的であり、その減容化のために無害なアルカ
リ金属塩を効率よく分離する必要があるからである。

【００２２】ところで、前記の実施例１〜３で得られた
沈降物には未だアルカリ金属塩の沈降物に付着したＣｓ
が含まれており、これを除去する必要がある。そのため
には、再度水に溶解させて実施例１〜３と同様の手順を
繰り返して実行すると、最終的に溶液側にＣｓを残留さ
せてアルカリ金属塩のみを沈降物として分離することが
できる。この場合においても、実施例１〜３の選択分離
性が優れていることにより、比較例の手順を繰り返すよ
りも遥かに少ない回数でアルカリ金属塩のみを分離する
ことができる。また、この場合には水に溶解させる回数
が少なくなるため、溶液側を蒸発濃縮させて減容化する
ための熱量も少なくなり、エネルギーの節減が図れるこ
とになる。

【００２３】更に、本実施例においては、模擬廃液（１
５．６ｍｌ）に硝酸（４．４ｍｌ）を加えてｐＨを１に
調整した溶液（実施例３に相当する溶液）を８セット分
用意し、各溶液に対してそれぞれ１０ｍｌ〜２００ｍｌ
の範囲（溶液に対して容積比で０．５〜１０倍の範囲）
でエタノール量を変化させて添加し、溶液中に残存した
アルカリ金属塩と沈降したアルカリ金属塩の濃度を分析
した。そして、その分析結果は次の表２に示されるよう
になり、また同表に基づいてエタノール添加量に対する
沈降アルカリ金属塩濃度との関係をグラフに示すと図１
のようになる。

【００２４】

【表２】

【００２５】前記の表２及び図１から明らかなように、
エタノールの添加量を溶液に対する容積比で１〜７倍に
するとアルカリ金属塩を沈降させることができ、特に３
〜７倍としたときには多量に沈降析出させることができ
る。尚、添加量が１倍より小さいと殆ど沈降がみられ
ず、また７倍より多く添加しても沈降量の増大が見られ
ず、エタノールの消費量が多くなるだけであった。

【００２６】

【発明の効果】以上のように、本発明は、高濃度アルカ
リ金属塩及び微量有害金属を含む溶液から高い選択性を
もって高濃度アルカリ金属塩を沈降分離させ、溶液中に
有害金属のみを効率的に濃縮させることを可能にする。
従って、本発明の処理方法を原子力発電プラント等から
排出される低レベル放射性廃液の処理プロセスに適用す
ることにより、危険な放射性核種等と共に安全ではある
が多量のアルカリ金属塩を含んだその廃液からアルカリ
金属塩のみを効率的に分離することを可能にし、従来の
ようにアルカリ金属塩も含めて放射性廃棄物の処理対象
としていた場合に比較して、放射性廃棄物の大幅な減容
化を効率的に促進し、急務となっている貯蔵施設確保の
問題を解消する。また、本発明で使用するアルコール類
は極めて低い温度で揮発すること、及び本発明の優れた
選択性によって完全分離のための繰返し処理工程も少な
いことから、従来のように廃液全てを蒸発濃縮していた
場合と比較して、小さい熱量で処理できることになり、
放射性廃棄物処理工程の省エネルギー化を実現する。

【図面の簡単な説明】

【図１】溶液へのエタノールの添加量に対する沈降アル
カリ金属塩濃度を示すグラフである。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】高濃度アルカリ金属塩及び微量有害金属
を含む溶液に対して、水素イオン供給物質とアルコール
類を添加し、溶液中のアルカリ金属塩を選択的に沈降さ
せて分離除去することを特徴とした高濃度アルカリ金属
塩及び微量有害金属を含む溶液の処理方法。
【請求項２】水素イオン供給物質の添加量を溶液の水
素イオン濃度指数（ｐＨ）が０〜７となるように設定
し、且つアルコール類の添加量を水素イオン供給物質の
添加後の溶液に対して容積比で１〜７倍に設定した請求
項１の高濃度アルカリ金属塩及び微量有害金属を含む溶
液の処理方法。