JPH0797153B2

JPH0797153B2 - 直接サイクル型原子プラント

Info

Publication number: JPH0797153B2
Application number: JP63154767A
Authority: JP
Inventors: 英史伊部; 大和朝倉; 誠長瀬; 英年唐澤; 正治坂上; 元昭宇多村; 文雄河村; 俊介内田; 実三木; 克巳大角; 吉紀千葉
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 1988-06-24
Filing date: 1988-06-24
Publication date: 1995-10-18
Anticipated expiration: 2010-10-18
Also published as: JPH026796A

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明は直接サイクル型原子力プラントに関するもので
ある。

〔従来の技術〕

沸騰水型原子力プラント（以下、BWRプラントと称す）
あるいは新型転換炉などのような直接サイクル型原子力
プラントは炉心の核分裂反応熱により原子炉で発生させ
た水蒸気によりタービンを直接駆動するが、原子炉炉水
（以下、炉水と称す）の水分子中の酸素原子が中性子照
射により放射化されることにより生成する放射性の窒素
原子¹⁶Nのキヤリーオーバーがタービン系の線量率上昇
の主要因となっている。¹⁶Nによるタービン系の線量率
は主蒸気配管の表面線量率にして数R/hになるが、以下
の２つの点で低減が必要である。

（１）原子炉運転中の点検作業時などにおける放射線被
曝低減。

（２）原子力発電所敷地境界における線量率規制（スカ
イシヤイン規制）。

上記の目的のため従来は第２図に示すように、主蒸気配
管９及びタービン10の上部を鉄板14により遮蔽してきた
が、原子炉における¹⁶Nの発生及び放出を抑制する面か
らの対策は現象そのものの理解が進んでいなかったため
に行なわれていなかった。

応力あるいは材料面での鋭敏化ステンレス鋼の応力腐食
割れ防止策が施されていないプラントでは、水素注入に
より炉水中の酸素濃度の低減策が広く適用されつつある
が、その場合、第３図に示すように水素注入量を増すに
つれ、主蒸気中の¹⁶N濃度が増加するという問題が注入
試験をした７つのプラントすべてで確認されており、上
記のスカイシヤイン規制の点から水素注入が実施できな
いプラントもある。水素注入による¹⁶N増加のメカニズ
ムも明らかにされていない。このために例えば特開昭57
−194399号公報あるいは特開昭62−151797号公報に記載
された原子力プラントが提案されている。

〔発明が解決しようとする課題〕

上記従来技術のうち、特開昭57−194399号公報記載のも
のは、N₂を除去する装置を設けたものである。しかしな
がら、実質的に¹⁶NはN₂の化学形態では存在せず、NO_xの
形態で水蒸気中に随伴してくる。従つて、N₂除去装置で
は該¹⁶Nを効果的に除去することは到底不可能である。
又、特開昭62−151797号公報記載のN₂ガス注入装置の場
合には、注入によって生成される非放射性の¹⁴NH₃と放
射性の¹⁶NH₃の同位体交換反応効率が悪いという欠点が
ある。

ところで、タービン系の¹⁶Nは従来から鉄板による遮蔽
が唯一の対策であつたがこれには以下に示すような問題
がある。

（１）¹⁶Nから放出されるガンマ線のエネルギーは６〜7
MeVと高く、そのため遮蔽に必要な鉄板の厚さは150mm程
度となる。したがつて、主蒸気配管及びタービン本体を
蔽う鉄板の全重量は数百トンにも及び、タービン建屋自
体をそうした重量物を支えうる構造にする必要上、耐
震、耐荷重面で非常に厳しい設計上の制約を受けること
になる。

（２）定検時、主蒸気系配管、タービンは解体補修され
るが、このとき遮蔽鉄板は重いものであるほど、作業性
が著しく悪くなる。

（３）水素注入を行う場合、第３図で示したように線量
率は通常の５倍程度まで増加する。遮蔽強化によつて線
量率低減を図る場合、上記で示した重量等の制約によ
り、場合によつてはタービン建屋そのものの大がかりな
改造まで対策に含める必要がある。

以上説明したように遮蔽強化による¹⁶N線量率低減策は
様々な面で本質的な対策になり得ない。

本発明の目的は、炉水中で生成する¹⁶Nが主蒸気系に移
行する絶対量を低減できると共に、材料の腐食に及ぼす
影響を最小限に抑えることができる直接サイクル型原子
力プラントを提供することにある。

〔課題を解決するための手段〕

上記目的は、原子炉、タービン、復水浄化装置、給水ヒ
ータ及び炉水浄化装置を備える直接サイクル型原子力プ
ラントにおいて、（ａ）炉水中の放射性窒素酸化物を陰
イオンに変換するために炉水中の水素原子と反応して水
素原子濃度を低下させる作用を有する水素ラジカル捕捉
剤を注入する装置、（ｂ）炉水中の余剰の前記水素ラジ
カル捕捉剤を還元、除去するための水素ラジカル発生剤
を注入する装置、（ｃ）炉水における炉内構造材料の腐
食電位を検知して許容腐食電位と比較するための腐食電
位モニタリング装置、（ｄ）前記モニタリングの結果に
基づいて前記水素ラジカル捕捉剤の注入量を制御する注
入量制御装置、及び（ｅ）前記モニタリングの結果に基
づいて前記水素ラジカル発生剤の注入量を制御する注入
量制御装置とを設けたことにより達成される。

〔作用〕

本発明は第一には、¹⁶Nが半減期7.2秒で非放射性の酸素
原子に変換するという性質を用いる。即ち、¹⁶Nを半減
期に相当する時間あるいはそれ以上の時間、原子炉圧力
容器内の液相あるいは固相に保持することができれば、
それだけで主蒸気中の¹⁶Nを半分以下の濃度にすること
ができる。液相あるいは固相への具体的な保持手段は以
下の発見に基づいている。

（１）本発明者らは、¹⁶Nの主蒸気系へのメカニズムを
明らかにするため第４図に示すような実験装置を用いて
実験した。まず、溶液貯留タンク20内にある水素及び窒
素が溶存している溶液をポンプ19によりガンマ線照射室
21内のオートクレーブ17内に供給し、ヒータ16で所定の
温度に加熱した後、ガンマ線源15よりガンマ線を照射し
てOHラジカルなどの分解生成物を生成させ、これと前記
水素及び窒素とが反応して生成するアンモニアの濃度を
水質測定装置18により測定した。結果は、15、60、10
0、150、200℃の各温度に対して第５図〜第９図の丸印
で示す通りである。

（２）ここで得られた実験結果に対して本発明者らは文
献調査及び実験結果の考察に基づき、第10図に示す主要
成分から成る多数の反応スキームを見出し、対応する反
応の速度定数を用いて、窒素−水系の放射線分解反応の
挙動をコンピユータによりシミユレーシヨンを行つた。
その結果を第５図〜第９図の実線で示す。シミユレーシ
ヨンの結果と実測値は全温度範囲でフアクタ２程度で一
致した。又、低温でのアンモニアの濃度増加が飽和傾向
を示すのに対し、200℃では直線的な増加傾向になるな
どの傾向も良く一致している。

（３）同じ反応スキームを用いてBWRプラントの水素注
入実験時のタービン系¹⁶Nの濃度上昇率をシミユレート
した結果を第11図に示す。通常のプラントの実測値に対
して計算値は上昇の比率及び上昇が始まる炉心入り口水
素濃度について実測値と良く一致しており、ここで与え
た反応スキームは¹⁶Nの線量率評価モデルとして十分に
現実的なものであるといえる。

（４）第11図に示した結果から新たに得られた知見は、
タービン系に移行する¹⁶Nの化学形態は大部分一酸化窒
素であつて従来から考えられていたようにアンモニアで
はないということである。

このことを成分相互の関連を示した第10図により説明す
る。炉心で水分子中の酸素原子から形成された¹⁶Nは水
の放射線分解生成物のうちの水素原子と反応してNHに、
さらに、還元されて最終的にアンモニアになるが、この
経路の速度定数は相対的に遅いため、ＮとOHが反応して
できるNOが¹⁶Nから最初に形成される主成分である。NO
は比較的安定であり、また気体でもあるので水蒸気中に
放出される。

一方、雰囲気が酸化性である場合はNOはOHラジカル等に
より酸化されて不揮発性の亜硝酸、硝酸等に変換され
る。水素を注入しない通常運転時は８割程度の¹⁶Nは硝
酸として水中に保持される。水素を注入すると注入され
た水素から、 H₂＋OH→Ｈ＋H₂O …（１）によつて形成される水素原子により硝酸が亜硝酸に変換
され、これと平衡するNO濃度が増加し、従つて、¹⁶Nの
主蒸気中濃度も増加する。以上をまとめると、（ｉ）¹⁶Nは¹⁶NOの化学形態で主蒸気中に放出される。

（ii）水素原子濃度が増大すると¹⁶NO放出量が増える。

したがつて、¹⁶Nの低減は、水素原子濃度を減らすか、O
Hラジカル濃度を増加せしめて¹⁶NOの水中平衡濃度を低
減することにより達成される。このためには、炉水中に
放射性窒素酸化物を陰イオンに変換するために、水素原
子と反応して水素原子濃度を低減させる作用を有する水
素ラジカル捕捉剤を炉水中に注入すればよい。炉水への
注入は必ずしも原子炉内の水に直接注入する必要はな
く、給水或は復水系統から注入してもよい。

以上の対策は、炉心部からセパレータ出口の間の領域の
みで有効であればよい。即ち、二相流部はセパレータ出
口までであり、セパレータ出口において液相中に保持さ
れた¹⁶Nはその化学形態の如何にかかわらず一次系を循
環するうちに放射性壊変により安定な¹⁶Oになるので主
蒸気系の線量率への影響は無くなる。つまり、セパレー
タまでの流路において¹⁶Nの液相から気相への移行を前
述の¹⁶Nの低減手段により平均的に遅らせてやれば、主
蒸気系の¹⁶N低減が達成できる。

以下、NO、NO₂、NO₂ ^-の注入により水素原子濃度の低減
対策の有効性を説明する。第12図〜第14図はここで選ん
だ成分の注入量を変えた時の水蒸気中の¹⁶NO濃度と、炉
水中の酸素濃度、硝酸濃度及び亜硝酸濃度の計算値を示
したものである。いずれの場合も炉心入口濃度にして10
^-6〜10^-5mol/lの濃度に保持することにより約一桁程度
の¹⁶NOの濃度低減が可能である。一方で、10^-4mol/l程
度まで注入すると硝酸、亜硝酸が高濃度になり、また酸
素の濃度も増加するので、あまり大量の注入には問題が
あることが分かる。

以上の結果は次のように解釈できる。即ち、注入した成
分が水の放射線分解生成物と反応する結果、NOの濃度が
増加する過程で、例えば、 NO₂ ^-＋Ｈ→NO＋OH^- …（２） NO₂＋Ｈ→NO₂ ^-＋H⁺ …（３）などの反応により水素原子の平衡濃度が低下し、Ｈ＋OH→H₂O …（４）などの反応も進行しにくくなり相対的にOHラジカルの濃
度も増加する。したがつて炉心で生成した¹⁶Nが¹⁶NOに
なつても、¹⁶ NO＋OH→Ｈ＋¹⁶NO₂ ^- …（５）によつて亜硝酸の形態をとりやすく、一度亜硝酸になる
と、¹⁶ NO₂ ^-＋Ｈ→¹⁶NO＋OH^- …（６）の反応は水素原子濃度が低いので進行しにくくなる。

以上のようにして¹⁶NOの平衡濃度が低くなるので主蒸気
中の¹⁶NO濃度も低減することになる。

次にN₂を注入した場合の解を第15図に示す。N₂の場合は
上記３種の化合物程顕著な効果は無い。これは、N₂は部
分的にNO、NO₂などに変化するが効率的ではなくN₂のま
ま水蒸気へ抜けていく割合が高いためと考えられる。

以上の結果から、水素原子を低減するのに最も有効な方
法はNO₂又はNO₂ ^-を注入する方法である。

本発明では¹⁶Nの低減効果の他に、¹⁶NH₃に対する低減効
果も得られる。

次に、炉水中の前記余剰の水素ラジカル捕捉剤を還元、
除去するための水素ラジカル発生剤の注入操作について
説明する。前述の通り、窒素化合物のような水素ラジカ
ル捕捉剤の注入に伴い、第12図〜第14図に示すように、
炉水中の硝酸濃度が高まる。従って、炉内は酸化性雰囲
気、即ち、腐食性となるため、炉内材料にとって好まし
くない環境となる。そこで、本発明では、水素原子濃度
の低減操作とは別に、例えば機器の点検作業などを行わ
ない場合など、必要に応じて水素ラジカル捕捉剤の注入
操作（水素原子濃度の低減）を停止すると共に、余剰の
水素ラジカル捕捉剤を還元、除去するための水素ラジカ
ル発生剤を注入して水素原子濃度を増加させることによ
り、硝酸イオンおよび亜硝酸イオンをNOに還元し、硝酸
濃度を早期に低減するようにしたものである。このよう
な水素原子濃度の制御を行うことにより、炉内の腐食環
境へのインパクトを制御しながら、効果的に¹⁶Nの低減
を実現するものである。

〔実施例〕

実施例１以下、本発明を定常的な¹⁶N線量率の低減のために適用
したときの一実施例を図面により説明する。

第１図はBWRプラントに適用した場合のプラントの概略
構成図を示すもので、１は亜硝酸注入装置、２は圧力容
器、３はNOx処理装置、４は炉心、５は再循環配管、６
は炉浄化系、７は給水配管、８は緊急炉心冷却系、９は
主蒸気配管、10はタービン、11は炉内計装管、12は制御
棒冷却装置、13は水質モニタ装置、37は水素ボンベ、42
は復水浄化装置である。水素ラジカル捕捉剤としての亜
硝酸注入装置１は復水浄化装置42の下流側に設置してあ
る。この他にも、給水配管７、復水浄化装置42、炉浄化
系６、制御棒冷却装置12、炉内計装管11、炉心緊急冷却
系８などのいずれかの場所に接続することも可能であ
る。これらの注入点は原則的にはどこを選んでも効果は
同一であり、どれか一ケ所で良いが、原子炉圧力容器２
内の炉心４に至るまでに何等かの要因により形態が変化
しやすいものについては、注入点は制御棒冷却装置12、
炉内計装管11のように炉心４に近い点が望ましい。注入
成分は一次冷却系内での蓄積が期待できるので最初から
大量の注入をする必要は無く、硝酸や亜硝酸等の濃度を
モニタ装置13で測定し、主蒸気配管９あるいはタービン
10などにおける表面線量率の変化から最適な注入率、注
入量に設定すれば良い。NO、N₂Oなど窒素酸化物を注入
する場合はオフガス系にNOxが放出されるのでNOx処理装
置３を備えた方が良い場合もある。

第17図は液体注入装置の概略図を示したもので、硝酸、
亜硝酸などを含む水は貯留タンク26に溜められ、注水ポ
ンプ25により流量調節弁24及び熱交換器23を通して原子
炉一次系配管22に注入される。ここでは窒素酸化物ガス
を用いたもので、溶液貯留槽26内の水を入れておき、こ
の中に、ボンベ27より窒素酸化物ガスを注入して硝酸あ
るいは亜硝酸を生成させ、これを配管22内に注入するよ
うにしたものである。この場合、毎時0.3〜1Nm³/hのNO
が放出される。従つて、注入量はこの損失分に見合う量
で良く、１日最大20〜30Nm³で済む。注入率は弁24の開
度を変えることなどにより制御することができる。

第18図は硝酸及び亜硝酸の濃度を測定するモニタシステ
ムを示したもので、原子炉一次系配管22からサンプルさ
れた水はバイパスバルブ28を通して熱交換器29で冷却し
た後、高圧定流量ポンプ30、分離カラム31、導電率系32
からなるイオンクロマトグラフ装置33に送り、硝酸及び
亜硝酸を分離、定量する。尚、イオンクロマトグラフ装
置33を通過した水は熱交換器34で加熱した後、高圧ポン
プ35により原子炉一次系配管22に戻すこともできる。

上述の操作により、線量率を約10分の１程度に低減でき
るので、次のような利点がある。

（１）タービ建屋の原子炉運転中における点検作業時の
放射線被曝低減が可能。

（２）タービン廻りの遮蔽用鉄板の軽量化または撤廃に
よる作業能率の向上及びタービン建屋設計強度の緩和が
可能。

（３）タービン建屋の非管理区域化による点検作業時の
能率が向上。

（４）原子力プラント敷地境界における線量率低域のた
め、これまでのプラント１基の敷地内に４〜５基のプラ
ントの建設が可能。

次に、第19図により、炉水中への亜硝酸イオン（NO₂ ^-）
の注入と、水素ガス（H₂）の注入を交互にくり返したと
きのタービン系線量率及び炉水中のNO₂ ^-濃度の経時変化
を示す。第19図において、Ａは通常運転時、ＢはNO₂ ^-注
入運転時、ＣはH₂注入運転時であることを示す。通常運
転時においては、タービン系線量率は炉水中で生成され
る¹⁶Nが¹⁶NOの化学形態でタービン系にキヤリーオーバ
ーする結果、¹⁶Nに起因した一定レベル（Ｘ）の値を示
す。このとき、炉水中のNO₂ ^-濃度はppbレベル（ｘ）と
低い。NO₂ ^-注入運転時においては、炉水中で生成する¹⁶
Nは¹⁶NO₂ ^-または¹⁶NO₃ ^-の化学形態に変化し、陰イオン
として炉水中に溶存するためにタービン系にキヤリーオ
ーバーする量が減少する。この結果、線量率のレベルは
ＸからＹまで低下する。このとき、炉水中のNO₂ ^-濃度は
ppmレベル（ｙ）まで増加する。次に、H₂注入運転時に
おいては、炉水中に存在するNO₂ ^-がNOに化学形態変化
し、分子状（揮発性）となり、タービン系にキヤリーオ
ーバーする結果、炉水中のNO₂ ^-濃度はレベルｙからｚの
ように徐々に低下する。このとき、¹⁶NO₂ ^-又は¹⁶NO₃ ^-の
化学形態で溶存していた¹⁶Nも同時にキヤリーオーバー
する結果、線量率のレベルは逆に、ＹからＺまで増加す
る。上記の操作をくり返すことにより、タービン系線量
率を任意に可変制御することができる。

第20図は、炉水中へのNO₂ ^-の注入とH₂の注入を交互にく
り返したときの炉水中の水素原子濃度変化とタービン系
線量率及び炉水中のNO₂ ^-濃度の経時変化を示したもので
ある。NO₂ ^-を注入すると、次の反応により、水素原子の
平衡濃度が低下する。

NO₂ ^-＋Ｈ→NO＋OH^- …（７）水素原子の濃度が低下すると、第21図に示すＮ−水系の
ラジオリシス反応が酸化側にシフトするため、¹⁶NOは水
溶性の¹⁶NO₂ ^-及び¹⁶NO₃ ^-に化学形態変化することによっ
て水に溶存し、蒸気系へのキヤリーオーバー量が著しく
減少する。このようなメカニズムにより、¹⁶NOに起因す
る放射能の大幅な抑制が可能となる。

一方、H₂を注入すると、次の反応により、水素原子の平
衡濃度が増加する。

H₂＋OH→Ｈ＋H₂O …（８）水素原子の濃度が増加すると、第21図に示すＮ−水系の
ラジオリシス反応が還元側にシフトするため炉水中のNO
₂ ^-はNOに化学形態変化し、蒸気中にキヤリーオーバーす
る。この結果、炉水中のNO₂ ^-濃度が低下する。この際、
¹⁶NO₂ ^-及び¹⁶NO₃ ^-も¹⁶NOの形で蒸気系にキヤリーオーバ
ーするため、線量率が増加することになる。しかし、H₂
注入期間は、NO₂ ^-注入期間に比べて十分短かく、¹⁶N線
量率の一時的増加はプラント運転時間全体で平均化して
考えると、低減効果に比べて無視できる程度に小さい。

NO₂注入停止後、H₂のような水素ラジカル発生剤の注入
を実施しない場合には、炉水中に高濃度で残留している
亜硝酸及び硝酸イオンは炉浄化系の処理流量が給水流量
の約１％と小さいため、NO₂注入前の濃度まで低減させ
るために数日を要する。また、それに伴って浄化系のイ
オン交換樹脂の交換頻度が増加し、プラント運転保守作
業及び放射性廃棄物の発生量が増大するという問題があ
った。これに対して、本発明では、第19図及び第20図に
示したように、NO₂注入停止後、水素ラジカル発生剤を
注入すると、約２〜３時間という極めて短時間のうちに
亜硝酸及び硝酸イオンの濃度を低減でき、腐食環境を速
やかに緩和できること、しかも浄化系のイオン交換樹脂
に与える影響も無視できる程度に小さくできることを確
認した。

上記実施例では、注入する窒素化合物として、NO₂ ^-を取
り上げたが、一酸化窒素、二酸化窒素、一酸化二窒素等
の窒素化合物を注入してもラジオリシス反応過程で¹⁶NO
の生成を抑制し同様の効果を発揮する。

また、上記実施例では、注入する水素化合物として、H₂
ガスを使用したが、NH₃等の水素化合物を注入しても、
ラジオリシス反応過程でNOの生成を促進し、同様の効果
を発揮する。

又、注入物質の濃度を時間的に一定にしたが、濃度を経
時的に変化させても同様の効果を発揮できる。例えば、
初期の注入量を定常値に比べて高めにすることにより、
注入効果を早めることが可能となる。

さらに、注入停止と同時に、炉水中に残留している窒素
化合物の除去操作を開始したが、注入停止後一定時間を
おいてから除去操作（水素ラジカル発生剤の注入操作）
を開始することも可能である。さらに、注入時期と除去
時間を時間的にオーバーラツプさせることも可能であ
る。

また、上記実施例では、炉水中のNO₂ ^-濃度低減を化学形
態変化により行つたが、従来一般に行なわれるような、
イオン交換樹脂、吸着剤等を用いて除去することも可能
である。

実施例２次に、他の実施例を第22図により説明する。本システム
は、主蒸気系での線量率を測定するための放射線モニタ
36、窒素化合物のタンク１、水素ボンベ37、窒素化合物
及び水素注入量をコントロールする弁24及び38、高温で
の腐食電位を測定する腐食モニタ39、窒素化合物や水素
の注入量を制御する制御装置40及び注入するための注入
ライン41から構成される。腐食モニタ39は、高温高圧と
なる一次冷却系バウンダリ内部に設置されればよいが、
測定に与える放射線の影響が少なくメインテナンス性の
良さ等から例えば原子炉浄化系熱交換器の上流側に設置
され、通常運転時及び窒素化合物等の注入時の高温腐食
電位を測定する。放射線モニタ36は、主蒸気配管表面近
傍でタービン建屋内であればどこに設置してもよい。制
御装置40は、腐食電位および主蒸気系の線量率に基づき
流量を調節できる弁24及び38の開度を調節し、窒素酸化
物又は水素の注入量を制御する。上記システムによつ
て、炉水中への窒素酸化物の注入と注入停止後の窒素化
合物の低減操作を繰り返す運転を実施することができ
る。上記実施例ではNO₂ ^-注入量の最適制御、H₂注入量及
び注入期間の最適制御のための制御指標として腐食電位
を用いたが、他の指標を用いることも可能である。例え
ば、炉水中のNO₂ ^-やNO₃ ^-濃度、あるいは水素原子濃度を
測定し、測定値を制御指標とすることも可能である。

本発明を第22図に示すプラントに適用した場合の具体的
な一実施例を第23図により説明する。第23図は、窒素化
合物の注入効果のモニタと注入制御のプロセスをフロー
チヤートの形で示したものである。主蒸気系での線量率
を低減するためのプロセスは、初期設定された窒素化合
物の注入率で注入を開始する。次に注入した窒素化合
物、あるいはこれらの炉内における化学反応によつて生
成した別の化学形態を持つ窒素化合物によつて原子炉一
次系の構造材料の健全性が損なわれないことを確認する
ために、高温での腐食電位を測定する。材料の使用寿命
は一般に腐食電位が低いほど長くなることが知られてい
る。NO₂ ^-を炉水に注入すると、炉水中のNO₂ ^-濃度の増加
と共に、NO₂ ^-がさらに酸化されたNO₃ ^-濃度が増加する。
NO₃ ^-は金属材料に対し酸化剤として作用し、その結果腐
食電位が増加する。従つて、NO₂ ^-の注入運転時には腐食
電位が材料の設計寿命を確保するために必要な許容値以
上に上昇しないよう制御することにより、NO₂ ^-注入が炉
内構造材の健全性に与えるインパクトを十分に小さく管
理することが可能である。測定して得られた腐食電位が
設定上限値を超えていた場合には、窒素化合物の注入率
を低下させて再度腐食電位を測定する。腐食電位が制定
上限値を下回れば、次のステップとして主蒸気系の線量
率を測定する。測定した線量率が目標値を超えていた場
合窒素化合物の注入率を増加させ再び腐食電位測定プロ
セスへ戻る。主蒸気系での線量率が目標値を下回れば、
主蒸気系での線量率を低減するためのプロセスは完了す
るので、主蒸気系回りへの入域可の表示をする。その後
も高温での腐食電位の測定に戻り、炉水中の窒素化合物
が蓄積することによつて腐食電位が上昇しないことを確
認し、上昇する場合には窒素化合物の注入量を随時減少
させる制御を行う。このようなプロセスで窒素化合物を
注入することにより、安全上重要な原子炉一次系の圧力
バウンダリと機器の健全性を確保しつつ主蒸気系、特に
タービン系の線量率を著しく低減することが可能とな
り、原子炉運転中に主蒸気系回りに接近する作業員の被
曝を減らすことができる。

主蒸気系回りでの作業が終了した後は、高温での腐食電
位を極力低くするために、窒素化合物の注入を終了する
必要がある。そのプロセスは、窒素化合物の注入を終了
することから始まるが、炉水中に残存する窒素化合物を
できるだけ早く除去するために、水素の注入を開始す
る。水素の注入期間は高温での腐食電位を測定し、測定
値が設定値以下になつた時点で注入を終了し、すべての
プロセスが終る。このようにして水素の注入を行うの
は、注入された水素は炉水中の溶解度の大きい窒素化合
物と反応し、窒素化合物の化学形態を揮発性のアンモニ
ア等に変えることができるためである。したがって、炉
水中に残存している窒素化合物は速やかに気相に移行
し、炉水中の窒素化合物が無くなるため、腐食電位が窒
素注入以前の状態を回復することができる。

なお、窒素化合物を給水から注入する場合、注入した窒
素化合物が浄化装置により減衰すること、及び浄化装置
の寿命を短縮することを避けるために、復水浄化装置42
の下流から注入することが望ましい。

同様に、炉水浄化装置の陰イオン交換樹脂（通常OH型強
塩基性陰イオン交換樹脂）が窒素化合物イオンを吸着、
交換することによりイオン交換樹脂の交換容量が減少し
寿命が短くなることが懸念される場合は前記のOH型強塩
基性陰イオン交換樹脂の代わりにイオン交換基をNO₂型
に変換した陰イオン交換樹脂をもちいることで炉水浄化
装置の陰イオン交換樹脂の寿命短縮の問題と注入した窒
素化合物の炉水浄化装置でのロスを同時に防止すること
ができ窒素化合物注入の効果を発現させる上で望まし
い。なおこの際炉水浄化装置の陰イオン交換樹脂をNO₂
型に変換した陰イオン交換樹脂を用いても炉水浄化装置
陰イオン交換樹脂本来の機能である塩素イオン等の除去
能力はイオン交換基のイオン選択性から十分である。

〔発明の効果〕

本発明によれば、直接サイクル型原子力プラントの運転
中において、炉水の水分子中の酸素原子が中性子照射に
よつて放射化されて生成する放射性窒素原子¹⁶Nの、原
子炉から主蒸気系への、更にはタービン系へのキヤリー
オーバーを著しく抑制することができ、線量率の大幅な
低減が可能である。又、タービン建屋内の空間線量率が
低減されタービン建屋全体の縮小化が可能となる。

更に、水素ラジカル発生剤の注入操作を組み合わせるこ
とにより、線量率を低減できると共に、炉内材料に対す
る腐食環境を緩和することが可能である。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明を間欠的な¹⁶N線量率の低減に適用した
一実施例を示す沸騰水型原子力プラントの構成図、第２
図はタービン廻りの遮蔽用鉄板の配置を示す図、第３図
と沸騰水型原子炉における水素注入時のタービン系の線
量率変化を示す図、第４図は窒素溶存水の放射線分解を
評価するために製作した実験装置のブロツク図、第５図
〜第９図は水に窒素と水素を添加したときに水中に生成
するアンモニア濃度を実測値とコンピユータによる数値
シミユレーシヨンの結果を併せて示したもので、第５図
から順に水温15、60、100、150、200℃の結果を示す
図、第10図は窒素化合物間の関連を示す図、第11図は沸
騰水型原子炉の水素注入実験時のタービン系の¹⁶NOの増
加率の計算値を実測値及び炉水中の水素原子の濃度の計
算値と比較して示した図、第12図〜第16図は各種窒素酸
化物、窒素分子を注入したときの水蒸気中の¹⁶NO濃度、
炉水中の酸素濃度、過酸化水素濃度、硝酸濃度及び亜硝
酸濃度の変化を示す図で、注入成分は第12図から順に、
NO、NO₂、NO₂ ^-、N₂、N₂Oの場合を示す図、第17図は水素
ラジカル捕捉剤溶液の注入装置を示す図、第18図は亜硝
酸、硝酸濃度のモニタ装置を示す図、第19図は本発明方
法をプラントの点検時にのみ適用した場合の例を示す
図、第20図は炉水中にNO₂ ^-とH₂を交互に注入したときの
水素原子濃度、タービン系の線量率とNO₂ ^-濃度の変化を
示す図、第21図はNO₂ ^-の酸化、還元反応を示す図、第22
図は本発明を適用した沸騰水型原子力プラントの構成
図、第23図はNO₂ ^-とH₂注入時の制御方法を示すフロー図
である。１……注入装置、２……圧力容器、３……NOx処理装
置、４……炉心、５……再循環配管、６……炉浄化系、
７……給水配管、８……緊急炉心冷却系、９……主蒸気
配管、10……タービン、11……炉内計装管、12……制御
棒冷却装置、13……水質モニタ装置、14……遮蔽鉄板、
15……ガンマ線源、16……ヒーター、17……オートクレ
ーブ、18……水質測定装置、19……送液ポンプ、20……
溶液貯留タンク、21……ガンマ線照射室、22……原子炉
一次系配管、23……熱交換器、24……流調弁、25……送
液ポンプ、26……溶液貯留槽、27……窒素酸化物ガスボ
ンベ、28……弁、29……熱交換器、30……高圧ポンプ、
31……分離カラム、32……導電率計、33……イオンクロ
マトグラフ、34……熱交換器、35……送液ポンプ、36…
…放射線モニター、37……水素ボンベ、38……弁、39…
…腐食モニター、40……制御装置、41……注入ライン、
42……復水浄化装置、

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者長瀬誠茨城県日立市森山町1168番地株式会社日立製作所エネルギー研究所内 (72)発明者唐澤英年茨城県日立市森山町1168番地株式会社日立製作所エネルギー研究所内 (72)発明者坂上正治茨城県日立市森山町1168番地株式会社日立製作所エネルギー研究所内 (72)発明者宇多村元昭茨城県日立市森山町1168番地株式会社日立製作所エネルギー研究所内 (72)発明者河村文雄茨城県日立市森山町1168番地株式会社日立製作所エネルギー研究所内 (72)発明者内田俊介茨城県日立市森山町1168番地株式会社日立製作所エネルギー研究所内 (72)発明者三木実茨城県日立市幸町３丁目１番１号株式会社日立製作所日立工場内 (72)発明者大角克巳茨城県日立市幸町３丁目１番１号株式会社日立製作所日立工場内 (72)発明者千葉吉紀茨城県日立市幸町３丁目２番１号日立エンジニアリング株式会社内 (56)参考文献特開平１−127999（ＪＰ，Ａ) 特開平１−102396（ＪＰ，Ａ) 特開昭63−151900（ＪＰ，Ａ)

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】原子炉、タービン、復水浄化装置、給水ヒ
ータ及び炉水浄化装置を備える直接サイクル型原子力プ
ラントにおいて、（ａ）炉水中の放射性窒素酸化物を陰イオンに変換する
ために炉水中の水素原子と反応して水素原子濃度を低下
させる作用を有する水素ラジカル捕捉剤を注入する装
置、（ｂ）炉水中の余剰の前記水素ラジカル捕捉剤を還元、
除去するための水素ラジカル発生剤を注入する装置、（ｃ）炉水における炉内構造材料の腐食電位を検知して
許容腐食電位と比較するための腐食電位モニタリング装
置、（ｄ）前記モニタリングの結果に基づいて前記水素ラジ
カル捕捉剤の注入量を制御する注入量制御装置、及び（ｅ）前記モニタリングの結果に基づいて前記水素ラジ
カル発生剤の注入量を制御する注入量制御装置、とを設けたことを特徴とする直接サイクル型原子力プラ
ント。
【請求項２】原子炉、タービン、復水浄化装置、給水ヒ
ータ及び炉水浄化装置を備える直接サイクル型原子力プ
ラントにおいて、（ａ）炉水中の放射性窒素酸化物を陰イオンに変換する
ために炉水中の水素原子と反応して水素原子濃度を低下
させる作用を有する水素ラジカル捕捉剤を注入する手
段、及び（ｂ）炉水中の余剰の前記水素ラジカル捕捉剤を還元、
除去するための水素ラジカル発生剤を注入する手段を設
け、（ｃ）前記炉水浄化装置がNO₂型陰イオン交換樹脂を充
填した浄化装置である、ことを特徴とする直接サイクル型原子力プラント。
【請求項３】特許請求の範囲第２項に記載の直接サイク
ル型原子力プラントにおいて、前記水素ラジカル捕捉剤
注入手段は、水素又はアンモニアの注入装置であること
を特徴とする直接サイクル型原子力プラント。
【請求項４】特許請求の範囲第２項又は第３項に記載の
直接サイクル型原子力プラントにおいて、前記水素ラジ
カル捕捉剤注入手段及び前記水素ラジカル発生剤注入手
段を、前記復水浄化装置の下流側に設けたことを特徴と
する直接サイクル型原子力プラント。