JPH0797490B2 - 高温電池 - Google Patents
高温電池Info
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- JPH0797490B2 JPH0797490B2 JP62288544A JP28854487A JPH0797490B2 JP H0797490 B2 JPH0797490 B2 JP H0797490B2 JP 62288544 A JP62288544 A JP 62288544A JP 28854487 A JP28854487 A JP 28854487A JP H0797490 B2 JPH0797490 B2 JP H0797490B2
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
- H01M10/36—Accumulators not provided for in groups H01M10/05-H01M10/34
- H01M10/39—Accumulators not provided for in groups H01M10/05-H01M10/34 working at high temperature
- H01M10/3909—Sodium-sulfur cells
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/64—Carriers or collectors
- H01M4/66—Selection of materials
- H01M4/661—Metal or alloys, e.g. alloy coatings
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、高温電池の陽極活物質に接する陽極活物質容
器、陽極集電材料等に耐食性および靱性の優れたFe−Cr
−Ni合金を使用した高温電池に関するものである。
器、陽極集電材料等に耐食性および靱性の優れたFe−Cr
−Ni合金を使用した高温電池に関するものである。
［従来の技術］ 高温電池の原理は、1966年米国フォード・モーター社に
より発表されたもので活物質としてナトリウム、硫黄を
用いることからナトリウム−硫黄電池ともよばれてい
る。
より発表されたもので活物質としてナトリウム、硫黄を
用いることからナトリウム−硫黄電池ともよばれてい
る。
その構造は、第１図に示すごとく、１の陰極端子、２の
陰極活物質（ナトリウム）、３のナトリウムイオン伝導
性を有する固体電解質管（例えばベータアルミナ）、４
のカーボン又はグラファイトフェルトに含浸された陽極
活物質（例えば硫黄又は多硫化ナトリウム）、５の陽極
端子集電材料を兼ねた陽極活物質容器からなり、固体電
解質管の上部開放端には、陰極室と陽極室を気密に密封
する蓋を電気的に絶縁するための絶縁物８（例えばアル
ファアルミナ）がガラス９で接合されている。
陰極活物質（ナトリウム）、３のナトリウムイオン伝導
性を有する固体電解質管（例えばベータアルミナ）、４
のカーボン又はグラファイトフェルトに含浸された陽極
活物質（例えば硫黄又は多硫化ナトリウム）、５の陽極
端子集電材料を兼ねた陽極活物質容器からなり、固体電
解質管の上部開放端には、陰極室と陽極室を気密に密封
する蓋を電気的に絶縁するための絶縁物８（例えばアル
ファアルミナ）がガラス９で接合されている。
作動温度は両極活物質の融点および固体電解質の電導度
を考慮し、通常300〜350℃である。
を考慮し、通常300〜350℃である。
電池反応は、つぎの式に示すとおりである。
高温電池は、高性能の２次電池として電力負荷調整用電
気自動車電源用に各国で開発が進められているが、開発
のネックのひとつに、耐多硫化ナトリウム性の優れた陽
極活物質容器および陽極集電材料が必要であるという点
がある。
気自動車電源用に各国で開発が進められているが、開発
のネックのひとつに、耐多硫化ナトリウム性の優れた陽
極活物質容器および陽極集電材料が必要であるという点
がある。
多硫化ナトリウムは非常に強い腐食作用をもち、陽極活
物質容器、陽極集電材料等が腐食されると硫化物が生成
される。腐食が進行すると、陽極活物質中の硫黄が硫化
のために消費され、活物質として作用する硫黄の量が減
り、電池容量が減少して寿命となる。
物質容器、陽極集電材料等が腐食されると硫化物が生成
される。腐食が進行すると、陽極活物質中の硫黄が硫化
のために消費され、活物質として作用する硫黄の量が減
り、電池容量が減少して寿命となる。
又局部的に腐食が進行すると、陽極活物質容器等に穴が
あき、活物質が外部へ流出して寿命となる場合もある。
あき、活物質が外部へ流出して寿命となる場合もある。
陽極活物質容器および陽極集電材料等に要求される性能
は、激しい腐食作用をもつ陽極活物質に対し耐食性があ
り、かつ機械的強度がなくてはならず、加工性に優れて
いる材料が望ましい。さらに陽極集電を行なうときには
良好な電気伝導性も必要である。
は、激しい腐食作用をもつ陽極活物質に対し耐食性があ
り、かつ機械的強度がなくてはならず、加工性に優れて
いる材料が望ましい。さらに陽極集電を行なうときには
良好な電気伝導性も必要である。
一般にはSUS 304、モリブデン、クロムなどが陽極活物
質容器、陽極集電材料等として検討されているが、SUS
304では腐食の進行が速く、第２図に示すように、少な
い充放電サイクルで急激な電池容量の減少をきたす。
質容器、陽極集電材料等として検討されているが、SUS
304では腐食の進行が速く、第２図に示すように、少な
い充放電サイクルで急激な電池容量の減少をきたす。
もリブデンの場合、陽極活物質組成がNa2S5付近の部分
放電状態で放電を打切る充放電サイクルのときは、全体
量としての腐食は少なく、第３図に示す様に電池容量の
減少は少ないが、局部的な腐食いわゆる孔食がおこり、
結局寿命は短かい。
放電状態で放電を打切る充放電サイクルのときは、全体
量としての腐食は少なく、第３図に示す様に電池容量の
減少は少ないが、局部的な腐食いわゆる孔食がおこり、
結局寿命は短かい。
そのうえ陽極活物質組成がNa2S3付近の完全放電状態ま
で放電する充放電サイクルのときは、腐食の進行が加速
され、第４図に示す様に、第３図に示した部分放電に比
較して電池容量減少は激しくなる。
で放電する充放電サイクルのときは、腐食の進行が加速
され、第４図に示す様に、第３図に示した部分放電に比
較して電池容量減少は激しくなる。
クロムはNa2S5〜Na2S3の全域で全体量の腐食は少ない
が、孔食を生ずること、また極めて脆く、容器等に加工
すること現状技術では不可能に近いものであり、要求を
満足するものではない。
が、孔食を生ずること、また極めて脆く、容器等に加工
すること現状技術では不可能に近いものであり、要求を
満足するものではない。
本発明者らは、陽極活物質に対して耐食性があり、かつ
加工性にも優れた金属材料として、高純度高Cr−Fe合金
を提案した（特開昭58−152379号）。
加工性にも優れた金属材料として、高純度高Cr−Fe合金
を提案した（特開昭58−152379号）。
この合金は、クロムと同様に全域での腐食が少なく、か
つ耐孔食性にも優れ、高温電池の長寿命化に有効であ
り、さらに陽極活物質容器に加工することも可能であ
る。
つ耐孔食性にも優れ、高温電池の長寿命化に有効であ
り、さらに陽極活物質容器に加工することも可能であ
る。
［発明が解決しようとする問題点］ 高純度高Cr−Fe合金は、前述のように高温電池用として
優れた耐食性を有しているが、常温における靱性が悪い
ため、電池容器に成形する際の加工性に難点があり、さ
らに電池用の素材を製造する際にも問題がある。
優れた耐食性を有しているが、常温における靱性が悪い
ため、電池容器に成形する際の加工性に難点があり、さ
らに電池用の素材を製造する際にも問題がある。
本発明は、ナトリウム−硫黄高温電池の陽極活物質に接
する材料用として耐食性に優れ、かつ靱性に優れた合金
を提供することを目的とする。
する材料用として耐食性に優れ、かつ靱性に優れた合金
を提供することを目的とする。
［問題点を解決するための手段・作用］ 本発明は、高純度Fe−Cr−Ni合金を使用した高温電池で
あって、必要に応じてTi,Nb,Zr,Vを添加したものであ
る。
あって、必要に応じてTi,Nb,Zr,Vを添加したものであ
る。
以下に成分の限定理由を述べる。
Crは60％を超えると鍛造〜冷却時の置割れ、冷間加工時
の延性不良等、材質が著しく劣化する。また40％未満で
は高温電池用としての耐食性が劣る。したがって40〜60
％とした。
の延性不良等、材質が著しく劣化する。また40％未満で
は高温電池用としての耐食性が劣る。したがって40〜60
％とした。
Niは靱性改善の目的で添加し、６％を超えると安定的な
熱処理条件範囲が狭く、オーステナイト相が現出し、熱
間の加工性が劣化し、加工時に割れが生じる。また４％
以下では靱性の改善効果がみられない。４％超〜６％の
添加でvTrが０℃以下となる。
熱処理条件範囲が狭く、オーステナイト相が現出し、熱
間の加工性が劣化し、加工時に割れが生じる。また４％
以下では靱性の改善効果がみられない。４％超〜６％の
添加でvTrが０℃以下となる。
Ni添加量についてさらに詳しく述べる。
高温電池用槽形状容器を作成する際、材質特性として靱
性が重要な因子となる。また本発明合金のようなCr含有
量の高いFe合金は、熱延材のコイル巻き取り時、および
冷間圧延の際に靱性の不足によって割れ、破断を起す場
合がある。
性が重要な因子となる。また本発明合金のようなCr含有
量の高いFe合金は、熱延材のコイル巻き取り時、および
冷間圧延の際に靱性の不足によって割れ、破断を起す場
合がある。
そこで本発明者は靱性改善につき検討を加えた結果、Ni
を適量添加することにより、常温近傍の靱性が著しく改
善される事を見い出され。
を適量添加することにより、常温近傍の靱性が著しく改
善される事を見い出され。
Fe−50Cr鋼にNiを添加し、シャルピー衝撃試験により得
た靱性に関する結果を第５図に示す。
た靱性に関する結果を第５図に示す。
第５図はシャルピー衝撃値が2kgf・m/cm2を超える遷移
温度（vTrs）を示す。
温度（vTrs）を示す。
この結果から、Niを４％超〜６％添加すると、vTrsが０
℃以下となる。またvTrsが50℃以下となるNi添加量は３
〜８％である。
℃以下となる。またvTrsが50℃以下となるNi添加量は３
〜８％である。
なおシャルピー衝撃値2kgf・m/cm2以上という条件は、
素材の製造行程に於て必要な靱性の目安であり、経験的
にこの条件を満す靱性が確保できれば、工業的に合金の
薄板製造および、造管が可能である。
素材の製造行程に於て必要な靱性の目安であり、経験的
にこの条件を満す靱性が確保できれば、工業的に合金の
薄板製造および、造管が可能である。
Ｃが0.02％を超え、またはＮが0.02％を超えると、粒界
に炭化物または窒化物が生成し、粒界腐食、孔食等の局
部腐食発生の原因となる。また加工性も劣化し、電池容
器形状への成形が困難となる。したがって、C,Nともに
0.02％以下とした。
に炭化物または窒化物が生成し、粒界腐食、孔食等の局
部腐食発生の原因となる。また加工性も劣化し、電池容
器形状への成形が困難となる。したがって、C,Nともに
0.02％以下とした。
さらに、Ti,Nb,Zr,Vのうち、いずれか１種または２種以
上を合計量で0.05〜0.5％添加したものは、さらに耐食
性および延性、靱性が改善される。
上を合計量で0.05〜0.5％添加したものは、さらに耐食
性および延性、靱性が改善される。
Ti,Nb,Zr,Vを添加すると、クロム炭窒化物の粒界析出を
抑制するため、Cr欠乏層の生成を原因とする耐食性の劣
化を防ぎ、かつ延性、靱性が向上とする。
抑制するため、Cr欠乏層の生成を原因とする耐食性の劣
化を防ぎ、かつ延性、靱性が向上とする。
但し上限を超えて添加するとTi,Nb,Zr,Vを含有する金属
間化合物が生成し、延性，靱性が劣化し、さらには局部
腐食の原因となる。
間化合物が生成し、延性，靱性が劣化し、さらには局部
腐食の原因となる。
高温電池に於て本材料がさらされる環境は、前記のごと
く高温の多硫化ナトリウムである。陽極活物質は放電に
よりＳ（硫黄）あるいはNa2S5などのＳのNaに対する比
の大きいところから、ほぼNa2S3の組成にまで変化する
が、Na2S3による腐食が最も激しく、陽極活物質容器
材、陽極集電材料等としては、Na2S3に対する十分な耐
食が必要である。
く高温の多硫化ナトリウムである。陽極活物質は放電に
よりＳ（硫黄）あるいはNa2S5などのＳのNaに対する比
の大きいところから、ほぼNa2S3の組成にまで変化する
が、Na2S3による腐食が最も激しく、陽極活物質容器
材、陽極集電材料等としては、Na2S3に対する十分な耐
食が必要である。
本発明合金は、このような腐食環境に十分耐えるもので
ある。
ある。
［実施例］ 以下に本発明合金と従来の金属材料の耐食性比較試験結
果を示す。
果を示す。
第１表に示す本発明の合金の１×８×30（mm）の試験片
を、15gのNa2S3と一緒にパイレックスガラス管に真空封
入し、350℃で384時間の腐食試験を行なった。
を、15gのNa2S3と一緒にパイレックスガラス管に真空封
入し、350℃で384時間の腐食試験を行なった。
試験片の重量減、表面積、比重より腐食厚さを求めた。
また顕微鏡により孔食の有無を調べた。
また顕微鏡により孔食の有無を調べた。
結果を第２表に示す。
これらの結果から本発明の合金は、比較合金鋼に比し腐
食厚さ、局部腐食の観点から耐Na2S3中耐食性が極めて
優れている事が判る。
食厚さ、局部腐食の観点から耐Na2S3中耐食性が極めて
優れている事が判る。
つぎに本発明合金を用いて、第１図の５に示された陽極
端子電体を兼ねた陽極活物質容器を作成し、ナトリウム
−硫黄電池を組立て、充放電サイクル試験を実施した。
端子電体を兼ねた陽極活物質容器を作成し、ナトリウム
−硫黄電池を組立て、充放電サイクル試験を実施した。
試験温度は350℃で５時間率電流（陽極活物質容器の表
面電流密度として55mA/cm2）で３時間放電し、10分間休
止の後５時間で放電量の100％電気量を充電し、10分間
休止を１サイクルとする充放電条件である。
面電流密度として55mA/cm2）で３時間放電し、10分間休
止の後５時間で放電量の100％電気量を充電し、10分間
休止を１サイクルとする充放電条件である。
450サイクルまでの各陽極活物質容器を用いた電池のサ
イクルに対する電池容量の変化および試験後の陽極活物
質容器の調査を行なった。
イクルに対する電池容量の変化および試験後の陽極活物
質容器の調査を行なった。
第７図（ａ〜ｄ）に本発明合金試料で作成した陽極活物
質容器を用いた電池の充放電サイクルに対する電池容量
変化を示した。
質容器を用いた電池の充放電サイクルに対する電池容量
変化を示した。
同様の試験条件で行なったモリブデン、Crを陽極活物質
として使った電池の結果（第３図、６図）に比較しても
良好な電池容量変化である。
として使った電池の結果（第３図、６図）に比較しても
良好な電池容量変化である。
また試験後の容器５の陽極活物質に接していた表面は、
本発明の合金試料はいずれも異常はなく、陽極活物質に
対してすぐれた耐食性を持っていた。
本発明の合金試料はいずれも異常はなく、陽極活物質に
対してすぐれた耐食性を持っていた。
［発明の効果］ 以上の説明のように、本発明は陽極活物質による陽極活
物質容器、陽極集電材料等の腐食を抑え、高温電池の長
寿命化をはかり、さらに靱性にも優れたものであり、そ
の工業的価値は非常に大なるものである。
物質容器、陽極集電材料等の腐食を抑え、高温電池の長
寿命化をはかり、さらに靱性にも優れたものであり、そ
の工業的価値は非常に大なるものである。
なお本発明は、陽極活物質に接する部分に用いる金属材
料に係るものであり、その構造および使用方法また被覆
の方法に関しては限定されるものではない。
料に係るものであり、その構造および使用方法また被覆
の方法に関しては限定されるものではない。
第１図は高温電池の縦断面図、第２図はSUS304を陽極活
物質容器に用いた電池の容量特性のグラフ、第３図はモ
リブデンを陽極活物質容器に用いた電池の部分放電サイ
クル容量特性のグラフ、第４図はモリブデンを陽極活物
質容器に用いた電池の完全放電サイクル容量特性のグラ
フ、第５図は本発明の靱性に及ぼすNiの添加効果のグラ
フ、第６図は鉄−クロム−珪素合金を陽極活物質容器に
用いた電池の部分放電サイクル容量特性のグラフ、第７
図（ａ〜ｄ）は本発明による合金試料を陽極活物質容器
に用いた電池の部分放電サイクル容量特性のグラフであ
る。 １……陰極端子、２……陰極活物質 ３……固体電解質管、４……陽極活物質 ５……陽極端子集電体を兼ねた陽極活物質容器 ６……陽極蓋、７……陰極蓋 ８……絶縁リング、９……ガラス
物質容器に用いた電池の容量特性のグラフ、第３図はモ
リブデンを陽極活物質容器に用いた電池の部分放電サイ
クル容量特性のグラフ、第４図はモリブデンを陽極活物
質容器に用いた電池の完全放電サイクル容量特性のグラ
フ、第５図は本発明の靱性に及ぼすNiの添加効果のグラ
フ、第６図は鉄−クロム−珪素合金を陽極活物質容器に
用いた電池の部分放電サイクル容量特性のグラフ、第７
図（ａ〜ｄ）は本発明による合金試料を陽極活物質容器
に用いた電池の部分放電サイクル容量特性のグラフであ
る。 １……陰極端子、２……陰極活物質 ３……固体電解質管、４……陽極活物質 ５……陽極端子集電体を兼ねた陽極活物質容器 ６……陽極蓋、７……陰極蓋 ８……絶縁リング、９……ガラス
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｈ０１Ｍ 10/39 Ｚ (72)発明者 渡辺 耕一 山口県光市大字島田3434 新日本製鐵株式 会社光製鐵所内 (72)発明者 村田 朋美 神奈川県川崎市中原区井田1618 新日本製 鐵株式会社第一技術研究所内 (56)参考文献 特開 昭59−177319（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】陽極活物質に接する材料に重量％にて、C
r:40〜60％、Ni:4％超〜６％、C:0.02％以下、N:0.02％
以下、残部がFe及び不純物よりなるFe−Cr−Ni合金を使
用したことを特徴とする高温電池。 - 【請求項２】陽極活物質に接する材料に重量％にて、C
r:40〜60％、Ni:4％超〜６％、C:0.02％以下、N:0.02％
以下、さらに、Ti,Nb,Zr,Vのうちいずれか１種または２
種以上を合計量で0.05〜0.5％含み、残部がFe及び不純
物よりなるFe−Cr−Ni合金を使用したことを特徴とする
高温電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62288544A JPH0797490B2 (ja) | 1987-11-17 | 1987-11-17 | 高温電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62288544A JPH0797490B2 (ja) | 1987-11-17 | 1987-11-17 | 高温電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01132050A JPH01132050A (ja) | 1989-05-24 |
| JPH0797490B2 true JPH0797490B2 (ja) | 1995-10-18 |
Family
ID=17731615
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62288544A Expired - Lifetime JPH0797490B2 (ja) | 1987-11-17 | 1987-11-17 | 高温電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0797490B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100379249B1 (ko) * | 2000-08-29 | 2003-04-08 | 한국과학기술원 | 리튬이차전지의 양극전극용 유황 전극 및 그 제조방법 |
| JP3598985B2 (ja) * | 2001-03-21 | 2004-12-08 | 日本電気株式会社 | キュー割り当てシステムおよびパケット交換機のキュー割り当て方法 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59177319A (ja) * | 1983-12-22 | 1984-10-08 | Showa Denko Kk | フエライト系ステンレス鋼板の製造方法 |
-
1987
- 1987-11-17 JP JP62288544A patent/JPH0797490B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01132050A (ja) | 1989-05-24 |
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