JP2936331B2 - 固体電解質燃料電池用支持管 - Google Patents
固体電解質燃料電池用支持管Info
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- Japan
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- support tube
- fuel cell
- solid electrolyte
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
- H01M8/12—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M8/1213—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte characterised by the electrode/electrolyte combination or the supporting material
- H01M8/1226—Fuel cells with solid electrolytes operating at high temperature, e.g. with stabilised ZrO2 electrolyte characterised by the electrode/electrolyte combination or the supporting material characterised by the supporting layer
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
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- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は固体電解質燃料電池用支持管として用いられ
るカルシア安定化ジルコニア質焼結体に関するものであ
る。
るカルシア安定化ジルコニア質焼結体に関するものであ
る。
〔従来の技術〕 従来より電力供給源として石炭、石油、天然ガス等を
用いる火力発電とともに該燃料を用いる原子力発電等が
あるが、いずれも前記石炭、石油、天然ガス等の燃料を
燃焼させるか、該燃料を核分裂させて熱エネルギーに変
え、機械エネルギーを経由して電気エネルギーに変換し
ており、前記熱エネルギーから電気エネルギーに変換す
る際の熱効率は40％程度がほぼ限界とされている。ま
た、前記電力供給源は大気汚染物質の排出、騒音の発
生、大量の冷却水が必要であること等の環境上の問題が
あり、立地に対する制約も極めて多いという課題を有し
ている。
用いる火力発電とともに該燃料を用いる原子力発電等が
あるが、いずれも前記石炭、石油、天然ガス等の燃料を
燃焼させるか、該燃料を核分裂させて熱エネルギーに変
え、機械エネルギーを経由して電気エネルギーに変換し
ており、前記熱エネルギーから電気エネルギーに変換す
る際の熱効率は40％程度がほぼ限界とされている。ま
た、前記電力供給源は大気汚染物質の排出、騒音の発
生、大量の冷却水が必要であること等の環境上の問題が
あり、立地に対する制約も極めて多いという課題を有し
ている。
そこで、前記従来の電気供給源としての火力発電や原
子力発電等の課題を解決せんとして機械エネルギーを経
由することなく熱エネルギーを直接電気エネルギーに変
換する、所謂直接発電方式、例えばMHD発電（Magneto−
Hydro−Dynamic Generation）,EFD発電（Electro−Flui
d−Dynamic Generation），熱電発電あるいは熱電子発
電等が提案されているが、現在のところ、その熱効率は
10〜205程度と低く、実用性に乏しい。
子力発電等の課題を解決せんとして機械エネルギーを経
由することなく熱エネルギーを直接電気エネルギーに変
換する、所謂直接発電方式、例えばMHD発電（Magneto−
Hydro−Dynamic Generation）,EFD発電（Electro−Flui
d−Dynamic Generation），熱電発電あるいは熱電子発
電等が提案されているが、現在のところ、その熱効率は
10〜205程度と低く、実用性に乏しい。
更に、前記熱エネルギーをも経由せず、燃料の化学エ
ネルギーを直接電気エネルギーに変換する高効率の発電
方式として、例えば起電反応の源となる物質、つまり還
元剤と酸化剤とを連続的に供給し、これらが反応すると
き放出するエネルギーを直接電力の形式で取り出す燃料
電池による発電が提案されている。
ネルギーを直接電気エネルギーに変換する高効率の発電
方式として、例えば起電反応の源となる物質、つまり還
元剤と酸化剤とを連続的に供給し、これらが反応すると
き放出するエネルギーを直接電力の形式で取り出す燃料
電池による発電が提案されている。
前記燃料電池としては、低温型燃料電池と高温型燃料
電池がある。
電池がある。
低温型燃料電池としては、例えばリン酸溶液からなる
酸性電解液を電解質とし、酸化剤として空気を使用する
ことができ、石炭、石油、天然ガス等の化石燃料からの
改質水素を燃料とする酸性電解液燃料電池がある。しか
しながら、300℃程度以下で作動する前記低温型燃料電
池では高価な白金触媒を使用して電池反応を促進しなけ
れば高い電圧下では高い電流密度が得られず、また燃料
として最終的に水素に変成したものでなければならない
という制約があった。
酸性電解液を電解質とし、酸化剤として空気を使用する
ことができ、石炭、石油、天然ガス等の化石燃料からの
改質水素を燃料とする酸性電解液燃料電池がある。しか
しながら、300℃程度以下で作動する前記低温型燃料電
池では高価な白金触媒を使用して電池反応を促進しなけ
れば高い電圧下では高い電流密度が得られず、また燃料
として最終的に水素に変成したものでなければならない
という制約があった。
また、高温型燃料電池としてはアルカリ炭素塩の溶融
液を電解質とし、酸化剤として空気を使用し、改質水素
の他に石油ガス、天然ガス、メタノール等を燃料とし、
約600℃程度の温度で作動する溶融塩電解質燃料電気等
がある。しかし乍ら、前記溶融塩電解質燃料電池は高温
により前記電解質の経時的変化から該電解質の劣化が起
こり、該電池の反応速度が低下したり、更には腐蝕が発
生するという課題を有していた。
液を電解質とし、酸化剤として空気を使用し、改質水素
の他に石油ガス、天然ガス、メタノール等を燃料とし、
約600℃程度の温度で作動する溶融塩電解質燃料電気等
がある。しかし乍ら、前記溶融塩電解質燃料電池は高温
により前記電解質の経時的変化から該電解質の劣化が起
こり、該電池の反応速度が低下したり、更には腐蝕が発
生するという課題を有していた。
このような課題を解決するために、酸化物固溶体から
成る固体電解質を介し、空気を酸化剤として300℃程度
の低温では作動し難い石炭の他に、改質水素、一酸化水
素、炭化水素等も燃料として使用可能であり、約1000℃
の高温で作動させることにより良好な電池の効率と電極
面での高い電流密度が得られる高温型固体電解質燃料電
池が提案されている。
成る固体電解質を介し、空気を酸化剤として300℃程度
の低温では作動し難い石炭の他に、改質水素、一酸化水
素、炭化水素等も燃料として使用可能であり、約1000℃
の高温で作動させることにより良好な電池の効率と電極
面での高い電流密度が得られる高温型固体電解質燃料電
池が提案されている。
そこで、高温型固体電解質燃料電池についてその一例
を示す第１図を参照して説明する。
を示す第１図を参照して説明する。
支持管１はカルシアで安定化した安定化ジルコニアか
ら成り、耐熱性とともに適度の気体を通し、隔壁機能が
最大限に生かされる開気孔率40％程度の多孔質から成
る。支持管１の外表面は、電極及び固体電解質が形成さ
れている。すなわち前記支持管１の外表面上に例えばカ
ルシウムをドープしたランタンとマンガンの複合酸化物
（LaMnO3）から成る陽極２と、多孔性のカルシア安定化
ジルコニアから成る固体電解質３及び酸化ニッケルと安
定化ジルコニアの混合物から成る陰極４が順次積層され
た構造をなしており、更に該陰極４の切り欠き部4aには
単位電池を直列に接続するためのインタコネクタ５が形
成されている。前記支持管１の内側には空気６を、電池
の外側には燃料７をそれぞれ供給し、これらが支持管
１、陽極２及び陰極４、固体電解質３を介して反応する
時のエネルギーを直接電力の形式で取り出すものであ
る。
ら成り、耐熱性とともに適度の気体を通し、隔壁機能が
最大限に生かされる開気孔率40％程度の多孔質から成
る。支持管１の外表面は、電極及び固体電解質が形成さ
れている。すなわち前記支持管１の外表面上に例えばカ
ルシウムをドープしたランタンとマンガンの複合酸化物
（LaMnO3）から成る陽極２と、多孔性のカルシア安定化
ジルコニアから成る固体電解質３及び酸化ニッケルと安
定化ジルコニアの混合物から成る陰極４が順次積層され
た構造をなしており、更に該陰極４の切り欠き部4aには
単位電池を直列に接続するためのインタコネクタ５が形
成されている。前記支持管１の内側には空気６を、電池
の外側には燃料７をそれぞれ供給し、これらが支持管
１、陽極２及び陰極４、固体電解質３を介して反応する
時のエネルギーを直接電力の形式で取り出すものであ
る。
前記燃料電池は基本単位の電池の出力が10W前後と低
いため、商用発電を実現するためには前記基本単位の電
池を大量に直列に連結することによって高出力化をはか
る必要がある。ところが、前記カルシア安定化ジルコニ
ア質焼結体よりなる支持管１は、該支持管１の外表面に
電極2,4及び固体電解質３を形成する際の高温加熱によ
るわずかな変形によって、前記電池を大量に連結するこ
とが困難となったり、また、常時1000〜1200℃の高温状
態での作動中に前記支持管１が変形を起こし、該支持管
１より電極2,4及び固体電解質３が剥離または脱落した
り、ひいては支持管１自体の破損を招き、燃料電池の破
壊に至るという問題点があった。
いため、商用発電を実現するためには前記基本単位の電
池を大量に直列に連結することによって高出力化をはか
る必要がある。ところが、前記カルシア安定化ジルコニ
ア質焼結体よりなる支持管１は、該支持管１の外表面に
電極2,4及び固体電解質３を形成する際の高温加熱によ
るわずかな変形によって、前記電池を大量に連結するこ
とが困難となったり、また、常時1000〜1200℃の高温状
態での作動中に前記支持管１が変形を起こし、該支持管
１より電極2,4及び固体電解質３が剥離または脱落した
り、ひいては支持管１自体の破損を招き、燃料電池の破
壊に至るという問題点があった。
そこで、従来から、カルシア安定化ジルコニア質焼結
体におけるジルコニア粉末から混入されるSiO2,Al2O3,F
e2O3等の不可避不純物か焼結体中の粒界に於いて低融点
のガラス質相を形成することから、この不純物を低減さ
せることによって焼結体の化学的、機械的安定性を保つ
ことが行われていた。
体におけるジルコニア粉末から混入されるSiO2,Al2O3,F
e2O3等の不可避不純物か焼結体中の粒界に於いて低融点
のガラス質相を形成することから、この不純物を低減さ
せることによって焼結体の化学的、機械的安定性を保つ
ことが行われていた。
しかしながら、これらの不純物の低減はそれ自体限界
があるとともに効果としても不十分であり実用的ではな
かった。
があるとともに効果としても不十分であり実用的ではな
かった。
また、本出願人はカルシア安定化ジルコニア質焼結体
における不純物中のマグネシア量を低減させることによ
って、焼結体の熱変形量を低減させられることをすでに
提案した（特開昭64−33853号公報参照）。しかし、こ
れでも1400℃で熱処理した後の単位長さあたりの変形率
は1.25％程度であり、固体電解質燃料電池用支持管に要
求される、変形率0.25％以下のレベルに達していなかっ
た。
における不純物中のマグネシア量を低減させることによ
って、焼結体の熱変形量を低減させられることをすでに
提案した（特開昭64−33853号公報参照）。しかし、こ
れでも1400℃で熱処理した後の単位長さあたりの変形率
は1.25％程度であり、固体電解質燃料電池用支持管に要
求される、変形率0.25％以下のレベルに達していなかっ
た。
本発明は上記課題を解決することを主たる目的とする
もので、具体的には多孔性の支持管の熱変形を軽減し、
該支持管の外表面に形成された電極や固体電解質の剥離
や脱落が皆無で、燃料電池としての機能に支障を来すこ
とのない、耐熱性に優れた固体電解質燃料電池用支持管
を提供することを目的とするものである。
もので、具体的には多孔性の支持管の熱変形を軽減し、
該支持管の外表面に形成された電極や固体電解質の剥離
や脱落が皆無で、燃料電池としての機能に支障を来すこ
とのない、耐熱性に優れた固体電解質燃料電池用支持管
を提供することを目的とするものである。
本発明は、多孔質カルシア安定化ジルコニア質焼結体
よりなる固定電解質燃料電池用支持管において、前記カ
ルシア安定化ジルコニア質焼結体中のマグネシア及びア
ルミナの量を全添加物量に対しそれぞれ2.5重量％以
下、5.0重量％以下としたものである。
よりなる固定電解質燃料電池用支持管において、前記カ
ルシア安定化ジルコニア質焼結体中のマグネシア及びア
ルミナの量を全添加物量に対しそれぞれ2.5重量％以
下、5.0重量％以下としたものである。
本発明においてカルシア安定化ジルコニア質焼結体中
のマグネシアおよびアルミナの量はICP発光分光分析法
により求めた。また、Ｘ線マイクロアナライザーによる
分析の結果から、これらマグネシア、アルミナは通常結
晶粒界に編析して低融点のガラス質相の主成分をなして
おり、該ガラス質相が粒界のすべりを起こして変形に至
ると考えられる。よって、本発明はマグネシア、アルミ
ナを優先的に低減することにより、ガラス質相粒界すべ
りを起こすことによる支持管の変形を防止しようとする
ものである。
のマグネシアおよびアルミナの量はICP発光分光分析法
により求めた。また、Ｘ線マイクロアナライザーによる
分析の結果から、これらマグネシア、アルミナは通常結
晶粒界に編析して低融点のガラス質相の主成分をなして
おり、該ガラス質相が粒界のすべりを起こして変形に至
ると考えられる。よって、本発明はマグネシア、アルミ
ナを優先的に低減することにより、ガラス質相粒界すべ
りを起こすことによる支持管の変形を防止しようとする
ものである。
また、本発明において、マグネシア及びアルミナの全
添加物に対する割合をそれどれ2.5重量％以下、5.0重量
％以下としたのは、前記支持管の外表面に電極および固
体電解質を密着形成したり、直列に連結して大出力の燃
料電池を構成する上で要求される単位長さ当たりの変形
率が0.25％以下の範囲内とするためである。
添加物に対する割合をそれどれ2.5重量％以下、5.0重量
％以下としたのは、前記支持管の外表面に電極および固
体電解質を密着形成したり、直列に連結して大出力の燃
料電池を構成する上で要求される単位長さ当たりの変形
率が0.25％以下の範囲内とするためである。
なお、ここでの全添加物とは、焼結助剤などの添加剤
の他に原料粉末としてのカルシア粉末、ジルコニア粉末
中の不純物、及び製造工程中に混入する不純物も含むも
のであり、焼結体の主成分であるカルシアおよびジルコ
ニアを除く他の成分の全量を意味する。また、焼結体中
の全添加物量は10重量％以下であることが望ましいが、
少なすぎると焼結性が悪くなることから、全添加物量は
８重量％程度のものが最も優れていた。
の他に原料粉末としてのカルシア粉末、ジルコニア粉末
中の不純物、及び製造工程中に混入する不純物も含むも
のであり、焼結体の主成分であるカルシアおよびジルコ
ニアを除く他の成分の全量を意味する。また、焼結体中
の全添加物量は10重量％以下であることが望ましいが、
少なすぎると焼結性が悪くなることから、全添加物量は
８重量％程度のものが最も優れていた。
以下、本発明を実施例に基づき説明する。
カルシアを15モル％含有し、全添加物量がほぼ８重量
％に設定され、この全添加物中のマグネシアおよびアル
ミナ量を第１表のように種々に変化させたカルシア安定
化ジルコニア原料粉末を用意した。この原料粉末にセラ
ミゾール等の分散剤、グリセリン等の可塑剤およびPVA
等の結合剤の他に、焼結体中の開気孔率が約38％となる
ように繊維状のセルロース等を加え、混合攪拌機を用い
て混合した。かくして得られた混合材を真空混練機を使
用して減圧下で混練しながら、口金部より該混練材を押
出成形し、中空の円筒状成形体を得た。次いで、前記円
筒状成形体をムライト等の治具を使用して焼成炉中に立
てて収納し、大気中1500〜1600℃の温度で２〜６時間焼
成して内径10mm、外径12mm、長さ200mmのカルシア安定
化ジルコニアよりなる円筒状焼結体を得た。
％に設定され、この全添加物中のマグネシアおよびアル
ミナ量を第１表のように種々に変化させたカルシア安定
化ジルコニア原料粉末を用意した。この原料粉末にセラ
ミゾール等の分散剤、グリセリン等の可塑剤およびPVA
等の結合剤の他に、焼結体中の開気孔率が約38％となる
ように繊維状のセルロース等を加え、混合攪拌機を用い
て混合した。かくして得られた混合材を真空混練機を使
用して減圧下で混練しながら、口金部より該混練材を押
出成形し、中空の円筒状成形体を得た。次いで、前記円
筒状成形体をムライト等の治具を使用して焼成炉中に立
てて収納し、大気中1500〜1600℃の温度で２〜６時間焼
成して内径10mm、外径12mm、長さ200mmのカルシア安定
化ジルコニアよりなる円筒状焼結体を得た。
次に、各円筒状焼結体の一端から分析用試料を切り出
し、ICP発光分光分析法によりマグネシア及びアルミナ
の量を測定した。また、各円筒状焼結体の側面の真直度
を真直度測定器により測定した。
し、ICP発光分光分析法によりマグネシア及びアルミナ
の量を測定した。また、各円筒状焼結体の側面の真直度
を真直度測定器により測定した。
さらに、加熱炉中にムライト等からなる支持治具を15
0mm離して設置し、該支持治具上に水平に上記円筒状焼
結体を載置し、大気中1450℃の温度で、２時間加熱処理
を施した。その後、真直度測定器により真直度を測定
し、加熱処理前後の真直度の差を最大変形量として、こ
の最大変形量を前記支持治具間距離で割った値を変形率
とした。
0mm離して設置し、該支持治具上に水平に上記円筒状焼
結体を載置し、大気中1450℃の温度で、２時間加熱処理
を施した。その後、真直度測定器により真直度を測定
し、加熱処理前後の真直度の差を最大変形量として、こ
の最大変形量を前記支持治具間距離で割った値を変形率
とした。
各円筒状焼結体の、全添加物量に対するマグネシア、
アルミナの割合、および熱処理後の変形率は第１表に示
す通りである。なお、固体電解質燃料電池用支持管に要
求される変形率は0.25％以下であることから、これを満
たすかどうかで○、×の判定を行った。
アルミナの割合、および熱処理後の変形率は第１表に示
す通りである。なお、固体電解質燃料電池用支持管に要
求される変形率は0.25％以下であることから、これを満
たすかどうかで○、×の判定を行った。
第１表より、No.1〜12の円筒状焼結体はいずれも全添
加物量、気孔率は同じものであるが、マグネシア、アル
ミナの量によって熱処理後の変形率が異なることが理解
され、全添加物に対するマグネシア、アルミナの割合が
2.5重量％、5.0重量％をこえるNo.3,6,9,10,11,12では
変形率が0.25％より大きかった。これに対し、全添加物
に対するマグネシア、アルミナの割合が2.5重量％以
下、5.0重量％以下のものでは、いずれも変形率が0.25
％以下になり、前記要求範囲内となっていた。
加物量、気孔率は同じものであるが、マグネシア、アル
ミナの量によって熱処理後の変形率が異なることが理解
され、全添加物に対するマグネシア、アルミナの割合が
2.5重量％、5.0重量％をこえるNo.3,6,9,10,11,12では
変形率が0.25％より大きかった。これに対し、全添加物
に対するマグネシア、アルミナの割合が2.5重量％以
下、5.0重量％以下のものでは、いずれも変形率が0.25
％以下になり、前記要求範囲内となっていた。
なお、本実施例におけるカルシア安定化ジルコニア質
焼結体の添加物としては、上記マグネシア、アルミナの
他に、シリカ、チタニアが大部分を占めていた。また、
添加物中のマグネシアを低減するためには、カルシア原
料粉末の精製度を高め、高純度のものを用いればよく、
一方アルミナを低減するためには、たとえば原料粉砕時
の粉砕ボールをアルミナ製のものからジルコニア製のも
のに変更するなど製造工程中のアルミナ混入を防止すれ
ば良い。
焼結体の添加物としては、上記マグネシア、アルミナの
他に、シリカ、チタニアが大部分を占めていた。また、
添加物中のマグネシアを低減するためには、カルシア原
料粉末の精製度を高め、高純度のものを用いればよく、
一方アルミナを低減するためには、たとえば原料粉砕時
の粉砕ボールをアルミナ製のものからジルコニア製のも
のに変更するなど製造工程中のアルミナ混入を防止すれ
ば良い。
叙上の如く、本発明においては固体電解質燃料電池用
支持管をなすカルシア安定化ジルコニア質焼結体中にお
けるマグネシア及びアルミナの含有量を全添加物量に対
し、それぞれ2.5重量％以下、5.0重量％以下としたこと
により、該支持管の熱変形を著しく軽減し、耐熱性の改
善された信頼性の高い高品質の固体電解質燃料電池用支
持管を得ることができる。
支持管をなすカルシア安定化ジルコニア質焼結体中にお
けるマグネシア及びアルミナの含有量を全添加物量に対
し、それぞれ2.5重量％以下、5.0重量％以下としたこと
により、該支持管の熱変形を著しく軽減し、耐熱性の改
善された信頼性の高い高品質の固体電解質燃料電池用支
持管を得ることができる。
第１図は本発明の固体電解質燃料電池用支持管を説明す
るための高温型固体電解質燃料電池の一部破断斜視図で
ある。 １……支持管 ２……陽極 ３……固体電解質 ４……陰極
るための高温型固体電解質燃料電池の一部破断斜視図で
ある。 １……支持管 ２……陽極 ３……固体電解質 ４……陰極
Claims (1)
- 【請求項１】多孔性のカルシア安定化ジルコニア質焼結
体よりなる固体電解質燃料電池用支持管において、前記
カルシア安定化質ジルコニア質焼結体の主成分であるジ
ルコニアとカルシアを除く全添加物におけるマグネシア
及びアルミナの全添加物に対する割合をそれぞれ2.5重
量％以下、5.0重量％以下とすることにより、1450℃で
２時間加熱処理した後の変形率を0.25％以下としたこと
を特徴とする固体電解質燃料電池用支持管。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1167425A JP2936331B2 (ja) | 1989-06-29 | 1989-06-29 | 固体電解質燃料電池用支持管 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1167425A JP2936331B2 (ja) | 1989-06-29 | 1989-06-29 | 固体電解質燃料電池用支持管 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0334259A JPH0334259A (ja) | 1991-02-14 |
| JP2936331B2 true JP2936331B2 (ja) | 1999-08-23 |
Family
ID=15849463
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1167425A Expired - Fee Related JP2936331B2 (ja) | 1989-06-29 | 1989-06-29 | 固体電解質燃料電池用支持管 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2936331B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP3844784B2 (ja) | 1997-09-08 | 2006-11-15 | 日本碍子株式会社 | 圧電／電歪デバイス |
| JP5086507B2 (ja) * | 2001-09-28 | 2012-11-28 | 三菱重工業株式会社 | 燃料電池セル管の製造方法及びセラミックス製造装置 |
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1989
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