JP4029499B2 - 永久磁石用希土類系合金粉末の製造方法、該製造方法に使用される処理容器ならびに永久磁石の製造方法 - Google Patents

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、永久磁石用希土類系合金粉末および希土類系合金永久磁石の製造方法に関する。特に、各種モータ、アクチュエータ等に適した希土類系ボンド磁石ならびに焼結磁石に用いられる希土類系合金粉末の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
希土類系永久磁石用合金粉末の水素処理法には、ＨＤＤＲ（Hydrogenation-Disproportionation-Desorption-Recombination）処理法と呼ばれるものがある。「ＨＤＤＲ」は、水素化（Hydrogenation)、不均化(Disproportionation)、脱水素化(Desorption)、および再結合(Recombination）を順次実行するプロセスを意味している。本願明細書では、このような「ＨＤＤＲ処理」を「水素雰囲気熱処理」と呼ぶことにする。この水素雰囲気熱処理は、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金（ＲはＹを含む希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏとの混合物、Ｍは添加元素、Ｂはボロン）のインゴットまたは粉末をＨ₂ガス雰囲気またはＨ₂ガスと不活性ガスとの混合雰囲気中で温度５００℃〜１０００℃に保持し、それによって上記合金のインゴットまたは粉末に水素を吸蔵させた後、Ｈ₂分圧１３Ｐａ以下の真空雰囲気またはＨ₂分圧１３Ｐａ以下の不活性ガス雰囲気になるまで温度５００℃〜１０００℃で脱水素処理し、次いで冷却することによって合金磁石粉末を得る方法を意味するものとする。
【０００３】
水素雰囲気熱処理法によって希土類系永久磁石用合金粉末を製造する方法は、例えば特開平１−１３２１０６号公報に開示されている。水素雰囲気熱処理法で製造されたＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系合金磁石粉末は大きな保磁力を有しており、組成および処理条件の選択によっては磁気的な異方性を有する。このような性質を有するのは、金属組織が実質的に０．１〜１μｍの非常に微細な結晶の集合体となるためである。より詳細には、上記水素雰囲気熱処理によって得られる極微細結晶の粒径が正方晶Ｒ₂Ｔ₁₄Ｂ系化合物の単磁区臨界粒径に近いために高い保磁力を発揮し、しかも、極微細結晶粒が結晶方位をある程度そろえて集合しているためである。
【０００４】
特開平２−４９０１号公報には、水素雰囲気熱処理法に用いられ得る種々のヒートパターンが開示されている。この公報では、原料合金に対して水素雰囲気熱処理の前に均一化熱処理を行うことも提案されている。
【０００５】
特開平３−１４６６０８号公報および特開平４−１７６０４号公報には、水素雰囲気熱処理中の温度変化が磁性合金粉末の磁気的性質に影響すること、および、この温度変化が水素雰囲気熱処理中に生じる化学反応の反応熱に起因することを指摘している。これらの公報は、このような温度変化を最小にするために蓄熱材を混入して水素雰囲気熱処理を行うことを提案している。
【０００６】
特開平５−１６３５１０号公報では、処理設備の操業能率を低下させる蓄熱材を用いることなく、温度変化を５０℃以内に抑えることができる処理炉の構造が提案されている。
【０００７】
特開平７−１８８７１３号公報には、多量処理時の温度変化等による磁気特性の変動を回避するため、原料合金を少量ずつに分割してそれぞれ小型反応器に充填し、それらに同時に加熱および水素ガスの供給・排出等の操作を加えて磁気特性の均質化と処理量増加を同時に達成しようとする試みが示されている。
【０００８】
一方、発明者は種々の検討を行った結果、水素雰囲気熱処理によって得られた磁粉の磁気特性を高め、さらに安定に量産性よく製造するためには、単純に原料の実温度変化の制御だけでは困難であること、特に高い磁気的異方性を有する磁粉を得るためには水素化処理の過程における中間生成物相を規定する必要があることを見いだした（特開平７−５４００３号公報および特開平９−２５６００１号公報等）。特開平７−５４００３号公報および特開平９−２５６００１号公報が開示しているように、水素雰囲気中での加熱および高温保持によって生成する中間生成物が、Ｒ水素化物相、Ｔ−Ｂ化合物相、Ｔ相、およびＲ₂Ｔ₁₄Ｂ相の少なくとも４相を示し、Ｒ₂Ｔ₁₄Ｂ相の磁化容易方向がある程度そろっていることが高い磁気異方性を有する磁粉を得るには必要である。これを実現するため、水素雰囲気での昇温速度を６００℃〜７５０℃の温度域において１０℃／ｍｉｍ〜２００℃／ｍiｍとし、７５０℃〜９００℃の温度範囲で１５分〜８時間保持する。
【０００９】
本願発明者は、脱水素処理において雰囲気の総圧を１００Ｐａ〜５０ｋＰａの範囲に保持し、脱水素反応の速度を適切に制御することによって、処理量に依存することなく高い保磁力および大きな磁気異方性を達成できることを見いだし、そのことを特開平７−５４００３号公報に開示している。かかる発明によって、高性能の合金磁粉が多量に得ることが可能になった。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、水素雰囲気熱処理に使用する処理容器（以下、「処理容器」と称する）の部位によって残留磁化の程度が低い粉末や保磁力の小さな粉末が混在するという問題が生じることを本願発明者は見いだした。このような磁気特性に劣る粉末が僅かでも混在すると、処理容器に含まれる合金磁粉全体の平均的な磁気特性が低下することとなる。本来は高いポテンシャルを備えた合金磁粉であっても、その中に劣特性の磁粉が混入してしまうと、全体の磁気特性を低下させた状態で使用するか、または、特性の優れた磁粉を選別して使用せざるを得なくなる。このことは、合金磁粉の量産化をはかる上で大きな支障となる。
【００１１】
磁気特性のばらつきは、水素化・分解反応および水素放出・再結晶化反応の際の反応速度や、その反応に伴う温度変化を原因として生じると考えられる。すなわち、反応速度が局所的に変化すると、その影響で温度も局所的に変化するため、これら複数の原因が複合して磁気特性にばらつきが生じると考えられる。
【００１２】
蓄熱材を用いる方法や、雰囲気制御によって反応速度を調整する方法によっては、上記磁気特性のばらつきを解消することは困難である。また、反応の均質化を目的として、原料合金粉末を薄く拡げて処理する方法では、雰囲気中の酸素、水分等の不純物、炉材から持ち込まれる不純物、さらに原料合金中の希土類元素成分の揮発等によって、合金磁粉の磁気特性、特に処理時に表層部に位置した合金磁粉の磁気特性が低下してしまうことになる。
【００１３】
本発明は斯かる諸点に鑑みてなされたものであり、その主な目的は、多量の合金粉末を均質な磁気特性を有するように処理する永久磁石用希土類系合金粉末の製造方法を提供することにある。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
本発明による永久磁石用希土類系合金粉末の製造方法は、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系合金粉末（ＲはＹを含む希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏとの混合物、Ｍは添加元素、Ｂはボロン）に対して水素雰囲気熱処理を行う永久磁石用希土類系合金粉末の製造方法であって、対向間隔ｄが３０ｍｍ以下になるように配置された複数の側面部と、前記複数の側面部の一端を相互に連結する底面部と、前記底面部に対向する位置に形成した開口部とを備えた処理容器内に前記合金粉末を充填する工程と、前記処理容器内の前記合金粉末に対して前記水素雰囲気熱処理を実行する工程とを包含する。
【００１５】
本発明による他の永久磁石用希土類系合金粉末の製造方法は、Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金粉末（ＲはＹを含む希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏとの混合物、Ｂはボロン）に対して水素雰囲気熱処理を行う永久磁石用希土類系合金粉末の製造方法であって、対向間隔ｄが３０ｍｍ以下になるように配置された複数の側面部と、前記複数の側面部の一端を相互に連結する底面部と、前記底面部に対向する位置に形成した開口部とを備えた処理容器内に前記合金粉末を充填する工程と、前記処理容器内の前記合金粉末に対して前記水素雰囲気熱処理を実行する工程とを包含する。
【００１６】
本願明細書において、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系合金粉末は、元素Ｍが添加されていない粉末をも包含するものとする。
【００１７】
前記処理容器に充填した前記合金粉末の充填深さは１００ｍｍ以下であることが好ましい。
【００１８】
前記処理容器を１５ｍｍ以上離して複数個配列して前記水素雰囲気熱処理を実行することが好ましい。
【００１９】
好ましい実施形態では、前記水素雰囲気熱処理を実行する工程は、前記Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金粉末に対して水素化および不均化を行う第１処理工程と、前記Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金粉末に対して脱水素化および再結合を行う第２処理工程とを包含する。
【００２０】
前記第１処理工程は、少なくともＨ₂ガスを含む雰囲気中で前記Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金粉末を温度５００℃〜１０００℃に保持し、それによって前記Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金粉末に水素を吸蔵させる工程を含み、前記第２処理工程は、Ｈ₂分圧１３Ｐａ以下の状態で前記Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金を温度５００℃〜１０００℃に保持し、それによって前記Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金粉末に対する脱水素処理を行う工程を含むことが好ましい。
【００２１】
本発明による水素雰囲気熱処理のための処理容器は、永久磁石用希土類系合金粉末の水素雰囲気熱処理に用いられる処理容器であって、対向間隔ｄが３０ｍｍ以下になるように配置された複数の側面部と、前記複数の側面部の一端を相互に連結する底面部と、前記底面部に対向する位置に形成した開口部とを備え、９５０℃以下の温度で水素脆性を示さない材料から形成されている。
【００２２】
本発明による永久磁石の製造方法は、Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系合金粉末（ＲはＹを含む希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏとの混合物、Ｍは添加元素、Ｂはボロン）を作製する工程と、対向間隔ｄが３０ｍｍ以下になるように配置された複数の側面部と、前記複数の側面部の一端を相互に連結する底面部と、前記底面部に対向する位置に形成した開口部とを備えた処理容器内に前記合金粉末を充填する工程と、前記処理容器内の前記合金粉末に対して水素雰囲気熱処理を実行する工程と、前記合金粉末を用いて磁石を作製する工程とを包含する。
【００２３】
【発明の実施の形態】
本発明者は、金属またはその化合物と雰囲気ガスとの不均化反応を制御するには、ミクロな界面層部分での雰囲気ガスの分子または原子の濃度や吸着状態が直接に「反応速度」および／または「不均化反応に伴う温度変化」に影響するとの観点から、磁気特性ばらつき低減のための処理条件を種々検討した。その結果、原料合金粉末を充填する処理容器の形状およびサイズを適正化し、さらには処理容器の配列を適正化することによって均質で高い磁気特性を有する磁粉を製造し得ることを見出した。
【００２４】
より詳細には、本発明者は通常の矩形処理容器を用いて処理を行った水素雰囲気熱処理磁粉の磁気特性を処理容器内の位置毎に詳細に調査した。その結果、以下の現象を見いだした。
【００２５】
１．処理容器内に充填した水素雰囲気熱処理磁粉の最表層部では、処理雰囲気中の不純物等に起因して固有保磁力（Intrinsic coercivity: Ｈ_CJ）および残留磁化（Magnetization: Ｊr）がともに低いということ。
【００２６】
２．処理容器の内壁面に沿った部分では、固有保磁力は高いが残留磁化が低いということ。
【００２７】
３．処理容器の中央部分では、固有保磁力は低いが、残留磁化が高いということ。
【００２８】
固有保磁力および残留磁化の水素化時間依存性を図１に示し、固有保磁力および残留磁化の脱水素化時間依存性を図２に示す。なお、図中のＪは、外部磁界Ｈ_ex＝１．２ＭＡｍ^-1における磁化を示している。
【００２９】
図１からわかるように、水素化時間が増大するに伴って固有保磁力が増加する一方、残留磁化が低下する領域が存在している。このような領域では、水素化反応の進展が固有保磁力を相対的に増加させ、残留磁化を低下させる。上記２および３は、処理容器の内壁面に沿った部分では水素化反応が進み、処理容器の中央部分ではその反応の進行が相対的に遅れていることを意味している。従って、処理時間を調整することによって処理容器内の粉末全体における平均的磁気特性を最適化しようとすると、処理容器壁面の近傍においても、また、処理容器の中央部においても、固有保磁力および残留磁化の両方が充分に高い粉末を作製することはできない。
【００３０】
本発明者は、水素と粉末との間で生じる反応が処理容器の壁面近傍で促進される（壁面効果）と考え、種々の壁面間隔（対向間隔ｄ）を持つ処理容器を用いて水素雰囲気熱処理を試みた。そして処理容器内の位置毎に充填磁粉の磁気特性を評価し、それによって壁面効果を実質的に全ての粉末に及ぼし得るように処理容器の形状およびサイズを適正化した。
【００３１】
さらに、処理容器の深さおよび処理容器内の原料充填深さを種々に変えて深さ方向の位置毎の磁気特性を評価することによって、原料充填深さも適正化し、同時に処理容器最表層部における磁気特性劣部分の影響を最小にすることを可能にした。
【００３２】
以下、本発明による処理容器形状および寸法の限定理由を詳細に説明する。
【００３３】
水素雰囲気熱処理法においては、固相−気相間の反応が重要である。この処理を大量に効率よく行うためには、反応ガスである水素ガスをいかに均一に供給し、さらに均一に放出させるかが最大のポイントとなる。
【００３４】
本発明者の観察結果によれば、充填磁粉と雰囲気との間での水素ガスの出入りは、処理容器壁面に沿って行われる場合が最も速やかである。そのため、壁面に近い位置にある原料合金粉末に対しては、処理容器外部からの処理条件制御が容易である。これに対して、壁面から離れた部分では水素ガスを介して原料合金粉末が相互に干渉し合うため、外部から適切な温度・水素分圧に制御することは困難である。
【００３５】
そこで、本発明では対向間隔ｄが３０ｍｍ以下の側面を持つ処理容器を用いて水素雰囲気熱処理を行う。対向間隔ｄを３０ｍｍ以下に制限する理由は、対向間隔ｄが３０ｍｍを超えると、壁面から離れた中央部での水素化反応速度が低下し、その結果、処理容器中央に位置する磁粉の保磁力が低下し、水素雰囲気熱処理磁粉全体の磁気特性が劣化するからである。
【００３６】
本発明では処理容器開口部の長辺方向の寸法を規定していない。これは、短辺寸法（対向間隔ｄ）の制限によって、処理容器の壁面効果が全ての部位に及び、どの位置においても十分均質な磁粉が得られるためである。従って、処理容器の長辺方向の寸法は取り扱いの容易さによって適宜決定することになる。
【００３７】
実験によれば、合金粉末の充填深さが１００ｍｍを超えると、上記「壁面効果」をもってしても処理容器の底部において均質な水素雰囲気熱処理を達成することが困難になることがわかった。このため、合金粉末の充填深さは１００ｍｍ以下であることが好ましい。
【００３８】
また、本発明では壁面効果にとって重要な働きを示している容器側面部どうしを１５ｍｍ以上離して複数の処理容器を配置する。その理由は、当該処理容器の相互間隔が１５ｍｍ未満であると、隣接処理容器間で雰囲気の水素ガスを通じて干渉が生じる結果、中央付近に配置された処理容器で処理された磁粉の保磁力が小さくなり、処理磁粉全体を混合したときの全体の磁気特性、特に減磁曲線の角形性が低下してしまうからである。
【００３９】
本発明の処理容器は、室温以上９５０℃以下の温度範囲で水素脆性を示さない材料から形成されていることが好ましい。９５０℃を上限とする理由は以下の通りである。
【００４０】
水素雰囲気熱処理の温度は原料合金の組成によって異なるが、約９００℃以下である。しかし、原料合金が水素を吸収する際に大きな反応熱が放出されるため、一時的ではあるが、原料合金の温度が設定された処理温度より５０℃も高くなることがある。このため、９５０℃以下で脆化しない材料から処理容器を形成しておけば設定温度を９００℃にまで上昇させても大きな問題は生じない。なお、ここで、水素脆性を示さないとは、材料への水素の進入、放出の繰り返しにより脆化が起こりにくいことをいう。実用的には、高Ｎi、Ｃｒ系のステンレス、Ｎｉ基超合金が好ましいと考えられる。具体的には、例えば、ＳＵＳ３１０Ｓ、インコネル、ハステロイ等が本発明の処理容器材料に適している。コストは増加するが、ＭｏおよびＷ等の材料を用いてもよい。なお、本発明の処理容器の材料が上記材料に限定されないことは言うまでもない。
【００４１】
以下、本発明の実施例を説明する。
【００４２】
（実施例１）
実施例では、Ｎｄ_12.5Ｆｅ_75.0Ｃｏ_5.9Ｇａ_0.5Ｚｒ_0.1Ｂ_6.0（各組成は原子％）の合金鋳塊を原料合金として用いた。この原料合金に対して、Ａｒ雰囲気中で１１００℃、３６ｋｓ（＝３６×１０００秒）の均質化熱処理をした。この均質化処理は、平均結晶粒径を約１００μｍ以上に粗大化させるために行う。均質化処理済みの原料合金を０．２ＭＰａの水素雰囲気で１０．８ｋｓ保持して脆化させ、３００μｍのふるいを通して原料粉末を得た。なお、上記合金鋳塊の代わりに合金薄片を用いても良い。また、スタンプミルなどを用いて原料合金を粉砕してもよい。
【００４３】
こうして得た原料粉末を、図３（ａ）〜（ｆ）に示すような１ｍｍ厚のＳＵＳ３１０Ｓ板から作製した種々の処理容器内に約４５ｍｍの深さになるまで充填し、水素雰囲気熱処理を行った。処理容器としては、容器深さを５０ｍｍとし、開口部の長手方向寸法を７０ｍｍと一定にしながら、開口幅（壁面の対向間隔ｄ）を種々の値に設定した容器を用いた。図３（ｅ）および（ｆ）は、比較例を示している。
【００４４】
水素雰囲気熱処理は、以下の条件で行った。
【００４５】
まず、水素圧力が０．１５ＭＰａの水素雰囲気にて昇温速度を１５℃／ｍｉｍとして８２０℃まで昇温し、この温度で７．２ｋｓ保持した。次に、温度および炉内総圧を維持したままＡｒガスで５分間炉内の水素ガスを置換した後、温度を維持したままＡｒガスを５ｌ／ｍｉｍの流量で導入しつつロータリーポンプにより炉内を排気した。このとき、バルブ開度を調整することによって最終的に炉内の総圧力を５ｋＰａでバランスさせた。この状態を１．８ｋｓ間保持し、その間に原料粉末内の水素ガスを放出させた。
【００４６】
このようにして得られた磁粉の磁気特性を図４に示す。図４は、固有保磁力Ｈ_CJ、残留磁化Ｊr、および外部磁界Ｈ_ex＝１．２ＭＡｍ^-1における飽和磁化Ｊの開口幅（壁面の対向間隔ｄ）依存性を示している。図４からわかるように、開口幅（壁面の対向間隔ｄ）が３０ｍｍを越えて大きくなると、固有保磁力Ｈ_CJが急激に低下する。
【００４７】
（実施例２）
本実施例では、実施例１で用いた原料合金粉末と同組成の原料合金粉末を用いた。開口幅（対向間隔ｄ）２０ｍｍ、深さ５０ｍｍ、長さ（Ｌ）７０ｍｍの処理容器に２００ｇの原料粉末を充填し、開口幅（対向間隔ｄ）２０ｍｍ、深さ５０ｍｍ、長さ（Ｌ）２５０ｍｍの処理容器に７００ｇの原料粉末を充填した。水素雰囲気熱処理は実施例１の処理条件と同じ条件で行った。
【００４８】
図５は、本実施例２で使用した処理容器の１つを示している。
【００４９】
図６は、水素雰囲気熱処理後の各処理容器から得られた磁粉の減磁曲線（Demagetization Curve）を示している。図６からわかるように、壁面の対向間隔ｄが２０ｍｍであれば、長手方向の開口サイズ（Ｌ）に関係なく、好ましい磁気特性が確保される。
【００５０】
（実施例３）
本実施例でも、実施例１で用いた原料合金粉末と同組成の原料合金粉末を用いた。開口幅（対向間隔ｄ）２０ｍｍ、長さ７０ｍｍ、深さ１２０ｍｍの処理容器に４５０ｇの原料合金粉末を充填し、実施例１の水素雰囲気熱処理条件と同一の条件で水素雰囲気熱処理を行った。処理後の処理容器内磁粉を深さ方向に６分割し、深さ方向の磁気特性の分布を測定した。その結果を図７に示す。図７では、処理容器の内壁面と底面との間の角部に近い位置（Corner）で水素雰囲気熱処理を受けた磁粉について三角印でデータポイントを示し、処理容器の中央部（Center）で水素雰囲気熱処理を受けた磁粉について白丸印でデータポイントを示している。充填深さが１００ｍｍを越えると、固有保磁力Ｈ_CJおよび残留磁化Ｊrが急激に低下することが図７からわかる。
【００５１】
（実施例４）
実施例１に用いたものと同じ原料合金粉末を、開口幅（対向間隔ｄ）２５ｍｍ、長さ１００ｍｍ、深さ７０ｍｍの処理容器に５００ｇ充填し、実施例１と同じ条件で水素雰囲気熱処理を行った。このとき得られた磁粉の磁気特性を、処理容器内の６点について減磁曲線で比較した。この結果を図８に示す。図８からわかるように、位置６、位置３、位置５、位置４、位置２、および位置１の順番で固有保磁力が低下している。しかし、何れの位置でも優れた磁気特性が得られており、壁面効果が処理容器の中央部や底部にまで及んでいることがわかる。
【００５２】
（比較例１）
実施例１に用いたものと同じ原料合金粉末を、開口幅（対向間隔ｄ）７０ｍｍ、長さ２５０ｍｍ、深さ２５ｍｍの処理容器に１ｋｇ充填し、実施例１と同じ条件で水素雰囲気熱処理を行った。比較例１で使用された処理容器を図９に示す。このとき得られた磁粉の磁気特性を、処理容器内の３点についての減磁曲線で比較した。その結果を図１０に示す。図１０から明らかなように、処理容器内の各部で粉末の磁気特性は劣化している。
【００５３】
（実施例５）
実施例１に用いたものと同じ原料合金粉末を、開口幅（対向間隔ｄ）１５ｍｍ、長さ７０ｍｍ、深さ５０ｍｍの処理容器に１５０ｇ充填したものを、３０ｍｍ幅のスペーサーを挟んで図１１に示すように複数個配列した状態で炉内に設置した。水素雰囲気熱処理は実施例１の処理条件と同じ条件で行った。２つの処理容器について、このとき得られた磁粉の磁気特性を評価した。この結果を図１２に減磁曲線で示す。何れも、良好な磁気特性を示している。
【００５４】
（比較例２）
実施例５に示した原料粉末を充填した原料処理容器を、図１３に示すように、間隔ｄ＝１５ｍｍで対向している容器側面部が隣接するように隙間なく配列して炉内に設置した。水素雰囲気熱処理は実施例５と同じ条件で行った。このときの磁気特性の評価結果を図１４に減磁曲線で示す。図１４から明らかなように、中央部分に配置された処理容器内の磁粉の磁気特性は劣化している。中央部分では水素の消費量に対する供給量の割合が低下し、そのせいで水素化および／または脱水素化反応が不十分になるものと考えられる。
【００５５】
（実施例６）
本実施例では、Ｎｄ_12.5Ｆｅ_72.0Ｃｏ_8.6Ｇａ_0.8Ｚｒ_0.1Ｂ_6.0（各組成は原子％）の合金鋳塊を原料合金として用いる。この原料合金に対して、Ａｒ雰囲気中で１０８０℃、３６ｋｓの均質化熱処理をした。均質化処理済みの原料合金を０．２ＭＰａの水素雰囲気で７．２ｋｓ保持して脆化させ、１５０μｍのふるいを通して原料粉末を得た。
【００５６】
この原料合金粉末を、１ｍｍ厚のＳＵＳ３１０Ｓ板から作製した処理容器に９００ｇ充填した。当該処理容器は、開口部２５ｍｍ×２５０ｍｍ、深さ５０ｍｍの大きさを有している。この処理容器を４個、図１５に示すように間隔ｄで対向する壁面どうしが種々の間隔Ｘｍｍで隣接するように炉内で配列し、水素雰囲気熱処理を行った。水素雰囲気熱処理は、以下の条件で行った。
【００５７】
水素圧力０．２０ＭＰａの水素雰囲気にて昇温速度１５℃／ｍｉｍで８５０℃まで昇温する工程、この温度で７．２ｋｓ保持する工程、温度および炉内総圧を維持したままＡｒガスで５分間炉内の水素ガスを置換する工程、温度を維持したままＡｒガスを５ｌ／ｍｉｍの流量で導入しつつロータリーポンプにて炉内を排気し、バルブ開度の調整で最終的に炉内総圧２ｋＰａでバランスさせる工程、このまま３．６ｋｓで保持し、原料粉末内の水素ガスを放出させる工程を順次実行した。こうして得られた磁粉の磁気特性を図１６に減磁曲線で示す。図１６からわかるように、処理容器間隔Ｘが１５ｍｍ以上の場合に良好な磁気特性が得られる。図１６中、Ｘ＝０ｍｍ、５ｍｍ、および１０ｍｍの各条件のもとで得られた曲線は比較例のものである。
【００５８】
（実施例７）
下記表１に、３種類の合金鋳塊（原料Ｎｏ．１〜３）の組成およびそれぞれの均質化処理条件を示す。
【００５９】
【表１】

【００６０】
表１に示される各条件のもとで均質化処理を施した合金鋳塊を、０．２ＭＰａの水素雰囲気にて７．２ｋｓで保持して脆化させた後、１５０μｍのふるいを通してそれぞれ原料粉末を得た。この原料粉末を１ｍｍ厚のＳＵＳ３１０Ｓ板から作製した処理容器に９００ｇ充填した。当該処理容器は、開口部２５ｍｍ×２５０ｍｍ、深さ５０ｍｍの大きさを有している。この処理容器を、図１７に示すように３０ｍｍ幅のスペーサー１０３を一組の水平支持材１０２に配置した架台１７０に５個並べ、それぞれの組成に応じた処理条件で水素雰囲気熱処理を行った。図１７において、処理容器には参照番号「１００」を付加している。
【００６１】
得られた総量４．５ｋｇの磁粉の磁気特性を表２に示す。なお、表２中には水素雰囲気熱処理条件をも示している。
【００６２】
【表２】

【００６３】
表２では、各試料についてＪ_r（残留磁化）、Ｈ_cJ（固有保磁力）、およびＨ_kの測定値を記載している。Ｈ_kは、減磁曲線の角形性を示す指標であり、磁化の大きさが残留磁化Ｊ_rの９０％を示すときの外部磁界強度の絶対値で表される。なお、原料Ｎｏ．２の組成および処理条件は、磁気的に等方性となることを狙ったものである。何れも優れた磁気特性を示している。
【００６４】
（実施例８）
本実施例で用いた３種類の合金鋳塊（原料Ｎｏ．１〜３）の組成およびそれぞれの均質化処理条件は表１に示すとおりである。この均質化処理済みの合金を、０．２ＭＰａの水素雰囲気にて７．２ｋｓで保持して脆化させ、１５０μｍのふるいを通してそれぞれ原料粉末とした。
【００６５】
この原料粉末を、１ｍｍ厚のＳＵＳ３１０Ｓ板から作製した処理容器に９００ｇ充填した。当該処理容器は、開口部２５ｍｍ×２５０ｍｍ、深さ５０ｍｍの大きさを有している。この処理容器１２個を図１８に示す架台１８０上に配置した。架台１８０は、垂直支持部材１０４ａ、水平支持部材１０４ｂおよび１０４ｃによって処理容器を３段に積めるように構成したものである。水平支持部材１０４ｂ上には３０ｍｍ幅のスペーサー１０５が設けられており、各処理容器１００に３０ｍｍの間隔を与えている。このようにして処理容器１００を搭載した架台１８０を２組用意し、処理容器１００の幅の狭い側面が相互に接するように炉内に装填した後、それぞれの組成に応じた処理条件で水素雰囲気熱処理を行った。得られた総量２１．６ｋｇの磁粉の磁気特性を表３に示す。なお、表３中には、水素雰囲気熱処理条件も示してある。
【００６６】
【表３】

【００６７】
表３でも、各試料についてＪ_r、Ｈ_cJ、およびＨ_kの測定値を記載している。本実施例でも実施例７の磁気特性と同様の優れた磁気特性を示す磁粉が得られた。
【００６８】
（実施例９）
本実施例で用いた３種類の合金鋳塊（原料Ｎｏ．１〜３）の組成およびそれぞれの均質化処理条件は表１に示すとおりである。この均質化処理済みの合金を、０．２ＭＰａの水素雰囲気にて７．２ｋｓで保持して脆化させ、１５０μｍのふるいを通してそれぞれ原料粉末とした。
【００６９】
この原料粉末を、１ｍｍ厚のＳＵＳ３１０Ｓ板から作製した処理容器に９００ｇ充填した。当該処理容器は、開口部２５ｍｍ×２５０ｍｍ、深さ５０ｍｍの大きさを有している。この処理容器１００を、図１９に示すように架台１９０に搭載した。架台１９０は、処理容器１００の間隔が２５ｍｍとなるように配列されたスライダレール１０６を有しており、このスライダレール１０６を垂直支持部材１０４ａ、水平支持部材１０４ｂおよび１０４ｃが支持している。１２個の処理容器１００を架台１９０上に載せ、炉内に装填し、それぞれの組成に応じた処理条件で水素雰囲気熱処理を行った。得られた総量１０．８ｋｇの磁粉の磁気特性を表４に示す。なお、表４中には、水素雰囲気熱処理条件も示してある。
【００７０】
【表４】

【００７１】
表４でも、各試料についてＪ_r、Ｈ_cJ、およびＨ_kの測定値を記載している。本実施例でも実施例７の磁気特性と同様の優れた磁気特性を示す磁粉が得られた。
【００７２】
（比較例３）
この比較例に用いた３種類の合金鋳塊（原料Ｎｏ．１〜３）の組成およびそれぞれの均質化処理条件は表１に示すとおりである。均質化処理済みの合金を０．２ＭＰａの水素雰囲気にて７．２ｋｓで保持して脆化させ、１５０μｍのふるいを通してそれぞれ原料粉末とした。
【００７３】
この原料粉末を、１ｍｍ厚のＳＵＳ３１０Ｓ板から作製した処理容器に１ｋｇ充填した。当該処理容器は、開口部２５ｍｍ×２５０ｍｍ、深さ５０ｍｍの大きさを有している。この処理容器１２個を、例えば図１３に示すように、炉内に容器側面部が対向する方向で隙間無く並べ、それぞれ組成に応じた条件で原料磁粉総量１０．８ｋｇの水素雰囲気熱処理を行った。得られた磁粉の磁気特性を水素雰囲気熱処理条件と共に表５に示す。
【００７４】
【表５】

【００７５】
表５でも、各試料についてＪ_r、Ｈ_cJ、およびＨ_kの測定値を記載している。本比較例の磁気特性は実施例の磁気特性に比べて劣化していることがわかる。特に、Ｈ_cJおよびＨ_kの値が大きく低下している。
【００７６】
（比較例４）
この比較例に用いた３種類の合金鋳塊の組成およびそれぞれの均質化処理条件は表１に示すとおりである。均質化処理済みの合金を０．２ＭＰａの水素雰囲気にて７．２ｋｓのあいだ保持して脆化させた後、１５０μｍのふるいを通して、それぞれ原料粉末とした。
【００７７】
この原料粉末を１ｍｍ厚のＳＵＳ３１０Ｓ板から作製した処理容器に１ｋｇ充填した。当該処理容器は、開口部サイズ７０ｍｍ×２５０ｍｍ、深さ２５ｍｍの大きさを有している。この処理容器を１２個用意し、炉内に上下２段に並べ、それぞれ組成に応じた条件で原料磁粉総量１２ｋｇの水素雰囲気熱処理を行った。なお、上段と下段の間には、雰囲気ガスの流路を確保するため、スノコ状の４０ｍｍ厚のスペーサーを挟んだ。得られた磁粉の磁気特性を水素雰囲気熱処理条件と共に表６に示す。
【００７８】
【表６】

【００７９】
表６でも、各試料についてＪ_r、Ｈ_cJ、およびＨ_kの測定値を記載している。本比較例の磁気特性も実施例の磁気特性に比べて劣化していることがわかる。
【００８０】
上記の各実施例では、例えばＮｄ_12.5Ｆｅ_75.0Ｃｏ_5.9Ｇａ_0.5Ｚｒ_0.1Ｂ_6.0（各組成は原子％）を原料合金として用いた。しかし、本発明の用途はこの材料に限定されず、広くＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系合金粉末（ＲはＹを含む希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏとの混合物、Ｍは添加元素、Ｂはボロン）に適用できる。
【００８１】
本発明では、希土類元素Ｒとして、Ｙ、Ｌａ、Ｃａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｌｕの少なくとも一種類の元素を含有する原料を用いる。充分な磁化を得るには、希土類元素Ｒのうちの５０ａｔ％以上がＰｒまたはＮｄの何れかまたは両方によって占められることが好ましい。
【００８２】
希土類元素Ｒが１０ａｔ％以下では、α−Ｆｅ相の析出によって保磁力が低下する。また、希土類元素Ｒが２０ａｔ％を超えると、目的とする正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物以外にＲリッチの第２相が多く析出し、磁化が低下する。このため、希土類元素Ｒは全体の１０〜２０ａｔ％の範囲内にあることが好ましい。
【００８３】
Ｔは鉄族元素であって、ＦｅおよびＣｏを含む。Ｔが６７ａｔ％未満の場合、保磁力および磁化ともに低い第２相が析出するため磁気特性が劣化する。Ｔが８５ａｔ％を超えると、α−Ｆｅ相の析出によって保磁力が低下し、また角型性も低下する。このため、Ｔの含有量は６７〜８５ａｔ％の範囲内にあることが好ましい。
【００８４】
なお、ＴはＦｅのみから構成されていても良いが、Ｃｏの添加によってキュリー温度が上昇し、耐熱性が向上する。Ｔの５０ａｔ％以上はＦｅで占められることが好ましい。Ｆｅの割合が５０ａｔ％を下回ると、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型化合物の飽和磁化そのものが減少するからである。
【００８５】
Ｂは、正方晶Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型結晶構造を安定的に析出するために必須である。Ｂの添加量が４ａｔ％未満ではＲ₂Ｔ₁₇相が析出するため保磁力が低下し、減磁曲線の角型性が著しく損なわれる。また、Ｂの添加量が１０ａｔ％を超えると、磁化の小さな第２相が析出してしまう。従って、Ｂの含有量は４〜１０ａｔ％の範囲であることが好ましい。
【００８６】
粉末の磁気的な異方性をより高めるためには他の添加元素Ｍを付与する。添加元素Ｍとしては、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｎｉ、Ｇａ、Ｚｒ、Ｎｂ、Ｍｏ、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｈｆ、Ｔａ、Ｗからなる群から選択された少なくとも１種類の元素が好適に使用される。このような添加元素Ｍは、全く添加されなくても良い。添加する場合は、添加量を１０ａｔ％以下にすることが好ましい。添加量が１０ａｔ％を超えると、強磁性ではなく第２相が析出して磁化が低下するからである。なお、磁気的に等方性の磁粉を得るには添加元素Ｍは不要だが、固有保磁力を高めるためにＡｌ、Ｃｕ、Ｇａ等を添加してもよい。
【００８７】
次に、図２０から図２５を参照しながら、本発明における水素雰囲気熱処理に好適に用いられる熱処理装置を説明する。
【００８８】
図２０は、典型的な電気炉の水平縦断面を模式的に示している。この電気炉内では、例えば図１７に示すような架台１７０を炉床２０１上に配置し、その架台１７０に複数の処理容器１００を配列する。処理容器１００およびヒータ２０２は、断熱材２０３によって囲まれた空間に位置している。電気炉の内部は、ガス導入口２０４を介して外部から水素ガス等の供給を受け、電気炉内部の雰囲気ガスはガス放出口（真空排気口）２０５を介して排気される。処理容器１００の出し入れは、電気炉端部分に設けられた開閉蓋２０６を開放した状態で実行される。水素雰囲気熱処理は、この開閉蓋２０６を閉じた状態で内部の雰囲気ガスの種類および圧力を制御しながら実行される。
【００８９】
電気炉の胴体部分２０７は円筒形状であり、水冷可能な構成を有している。ヒータ２０２の出力と冷却水の流量を調整することによって熱処理時の昇温／降温レートが制御される。
【００９０】
図２１は、図２０の電気炉内において処理容器の配置を変化させた状態を示している。
【００９１】
図２２は、他の電気炉の水平縦断面を模式的に示している。この電気炉は外熱炉であり、水素雰囲気熱処理が行われる空間の外部（炉心管の外部）にヒータ２０２を配置している。ヒータ２０２は断熱材２０３によって覆われている。炉心管２０８の内部には炉床レール２０９が置かれており、この炉床レール２０９上を滑らせるようにして処理容器１００の出し入れを行うことができる。
【００９２】
図２３および図２４は、図２２の電気炉内において処理容器の配置を変化させた状態を示している。
【００９３】
図２５は、内熱タイプの縦型炉の水平断面を示している。この電気炉は、垂直に支持された円筒状の水冷胴２１０内に、円筒状のヒータ２１２と、そのヒータ２１２を囲む断熱材２１１とを配置している。ヒータ２１２に囲まれた空間内には均熱筒２１３が挿入され、均熱筒２１３の内部で水素雰囲気熱処理が実行される。処理容器１００は、環状構造を有するものが同心円上に配置され、環状架台２００に支持されている。
【００９４】
次に、図２６から図２９を参照しながら本発明による処理容器の他の実施形態を説明する。本発明による処理用容器は、処理容器内のどの部分も処理容器の壁面から１５ｍｍ以内に位置するように構成されている点に特徴を有している。図２６から図２９は何れも本発明による処理容器の上面図を示している。
【００９５】
図２６（ａ）〜（ｄ）は、対向間隔ｄが３０ｍｍ以下となる一対の側面部を有する複数の小容器部分が相互に連結し、それによってひとつの処理容器を構成している。
【００９６】
図２７（ａ）〜（ｆ）は、処理容器を構成する矩形の小容器部分の数が比較的に多い例を示している。
【００９７】
図２８（ａ）および（ｂ）は、対向間隔ｄを規定する側面部が湾曲している例を示し、図２８（ａ）および（ｃ）は、対向間隔が場所に応じて変化している例を示している。対向間隔が変化している場合、対向間隔の最大値が３０ｍｍ以下になるように設計されている。
【００９８】
図２９（ａ）は、間隔ｄで対向している一対の側面部の端部が曲面によって相互連結され、ひと続きの面によって側面部の全体が形成されている例を示している。図２９（ｂ）は、間隔ｄで対向している側面部の各々がひと続きの面から形成されている例を示している。図２９（ｃ）は、処理容器を構成する矩形部が中央部から分放射状に延びている例を示している。本願明細書では、このような形状の処理容器も「対向間隔ｄが３０ｍｍ以下になるように配置された複数の側面部」を有しているものと定義する。
【００９９】
以上の例で示したように、処理容器内のどの部分も処理容器の壁面から１５ｍｍ以内に位置するように構成されていれば、どのような平面形状を有していても本発明の効果を得ることができる。
【０１００】
以上説明してきた永久磁石用希土類系合金粉末の製造方法によって作製した粉末を用いれば、その後の公知のプロセスを経て高い性能のボンド磁石や焼結磁石を安価に作製することができる。
【０１０１】
【発明の効果】
本発明によれば、多量のＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系合金粉末に対して水素雰囲気熱処理を施しても処理容器内の処理位置によって合金粉末の磁気特性が変動することがほとんどない。水素雰囲気熱処理後の処理容器内に磁気特性の劣る粉末が混在しないため、合金粉末全体の平均的な磁気特性を本来の高いレベルに維持することができる。このことは、ネオジム鉄ボロン磁粉末に代表されるＲ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系合金粉末および当該粉末を用いて作製した永久磁石の量産化に大いに寄与する。
【図面の簡単な説明】
【図１】固有保磁力および残留磁化の水素化時間依存性を示すグラフであり、縦軸に固有保磁力（Intrinsic coercivity: Ｈ_CJ）および磁化（Magnetization: Ｊr、Ｊ）を示し、横軸に水素化時間（Hydrogenation time）を示している。横軸右方向に時間は増大する。
【図２】固有保磁力および残留磁化の脱水素化時間依存性を示すグラフであり、縦軸に固有保磁力（Intrinsic coercivity: Ｈ_CJ）および磁化（Magnetization: Ｊr、Ｊ）を示し、横軸に脱水素化時間（Dehydrogenation time）を示している。横軸右方向に時間は増大する。
【図３】（ａ）から（ｆ）は、実施例１で使用された種々の対向間隔ｄを有する各処理容器を表す斜視図である。
【図４】実施例１により得られる磁気特性を示すグラフであり、縦軸に固有保磁力（Intrinsic coercivity: Ｈ_CJ）および磁化（Magnetization: Ｊr、Ｊ）を示し、横軸に処理容器開口幅（The Width of Container: 単位mm）を示している。
【図５】実施例２で使用された処理容器の１つを表す斜視図である。
【図６】実施例２により得られる減磁曲線を示すグラフであり、縦軸に磁化（Magnetization: Ｊ、単位Ｔ（テスラ））を示し、横軸に外部磁界（Magnetic Feild、 Hex）を示している。
【図７】実施例３により得られる磁気特性を示すグラフであり、縦軸に固有保磁力（Intrinsic coercivity: Ｈ_CJ）および磁化（Magnetization: Ｊr、Ｊ）を示し、横軸に表面からの距離（Depth from Sruface: 単位mm）を示している。
【図８】実施例４により得られる磁気特性を示すグラフであり、縦軸に磁化（Magnetization: Ｊ: 単位Ｔ（テスラ））を示し、横軸に外部磁界（Magnetic Feild、 Hex）を示している。る。
【図９】比較例１で使用された処理容器を表す斜視図である。
【図１０】比較例１により得られる磁気特性を示すグラフであり、縦軸に磁化（Magnetization: Ｊ: 単位Ｔ（テスラ））を示し、横軸に外部磁界（Magnetic Feild、 Hex）を示している。
【図１１】実施例５で使用された処理容器配列を表す斜視図である。
【図１２】実施例５により得られる磁気特性を示すグラフであり、縦軸に磁化（Magnetization: Ｊ: 単位Ｔ（テスラ））を示し、横軸に外部磁界（Magnetic Feild、 Hex）を示している。
【図１３】比較例２で使用された処理容器配列を表す斜視図である。
【図１４】比較例２により得られる減磁曲線を示すグラフであり、縦軸に磁化（Magnetization: Ｊ: 単位Ｔ（テスラ））を示し、横軸に外部磁界（Magnetic Feild、 Hex）を示している。
【図１５】実施例６で使用された処理容器配列を表す斜視図である。
【図１６】実施例６により得られる減磁曲線を示すグラフであり、縦軸に磁化（Magnetization: Ｊ: 単位Ｔ（テスラ））を示し、横軸に外部磁界（Magnetic Feild、 Hex）を示している。
【図１７】実施例７で使用された処理容器配列を表す斜視図である。
【図１８】実施例８で使用された処理容器配列を表す斜視図である。
【図１９】実施例９で使用された処理容器配列を表す斜視図である。
【図２０】本発明に好適に使用される電気炉の水平縦断面図である。
【図２１】図２０の処理容器の配置とは異なる配置にした電気炉の水平縦断面図である。
【図２２】本発明に好適に使用される他の電気炉の水平縦断面である。
【図２３】図２２の処理容器の配置とは異なる配置にした電気炉の水平縦断面図である。
【図２４】図２２の処理容器の配置とは異なる配置にした電気炉の水平縦断面図である。
【図２５】本発明に好適に使用される内熱タイプの縦型炉の水平断面である。
【図２６】（ａ）〜（ｄ）は、対向間隔ｄが３０ｍｍ以下となる一対の側面部を有する複数の小容器部分が相互に連結し、それによってひとつの処理容器を構成している例を示す平面図である。
【図２７】図２７（ａ）〜（ｆ）は、処理容器を構成する矩形の小容器部分の数が比較的に多い例を示す平面図である。
【図２８】（ａ）および（ｂ）は、対向間隔ｄを規定する側面部が湾曲している処理容器の例を示し、（ｃ）は、対向間隔ｄが場所に応じて変化している処理容器の例を示す平面図である。
【図２９】（ａ）は、間隔ｄで対向している一対の側面部の端部が曲面によって相互連結され、ひと続きの面によって側面部の全体が形成されている処理容器の例を示し、（ｂ）は、間隔ｄで対向している一対の側面部の各々がひと続きの面から形成されている処理容器の例を示し、（ｃ）は、処理容器を構成する矩形部が中央部から分放射状に延びている例を示す平面図である。
【符号の説明】
１００ 処理容器
１０２ 水平支持部材
１０３ スペーサ
１０４ａ 垂直支持部材
１０４ｂ 水平支持部材
１０４ｃ 水平支持部材
１０５ スペーサ
１０６ スライダレール
１７０ 架台
１８０ 架台
１９０ 架台
２００ 環状架台
２０１ 炉床
２０２ ヒータ
２０３ 断熱材
２０４ ガス導入口
２０５ ガス放出口（真空排気口）
２０６ 開閉蓋
２０７ 電気炉の胴体部分
２０８ 炉心管
２０９ 炉床レール
２１０ 円筒状の水冷胴
２１１ 断熱材
２１２ ヒータ
２１３ 均熱筒

Claims (5)

1. Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系合金粉末（ＲはＹを含む希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏとの混合物、Ｍは添加元素、Ｂはボロン）に対して水素雰囲気熱処理を行う永久磁石用希土類系合金粉末の製造方法であって、
   対向間隔ｄが３０ｍｍ以下になるように配置された複数の側面部と、前記複数の側面部の一端を相互に連結する底面部と、前記底面部に対向する位置に形成した開口部とを備えた処理容器内に前記合金粉末を充填する工程と、
   前記処理容器内の前記合金粉末に対して前記水素雰囲気熱処理を実行する工程と、
   を包含し、
   前記処理容器を前記対向間隔ｄによって規定される方向に１５ｍｍ以上離して複数個配列して前記水素雰囲気熱処理を実行する、永久磁石用希土類系合金粉末の製造方法。
2. 前記処理容器に充填した前記合金粉末の充填深さが１００ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載の永久磁石用希土類系合金粉末の製造方法。
3. 前記水素雰囲気熱処理を実行する工程は、前記Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金粉末に対して水素化および不均化を行う第１処理工程と、前記Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金粉末に対して脱水素化および再結合を行う第２処理工程とを包含する請求項１または２に記載の永久磁石用希土類系合金粉末の製造方法。
4. 前記第１処理工程は、少なくともＨ₂ガスを含む雰囲気中で前記Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金粉末を温度５００℃〜１０００℃に保持し、それによって前記Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金粉末に水素を吸蔵させる工程を含み、
   前記第２処理工程は、Ｈ₂分圧１３Ｐａ以下の状態で前記Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金を温度５００℃〜１０００℃に保持し、それによって前記Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系原料合金粉末に対する脱水素処理を行う工程を含む請求項３に記載の永久磁石用希土類系合金粉末の製造方法。
5. Ｒ−Ｔ−（Ｍ）−Ｂ系合金粉末（ＲはＹを含む希土類元素、ＴはＦｅまたはＦｅとＣｏとの混合物、Ｍは添加元素、Ｂはボロン）を作製する工程と、
   対向間隔ｄが３０ｍｍ以下になるように配置された複数の側面部と、前記複数の側面部の一端を相互に連結する底面部と、前記底面部に対向する位置に形成した開口部とを備えた処理容器内に前記合金粉末を充填する工程と、
   前記処理容器内の前記合金粉末に対して水素雰囲気熱処理を実行する工程と、
   前記合金粉末を用いて磁石を作製する工程と、
   を包含し、
   前記処理容器を前記対向間隔ｄによって規定される方向に１５ｍｍ以上離して複数個配列して前記水素雰囲気熱処理を実行する、永久磁石の製造方法。

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