JP4457682B2 - 圧粉磁心およびその製造方法 - Google Patents

Description

この発明は、一般的には、圧粉磁心およびその製造方法に関し、より特定的には、電磁弁、モーターのコアおよび電源回路用のリアクトルなどとして用いられる圧粉磁心およびその製造方法に関する。

近年、電磁弁、モーターまたは電源回路などを備える電気機器には、小型化、高効率化および高出力化が強く求められている。このような要求に応える手段として、これら電気機器の作動周波数の高周波化が有効であり、電磁弁やモーターなどでは数百Ｈｚから数ｋＨｚ、電源回路では数十ｋＨｚから数百ｋＨｚという水準で高周波化が進んでいる。

電磁弁やモーターなどの電気機器では、これまで数百Ｈｚ以下の周波数で作動させる場合が主であり、その鉄心材料としては、低鉄損であることを利点とするいわゆる電磁鋼板材が用いられてきた。磁心材料の鉄損は、ヒステリシス損と渦電流損とに大別される。上述の電磁鋼板材は、比較的保磁力が小さい鉄−ケイ素合金を薄板化し、その表面に絶縁処理を施したものを積層することによって作製され、特にヒステリシス損が小さいことで知られている。渦電流損が作動周波数の２乗に比例するのに対して、ヒステリシス損は作動周波数の１乗に比例する。このため、作動周波数が数百Ｈｚ以下の帯域ではヒステリシス損が支配的であり、この周波数帯域においては、特にヒステリシス損が小さい電磁鋼板材の利用が有効であると言える。

しかし、作動周波数が数ｋＨｚの帯域では渦電流損が支配的になることから、電磁鋼板材に変わる鉄心用材料が必要になる。この場合に有効に利用されるのが、比較的良好な低渦電流損特性を示す圧粉磁心やソフトフェライト磁心である。圧粉磁心は、鉄、鉄−ケイ素合金、センダスト合金、パーマロイ合金および鉄系非晶質合金に代表される粉末状の軟磁性材料を用いて作製される。より具体的には、この軟磁性材料に絶縁性に優れるバインダー部材を混合したもの、または粉末の表面に絶縁処理を施したものを加圧成形することによって作製される。

一方、ソフトフェライト磁心は、材料自体が高い電気抵抗を有するため、特に優れた低渦電流損材料として知られている。しかし、ソフトフェライトを用いた場合、飽和磁束密度が低いため、高出力化が困難という問題が発生する。この点に関しては、圧粉磁心の場合、飽和磁束密度が高い軟磁性材料が主成分として用いられているため、有利である。

また、圧粉磁心の場合、その製造工程において加圧成形が実施されるが、その際の変形によって粉末に歪みが導入される。このため、保磁力が増大し、結果として圧粉磁心のヒステリシス損が大きくなるという問題が発生する。したがって、圧粉磁心を鉄心材料として利用する場合には、加圧成形により成形体を作製した後、歪み取りの処理を行なうことが必要となる。

この歪み取りの処理として有効であるのが、成形体に対して行なう熱焼鈍処理である。この熱処理時の温度を高く設定すれば、歪み取りの効果は大きくなり、ヒステリシス損を低減させることができる。しかし、熱処理時の温度をあまりに高く設定しすぎると、軟磁性材料を構成する絶縁性のバインダー部材や絶縁被膜が、分解したり劣化したりし、渦電流損が増大する原因となる。したがって、このような問題が生じることのない温度範囲でしか熱処理を行なうことができず、軟磁性材料を構成する絶縁性のバインダー部材や絶縁被膜の耐熱性を向上させることが、圧粉磁心の鉄損を低減させるにおいて重要な課題となっている。

従来の圧粉磁心の代表例として、絶縁被膜としてリン酸塩被膜を設けた純鉄粉に、０．０５質量％から０．５質量％ほどの樹脂部材を添加し、これを加熱成形した後、歪み取りのための熱焼鈍を実施して作製されたものがある。この場合、熱処理時の温度は、絶縁被膜の熱分解温度である２００℃から５００℃ほどである。しかしこの場合、熱処理時の温度が低く、歪み取りの十分な効果を得ることができない。

また別に、特開２００３−３０３７１１号公報には、ヒステリシス損を低減させるための焼鈍に際し、絶縁が破壊されない耐熱性絶縁被膜を有する鉄基粉末およびこれを用いた圧粉磁心が開示されている（特許文献１）。特許文献１に開示された鉄基粉末によれば、鉄を主成分とする粉末の表面が、シリコーン樹脂および顔料を含有する被膜で覆われている。さらに好ましくは、シリコーン樹脂および顔料を含有する被膜の下層として、シリコン化合物などの物質を含む被膜が設けられている。顔料は、Ｄ５０として規定される平均粒径が４０μｍ以下の粉末とすることが好ましい。
特開２００３−３０３７１１号公報

上述のとおり、圧粉磁心は、粉末状の軟磁性材料を加圧成形することによって作製される。しかし、特許文献１に開示された鉄基粉末を加圧成形すると、粉末の表面に設けられた被膜同士が強く擦れ合うため、被膜が破壊された状態で圧粉磁心が形成される。この場合、鉄基粉末間において渦電流が流れ、渦電流損に起因する圧粉磁心の鉄損が増大するという問題が生じる。また、鉄基粉末を加圧成形すると、粉末の表面に設けられた被膜を圧縮する力が生じ、被膜が部分的に薄くなった状態で圧粉磁心が形成される。この場合にも、薄くなった部分において被膜が絶縁被膜として十分に機能せず、同様に渦電流損に起因する圧粉磁心の鉄損が増大するという問題が生じる。

そこでこの発明の目的は、上記の課題を解決することであり、耐熱性に優れた絶縁性の被膜を備えるとともに、その被膜を良好に機能させて粒子間を流れる渦電流を十分に抑制できる圧粉磁心およびその製造方法を提供することである。

この発明に従った圧粉磁心は、互いに接合された複数の複合磁性粒子を備える。複数の複合磁性粒子の各々は、金属磁性粒子と、金属磁性粒子の表面を取り囲む絶縁性の下層被膜と、下層被膜の表面を取り囲み、ケイ素を含む上層被膜と、下層被膜および上層被膜の少なくともいずれか一方に設けられた二酸化ケイ素からなる分散粒子とを有する。下層被膜と上層被膜とを合わせた被膜の平均厚みがＴである場合、分散粒子の平均粒径Ｒは、１０ｎｍ＜Ｒ≦１／４Ｔの関係を満たす。下層被膜の平均厚みは、５０ｎｍ以上１μｍ以下であり、上層被膜の平均厚みは、１０ｎｍ以上１μｍ以下である。

このように構成された圧粉磁心によれば、絶縁性を有する下層被膜の表面を覆うようにケイ素（Ｓｉ）を含む上層被膜が設けられている。ケイ素を含む上層被膜は、２００℃から３００℃ほどの温度で熱分解するが、その熱分解によって、通常６００℃程度までの耐熱性を有するＳｉ−Ｏ系化合物に変化する。また、金属酸化物を含む分散粒子は、１０００℃以上の高温に対しても耐熱性を備える。このため、上層被膜中に金属酸化物を含む分散粒子が存在する場合、熱分解により変化したＳｉ−Ｏ系化合物の耐熱性をさらに向上させることができる。したがって、圧粉磁心の歪み取りを行なうために高温で熱処理した場合に、上層被膜が劣化することを抑制できる。また、上層被膜の劣化を抑制することにより、その下層に設けられた下層被膜を保護することができる。これにより、高温の熱処理によってヒステリシス損が低減され、かつ、上層被膜および下層被膜によって渦電流損が低減された圧粉磁心を実現することができる。

また、下層被膜および上層被膜の少なくともいずれか一方に設けられた分散粒子は、圧粉磁心を作製する際の加圧成形時において、隣り合う金属磁性粒子間を隔てるスペーサとしての機能を発揮する。このとき、分散粒子の平均粒径Ｒは１０ｎｍを超えるため、分散粒子が小さすぎるということがない。このため、絶縁性粒子を金属磁性粒子間のスペーサとして十分に機能させることができ、圧粉磁心の渦電流損をより確実に低減することができる。

また、分散粒子の平均粒径Ｒは、被膜の厚みＴの１／４倍以下である。このため、分散粒子の平均粒径が被膜の厚みに対して大きすぎるということがなく、分散粒子を安定して被膜に担持することができる。これにより、分散粒子が被膜から脱落することを抑止し、上述の分散粒子による効果を確実に得ることができる。また、圧粉磁心を作製する際の加圧成形時に、分散粒子が金属磁性粒子の塑性変形の妨げとならず、加圧成形後に得られる成形体の密度を向上させることができる。さらに、加圧成形時に、分散粒子によって上層被膜および下層被膜が破壊されたり、隣り合う金属磁性粒子間に空隙が生じたりすることを抑止できる。これにより、金属磁性粒子間の絶縁性を保持し、その間に反磁界が生じることを抑制できる。さらに、加圧成形時に被膜の２層構造を有することによって、上層被膜と下層被膜との間がすべりによりずれることが可能となる。これにより、金属磁性粒子の変形時に上層被膜が破れることを防止する効果があり、保護性を備える上層被膜が均一となる。
また、分散粒子は、二酸化ケイ素からなるため、十分に高い耐熱性を備えている。このため、上層被膜中に分散粒子が存在する場合に、上層被膜の耐熱性をより効果的に向上させることができる。
また、下層被膜の平均厚みは、５０ｎｍ以上１μｍ以下である。このように構成により、下層被膜の平均厚みが５０ｎｍ以上であるため、被膜中を流れるトンネル電流を抑制し、このトンネル電流に起因する渦電流損の増大を抑えることができる。また、下層被膜の平均厚みが１μｍ以下であるため、金属磁性粒子間の距離が大きくなりすぎて反磁界が発生する（金属磁性粒子に磁極が生じてエネルギーの損失が発生する）ことを防止できる。これにより、反磁界の発生に起因したヒステリシス損の増大を抑制できる。また、圧粉磁心に占める下層被膜の体積比率が小さくなりすぎて、圧粉磁心の飽和磁束密度が低下することを防止できる。
また、上層被膜の平均厚みは、１０ｎｍ以上１μｍ以下である。このように構成により、上層被膜の平均厚みが１０ｎｍ以上であるため、上層被膜がある程度の厚みをもって形成されている。このため、圧粉磁心の熱処理時の保護膜として上層被膜を良好に機能させることができる。また、上層被膜の平均厚みが１μｍ以下であるため、金属磁性粒子間の距離が大きくなりすぎて反磁界が発生することを防止できる。これにより、反磁界の発生に起因したヒステリシス損の増大を抑制できる。

また好ましくは、下層被膜は、リン化合物、ケイ素化合物、ジルコニウム化合物およびアルミニウム化合物からなる群より選ばれた少なくとも一種を含む。このように構成された圧粉磁心によれば、これらの材料は絶縁性に優れているため、金属磁性粒子間に流れる渦電流をより効果的に抑制することができる。

この発明に従った圧粉磁心に製造方法は、上述のいずれかに記載の圧粉磁心を製造する方法である。圧粉磁心の製造方法は、複数の金属磁性粒子を成形することによって成形体を形成する工程と、成形体を５００℃以上８００℃未満の温度で熱処理する工程とを備える。このように構成された圧粉磁心の製造方法によれば、５００℃以上の高温で成形体を熱処理することによって、成形体の内部に存在する歪みを十分に低減させることができる。これにより、ヒステリシス損の小さい圧粉磁心を得ることができる。また、熱処理の温度が８００℃未満であるため、温度が高すぎて上層被膜および下層被膜が劣化するという事態を回避することができる。

以上説明したように、この発明に従えば、耐熱性に優れた絶縁性の被膜を備えるとともに、その被膜を良好に機能させて粒子間を流れる渦電流を十分に抑制できる圧粉磁心およびその製造方法を提供することができる。

この発明の実施の形態について、図面を参照して説明する。

図１は、この発明の実施の形態における圧粉磁心の表面を示した模式図である。図２は、図１中の２点鎖線ＩＩで囲んだ範囲を拡大して示した模式図である。

図１および図２を参照して、圧粉磁心は、金属磁性粒子１０と、金属磁性粒子１０の表面１０ａを取り囲む下層被膜２０と、下層被膜２０の表面２０ａを取り囲み、ケイ素（Ｓｉ）を含む上層被膜３０とからなる複数の複合磁性粒子４０を備える。複数の複合磁性粒子４０の各々は、複合磁性粒子４０が有する凹凸の噛み合わせによって互いに接合されている。

圧粉磁心は、さらに、上層被膜３０の内部に埋設された複数の分散粒子５０を備える。分散粒子５０は、金属酸化物を含む。複数の分散粒子５０は、上層被膜３０の内部においてほぼ均一に分散して配置されている。下層被膜２０および上層被膜３０から構成される金属磁性粒子１０の被膜２５は、平均厚みＴを有する。分散粒子５０は、平均粒径Ｒを有する。このとき、分散粒子５０の平均粒径Ｒは、１０ｎｍ＜Ｒ≦２Ｔの関係を満たす。

なお、ここで言う平均厚みＴとは、組成分析（ＴＥＭ−ＥＤＸ：transmission electron microscope energy dispersive X-ray spectroscopy）によって得られる膜組成と、誘導結合プラズマ質量分析（ＩＣＰ−ＭＳ：inductively coupled plasma-mass spectrometry）によって得られる元素量とを鑑みて相当厚さを導出し、さらに、ＴＥＭ写真により直接、被膜を観察し、先に導出された相当厚さのオーダーを確認することで決定されるものを言う。また、ここで言う平均粒径とは、レーザー散乱回折法によって測定した粒径のヒストグラム中、粒径の小さいほうからの質量の和が総質量の５０％に達する粒子の粒径、つまり５０％粒径Ｄをいう。

金属磁性粒子１０には、磁気的特性として、高い飽和磁束密度と低い保磁力とを示す材料が用いられ、たとえば、鉄（Ｆｅ）、鉄（Ｆｅ）−シリコン（Ｓｉ）系合金、鉄（Ｆｅ）−窒素（Ｎ）系合金、鉄（Ｆｅ）−ニッケル（Ｎｉ）系合金、鉄（Ｆｅ）−炭素（Ｃ）系合金、鉄（Ｆｅ）−ホウ素（Ｂ）系合金、鉄（Ｆｅ）−コバルト（Ｃｏ）系合金、鉄（Ｆｅ）−リン（Ｐ）系合金、鉄（Ｆｅ）−ニッケル（Ｎｉ）−コバルト（Ｃｏ）系合金および鉄（Ｆｅ）−アルミニウム（Ａｌ）−シリコン（Ｓｉ）系合金などを用いることができる。その中でも特に、純鉄粒子、鉄−ケイ素（０を超え６．５質量％以下）合金粒子、鉄−アルミニウム（０を超え５質量％以下）合金粒子、パーマロイ合金粒子、電磁ステンレス合金粒子、センダスト合金粒子および鉄系アモルファス合金粒子などを金属磁性粒子１０として用いることが好ましい。

金属磁性粒子１０の平均粒径は、５μｍ以上３００μｍ以下であることが好ましい。金属磁性粒子１０の平均粒径を５μｍ以上にした場合、金属磁性粒子１０が酸化されにくいため、圧粉磁心の磁気的特性を向上させることができる。また、金属磁性粒子１０の平均粒径を３００μｍ以下にした場合、加圧成形時において粉末の圧縮性が低下することがない。これにより、加圧成形によって得られる成形体の密度を大きくすることができる。

下層被膜２０は、少なくとも電気的絶縁性を有する材料から形成されており、たとえば、リン化合物、ケイ素化合物、ジルコニウム化合物またはアルミニウム化合物などから形成されている。このような材料としては、リンと鉄とを含むリン酸鉄の他、リン酸マンガン、リン酸亜鉛、リン酸カルシウム、酸化シリコン、酸化チタン、酸化アルミニウムまたは酸化ジルコニウムなどを挙げることができる。

下層被膜２０は、金属磁性粒子１０間の絶縁層として機能する。金属磁性粒子１０を下層被膜２０で覆うことによって、圧粉磁心の電気抵抗率ρを大きくすることができる。これにより、金属磁性粒子１０間に渦電流が流れるのを抑制して、渦電流損に起因する圧粉磁心の鉄損を低減させることができる。

金属磁性粒子１０にリン化合物からなる下層被膜２０を形成する方法としては、リン酸金属塩およびリン酸エステルを水または有機溶媒に溶かした溶液を用いて、湿式被膜処理を実施する方法が挙げられる。金属磁性粒子１０にケイ素化合物からなる下層被膜２０を形成する方法としては、シランカップンリング剤、シリコーン樹脂およびシラザンなどのケイ素化合物を湿式被膜処理する方法や、ゾルゲル法によりケイ酸ガラスおよび酸化ケイ素を被膜処理する方法が挙げられる。

金属磁性粒子１０にジルコニウム化合物からなる下層被膜２０を形成する方法としては、ジルコニウムカップリング剤を湿式被膜処理する方法や、ゾルゲル法により酸化ジルコニウムを被膜する方法が挙げられる。金属磁性粒子１０にアルミニウム化合物からなる下層被膜２０を形成する方法としては、ゾルゲル法により酸化アルミニウムを被膜する方法が挙げられる。なお、下層被膜２０を形成する方法は、以上に説明した方法に限定されるものではなく、形成する下層被膜２０に適した各種の方法を採ることができる。

下層被膜２０の平均厚みは、１０ｎｍ以上１μｍ以下であることが好ましい。この場合、トンネル電流に起因して渦電流損が増大することを防止するとともに、金属磁性粒子１０間に発生する反磁界に起因してヒステリシス損が増大することを防止できる。下層被膜２０の平均厚みは、５００ｎｍ以下であることがさらに好ましく、２００ｎｍ以下であることがまたさらに好ましい。

上層被膜３０は、ケイ素を含むケイ素化合物から形成されている。このようなケイ素化合物としては、特に限定されるものではないが、たとえば、酸化ケイ素、ケイ酸ガラスおよびシリコーン樹脂などを挙げることができる。

上層被膜３０を形成する方法としては、下層被膜２０が形成された金属磁性粒子１０に対して、ゾルゲル法、湿式被膜処理法および気相析出法などを実施し、上層被膜３０を形成する方法や、下層被膜２０が形成された金属磁性粒子１０の圧粉成形体を、ケイ素を含むガス中に配置し、熱処理を実施することによって、上層被膜３０を形成する方法などを挙げることができる。なお、上層被膜３０を形成する方法は、以上に説明した方法に限定されるものではなく、形成する上層被膜３０に適した各種の方法を採ることができる。

図３および図４は、図２中に示す分散粒子の配置位置の変形例を示す模式図である。図３を参照して、分散粒子５０は、下層被膜２０の内部に埋設されていても良い。図４を参照して、分散粒子５０は、下層被膜２０および上層被膜３０の両方の内部に埋設されていても良い。分散粒子５０は、下層被膜２０および上層被膜３０の少なくともいずれか一方の内部、つまり、被膜２５のいずれかの位置に埋設されている。

図２から図４を参照して、分散粒子５０は、ケイ素酸化物、アルミニウム酸化物、ジルコニウム酸化物およびチタン酸化物などの金属酸化物から形成されている。分散粒子５０を被膜２５中に分散させる方法としては、下層被膜２０または上層被膜３０を形成する工程時に、粉末状の状態の分散粒子５０をこれらの被膜に混合して設ける方法や、被膜に分散粒子５０を析出させる方法などが挙げられるが、これらの方法に限定されるものでない。

この発明の実施の形態における圧粉磁心は、互いに接合された複数の複合磁性粒子４０を備える。複数の複合磁性粒子４０の各々は、金属磁性粒子１０と、金属磁性粒子１０の表面１０ａを取り囲む絶縁性の下層被膜２０と、下層被膜２０の表面２０ａを取り囲み、ケイ素を含む上層被膜３０と、下層被膜２０および上層被膜３０の少なくともいずれか一方に設けられた金属酸化物を含む分散粒子５０とを有する。下層被膜２０と上層被膜３０とを合わせた被膜２５の平均厚みがＴである場合、分散粒子５０の平均粒径Ｒは、１０ｎｍ＜Ｒ≦２Ｔの関係を満たす。

続いて、図１中に示す圧粉磁心を製造する方法について説明を行なう。まず、既に説明した所定の方法に従って、金属磁性粒子１０の表面１０ａに下層被膜２０を形成し、さらに下層被膜２０の表面２０ａに上層被膜３０を形成する。また、これらの被膜を形成する工程と同時に、被膜２５のいずれかの位置に分散粒子５０を設ける工程を実施する。この際、分散粒子５０の平均粒径Ｒは、被膜２５の平均厚みＴの２倍以下であるため、被膜２５中に確実に保持された状態で分散粒子５０を設けることができる。以上の工程により、複合磁性粒子４０を得る。

次に、複合磁性粒子４０を金型に入れ、たとえば、７００ＭＰａから１５００ＭＰａまでの圧力で加圧成形する。これにより、複合磁性粒子４０が圧縮されて成形体が得られる。加圧成形する雰囲気は、大気中でも良いが、不活性ガス雰囲気または減圧雰囲気とすることが好ましい。この場合、大気中の酸素によって複合磁性粒子４０が酸化されるのを抑制できる。

この加圧成形時、隣り合う金属磁性粒子１０の間には、被膜２５に埋設された分散粒子５０が存在する。分散粒子５０は、金属磁性粒子１０同士の物理的な接触を抑制するスペーサとしての機能を果たし、隣り合う金属磁性粒子１０が互いに接触した状態で成形体が形成されることを防止する。この際、分散粒子５０の平均粒径Ｒは、１０ｎｍを超えるため、小さすぎるために分散粒子５０のスペーサとしての機能が損なわれるということがない。したがって、隣り合う金属磁性粒子１０の間に厚みが１０ｎｍを超える被膜２５を確実に介在させることができ、この間の絶縁性を保持することができる。

また、分散粒子５０の平均粒径Ｒは、被膜２５の平均厚みＴの２倍以下であるため、分散粒子５０が加圧成形を行なう際の物理的な障害になるということがない。このため、加圧成形時に流動する分散粒子５０によって被膜２５が破壊されたり、分散粒子５０によって金属磁性粒子１０の変形が妨げられたりする事態を回避することができる。

次に、加圧成形によって得られた成形体に、５００℃以上８００℃未満の温度で熱処理を行なう。これにより、成形体の内部に存在する歪みや転位を取り除くことができる。この際、シリコーン樹脂などから形成され、耐熱性を有する上層被膜３０は、下層被膜２０を熱から保護する保護膜として機能する。このため、５００℃以上の高温で熱処理しているにもかかわらず、下層被膜２０が劣化するということがない。なお、熱処理する雰囲気は、大気中でも良いが、不活性ガス雰囲気または減圧雰囲気とすることが好ましい。この場合、大気中の酸素によって複合磁性粒子４０が酸化されるのを抑制できる。

上層被膜３０の平均厚みは、１０ｎｍ以上１μｍ以下であることが好ましい。この場合、上述の熱処理の工程時に下層被膜２０が劣化することを効果的に抑制するとともに、金属磁性粒子１０間に発生する反磁界に起因してヒステリシス損が増大することを防止できる。上層被膜３０の平均厚みは、５００ｎｍ以下であることがさらに好ましく、２００ｎｍ以下であることがまたさらに好ましい。

熱処理後、成形体に押出し加工や切削加工など適当な加工を施すことによって、図１中に示す圧粉磁心が完成する。

このように構成された圧粉磁心およびその製造方法によれば、成形体に対して５００℃以上の高温で熱処理することができるため、圧粉磁心のヒステリシス損を十分に低減させることができる。一方、この熱処理にもかかわらず下層被膜２０および上層被膜３０が劣化しないため、これらの被膜によって圧粉磁心の渦電流損を低減させることができる。これにより、鉄損が十分に低減された圧粉磁心を得ることができる。

以下に説明する実施例によって、本発明における圧粉磁心の評価を行なった。

まず、市販されているヘガネス社製のアトマイズ純鉄粉（商品名「ＡＢＣ１００．３０」）を金属磁性粒子１０として準備した。このアトマイズ純鉄粉をリン酸鉄水溶液中に浸し、攪拌処理することによって、下層被膜２０としてのリン酸鉄化合物被膜をアトマイズ純鉄粉の表面に形成した。リン酸化合物被膜の平均厚みは、５０ｎｍおよび１００ｎｍの２種類とした。

次に、東芝ＧＥシリコーン社製のシリコーン樹脂（商品名「ＸＣ９６−ＢＯ４４６」）および二酸化ケイ素粉末をエチルアルコールに溶解および分散し、この溶液に上述の被膜されたアトマイズ純鉄粉を投入した。この際、シリコーン樹脂は、アトマイズ純鉄粉に対して０．２５質量％の割合となるように溶解し、二酸化ケイ素粉末は、アトマイズ純鉄粉に対して０．０２質量％の割合となるように溶解した。また、二酸化ケイ素粉末の平均粒径は、１０ｎｍ、３０ｎｍおよび５０ｎｍの３種類とした。その後、攪拌処理および乾燥処理を経ることによって、上層被膜３０として平均厚み１００ｎｍを有するシリコーン樹脂が形成され、そのシリコーン樹脂中に分散粒子５０としての二酸化ケイ素粉末が設けられた複合磁性粒子４０としての粉末を得た。

次に、この粉末を、面圧１２７５ＭＰａ（＝１３ｔｏｎ／ｃｍ^２）の圧力で加圧成形し、リング状（外径３５ｍｍ、内径２０ｍｍ、厚み５ｍｍ）の成形体を形成した。その後、窒素雰囲気中において、成形体を４００℃から１０００℃までの範囲の異なる温度条件下で熱処理した。以上の工程により、下層被膜の厚みや分散粒子の粒径、熱処理時の温度条件が異なる、複数の圧粉磁心材料を作製した。

また比較例として、上述と同様の方法により、リン酸鉄化合物被膜のみを設けたアトマイズ純鉄粉（バインダー用としてアトマイズ純鉄粉に対して０．０５質量％の割合で樹脂を添加）と、二酸化ケイ素粉末を設けず、リン酸鉄化合物被膜およびシリコーン樹脂被膜のみを設けたアトマイズ鉄粉とを用いて、圧粉磁心材料を作製した。

次に、作製した圧粉磁心材料の周囲にコイル（１次巻き数が３００回、２次巻き数が２０回）を均等に巻き、圧粉磁心材料の鉄損特性の評価を行なった。評価には、理研電子製のＢＨトレーサ（ＡＣＢＨ−１００Ｋ型）を用い、励起磁束密度を１（Ｔ：テスラ）とし、測定周波数を１０００Ｈｚとした。測定により得られた各圧粉磁心材料の鉄損値を表１に示す。

表１を参照して、リン酸鉄化合物被膜のみを設けた比較例およびリン酸鉄化合物被膜およびシリコーン樹脂被膜のみを設けた比較例では、熱処理温度が４００℃の場合に鉄損値が最小となり、熱処理温度が上昇するに従ってその値が増加した。このことから、比較例では、下層被膜２０として設けたリン酸鉄化合物被膜が熱処理によって良好に機能していないことが分かった。

これに対して、二酸化ケイ素粉末の平均粒径を３０ｎｍおよび５０ｎｍとした圧粉磁心材料では、７００℃までの範囲においては、熱処理温度が上昇するに従って鉄損が小さくなっていき、熱処理温度が８００℃で鉄損が大きくなるという結果になった。このことから、少なくとも熱処理温度が７００℃までの範囲においては、下層被膜２０が劣化せず、アトマイズ純鉄粉間に生じる渦電流を効果的に抑制していたことを確認できた。一方で、二酸化ケイ素粉末の平均粒径を１０ｎｍとした圧粉磁心材料では、このような結果を得ることができなかった。

図５は、この実施例において、各圧粉磁心材料で得られる最小の鉄損値を比較するグラフである。図５を参照して、二酸化ケイ素粉末の平均粒径を３０ｎｍおよび５０ｎｍとした圧粉磁心材料では、約１００Ｗ／ｋｇの鉄損値が得られており、各比較例や二酸化ケイ素粉末の平均粒径を１０ｎｍとした圧粉磁心材料で得られた鉄損値、約２２０Ｗ／ｋｇと比較して、鉄損値が半分以下になることが分かった。以上の結果から、本発明に従って作製された圧粉磁心材料が、優れた低鉄損材料であることを確認できた。

今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなくて特許請求の範囲によって示され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

この発明の実施の形態における圧粉磁心の表面を示した模式図である。 図１中の２点鎖線ＩＩで囲んだ範囲を拡大して示した模式図である。 図２中に示す分散粒子の配置位置の変形例を示す模式図である。 図２中に示す分散粒子の配置位置の別の変形例を示す模式図である。 この実施例において、各圧粉磁心材料で得られる最小の鉄損値を比較するグラフである。

符号の説明

１０ 金属磁性粒子、１０ａ，２０ａ 表面、２０ 下層被膜、２５ 被膜、３０ 上層被膜、４０ 複合磁性粒子、５０ 分散粒子。

Claims (3)

1. 互いに接合された複数の複合磁性粒子を備え、
   前記複数の複合磁性粒子の各々は、金属磁性粒子と、前記金属磁性粒子の表面を取り囲む絶縁性の下層被膜と、前記下層被膜の表面を取り囲み、ケイ素を含む上層被膜と、前記下層被膜および前記上層被膜の少なくともいずれか一方に設けられた二酸化ケイ素からなる分散粒子とを有し、
   前記下層被膜と前記上層被膜とを合わせた被膜の平均厚みがＴである場合、前記分散粒子の平均粒径Ｒは、１０ｎｍ＜Ｒ≦１／４Ｔの関係を満たし、
   前記下層被膜の平均厚みは、５０ｎｍ以上１μｍ以下であり、前記上層被膜の平均厚みは、１０ｎｍ以上１μｍ以下である、圧粉磁心。
2. 前記下層被膜は、リン化合物、ケイ素化合物、ジルコニウム化合物およびアルミニウム化合物からなる群より選ばれた少なくとも一種を含む、請求項１に記載の圧粉磁心。
3. 請求項１または２に記載の圧粉磁心の製造方法であって、
   前記複数の金属磁性粒子を成形することによって成形体を形成する工程と、
   前記成形体を５００℃以上８００℃未満の温度で熱処理する工程とを備える、圧粉磁心の製造方法。

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