JP4951873B2 - レリーフ形成体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、皺形成用マットフィルムを製造するために用いられるレリーフ形成体の製造方法、および上記レリーフ形成体を用いた皺形成用マットフィルムの製造方法に関するものである。

表面に樹脂層等を有する印画物等の上記表面を粗面化（マット化）する方法として、上記印画物の表面と、皺形成用マットフィルムとを重ね合わせ、エネルギーを照射することによって、印画物の表面を軟化させ、上記表面に凹凸パターンを賦型する方法がある。このような方法を用いて、印画物の表面に凹凸パターン（皺（しぼ）とも言う。）を形成することにより、上記表面の反射光を散乱させることができ、印画物等の表面に高級感等を出すことができる。

皺形成用マットフィルムを製造するために用いられる原料フィルムに、皺を形成する方法としては、従来、砂等を噴射して物理的に表面を荒らすサンドブラスト処理（特許文献１参照）、薬品処理を施すケミカルエッチング処理（特許文献２参照）、平滑なフィルム表面に微粒子を含む液をコーティングして粗面化する方法、また原料フィルムの少なくとも表層に粒子（例えば不活性粒子、無機粒子）を添加して延伸し、表面に突起を形成する方法（特許文献３参照）、原料フィルムを溶融押出ししてエンボス加工することにより凹凸のあるフィルムを製膜し、これを延伸する方法（特許文献４参照）等が用いられてきた。

しかしながら、上記方法は、意図した微細な皺模様等を容易に形成することができないという問題があった。例えば、上記サンドブラスト処理、および表面に微粒子を形成する方法においては、皺模様等をコントロールして形成することは困難であった。また、これらの方法にマスクパターンを併用したり、エッチング処理をすることにより、皺模様等をコントロールして形成することは可能であったが、工程が複雑であり、皺模様等を容易に形成することが困難であった。

特公昭５８−３９４５３号公報 特公昭３８−１３７８４号公報 特公昭５２−４３０８号公報 特公昭５１−２８３６０号公報

本発明は、上記実情に鑑みてなされたものであり、印画物の表面の意匠（模様）や機能（光沢度）を容易にコントロールすることができる皺形成用マットフィルムの製造方法を提供することを主目的とするものである。

本発明においては、皺形成用マットフィルムを製造するために用いられるレリーフ形成体の製造方法であって、熱可塑性を有する樹脂からなるレリーフ形成層を備えたレリーフ形成材を用い、上記レリーフ形成層にレーザー照射を行うことにより、上記レリーフ形成層にレーザー凹凸パターンを形成することを特徴とするレリーフ形成体の製造方法を提供する。

本発明によれば、皺形成用マットフィルムを製造するために用いられるレリーフ形成体であって、デジタルデータに対応した皺模様等を有するレリーフ形成体を得ることができる。

また、上記発明においては、表面に微細凹凸パターンに対応するレリーフパターンを有するレリーフパターンシートを用い、光照射により発熱する光熱変換層が上記レリーフ形成材または上記レリーフパターンシートに設けられ、上記レーザー凹凸パターンを形成する前または後に、上記レリーフ形成層と上記レリーフパターンとが接するように上記レリーフ形成材と上記レリーフパターンシートとを接触させた状態で、上記光熱変換層に光照射を行うことにより、上記レリーフ形成層に上記微細凹凸パターンを賦型することが好ましい。上記微細凹凸パターンを有するレリーフ形成体を用いて皺形成用マットフィルムを製造し、さらにその皺形成用マットフィルムを用いて、印画物表面の粗面化を行った場合に、印画物表面の光沢度を低下させることができるからである。

また、本発明においては、上記レリーフ形成体の製造方法により得られるレリーフ形成体と、基材と上記基材上に形成された皺形成層とを備えた原料フィルムとを用い、上記皺形成層と、上記レリーフ形成層とを重ね合わせ、上記皺形成層に上記レリーフ形成層の凹凸パターンの逆像を賦型することを特徴とする皺形成用マットフィルムの製造方法を提供する。

本発明によれば、上記レリーフ形成体を用いることにより、所望の皺、文字、記号等の模様を有する皺形成用マットフィルムを容易に得ることができる。

本発明においては、印画物の表面の意匠（模様）や機能（光沢度）を容易にコントロールすることができる皺形成用マットフィルムを得られるという効果を奏する。

以下、本発明のレリーフ形成体の製造方法、および皺形成用マットフィルムの製造方法について詳細に説明する。

Ａ．レリーフ形成体の製造方法
まず、本発明のレリーフ形成体の製造方法について説明する。本発明のレリーフ形成体の製造方法は、皺形成用マットフィルムを製造するために用いられるレリーフ形成体の製造方法であって、熱可塑性を有する樹脂からなるレリーフ形成層を備えたレリーフ形成材を用い、上記レリーフ形成層にレーザー照射を行うことにより、上記レリーフ形成層にレーザー凹凸パターンを形成することを特徴とするものである。

本発明によれば、皺形成用マットフィルムを製造するために用いられるレリーフ形成体であって、デジタルデータに対応した皺模様等を有するレリーフ形成体を得ることができる。さらに、本発明によれば、デジタルデータに対応してレーザーを照射することにより皺模様等を形成する方法であるので、デジタルデータ上でパターン形状と面積率（所定の面積の範囲で、レーザーを照射する面積の割合）を規定して凹凸を形成することができる。また、本発明によれば、デジタルデータでデザインを決定することができるので、設計時間の短縮ができるという利点を有する。さらに、レリーフ形成層に形成する模様としては、皺のような抽象柄のみならず、文字や記号のような模様を極めて容易に形成することができる。

次に、本発明のレリーフ形成体の製造方法について図を用いて説明する。図１は、本発明のレリーフ形成体の製造方法の一例を示す工程図である。本発明のレリーフ形成体の製造方法は、基体１と、上記基体１上に形成され、熱可塑性を有する樹脂からなるレリーフ形成層２とを備えたレリーフ形成材３を用い、上記レリーフ形成層２にレーザー照射４を行うことにより、上記レリーフ形成層２にレーザー凹凸パターン５を形成（図１（ｂ））し、レリーフ形成体を得る方法である。
以下、本発明に用いられるレリーフ形成材等の各構成について詳細に説明する。

１．レリーフ形成材
まず、本発明に用いられるレリーフ形成材について説明する。本発明に用いられるレリーフ形成材は、少なくとも、基体と、熱可塑性を有する樹脂からなるレリーフ形成層とを備えたものである。なお、上記レリーフ形成層に、後述する微細凹凸パターンを形成する場合は、基体とレリーフ形成層との間に光熱変換層が形成される場合がある。

（１）基体
本発明に用いられる基体としては、フィルム状(シート状も含む)の材料であれば特に限定されずに用いることができる。具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンテレフタレート-イソフタレート共重合体、テレフタル酸-シクロヘキサンジメタノール-エチレングリコール共重合体、ポリエチレンテレフタレート/ポリエチレンナフタレートの共押出しフィルムなどのポリエステル系樹脂、ナイロン６、ナイロン６，６、ナイロン６１０などのポリアミド系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのポリオレフィン系樹脂、ポリ塩化ビニルなどのビニル系樹脂、ポリアクリレート、ポリメタアクリレート、ポリメチルメタアクリレートなどのアクリル系樹脂、イミド系樹脂、ポリアリレート、ポリスルフォン、ポリエーテルスルフォン、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリアラミド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルニトリル、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルサルファイドなどのエンジニアリングプラスチック、ポリカーボネート、ＡＢＳ樹脂などのスチレン系樹脂、セロファン、セルローストリアセテート、セルロースダイアセテート、ニトロセルロースなどのセルロース系フィルムなどの重合体フィルム(プラスチックフィルム)が挙げられる。上記プラスチックフィルムは、延伸フィルムでも未延伸フィルムでもよいが、強度が向上するという点からは一軸方向または二軸方向に延伸したフィルムが好ましい。本発明に用いられる基体は、通常は、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル系のフィルムが、耐熱性、寸法安定性、耐電離放射線性を有することから好適に使用され、ポリエチレンテレフタレートが最適である。さらに、上記のフィルムは単独或いは２種以上の積層体が用いられる。

また、本発明に用いられる基体としては、プラスチックフィルム以外に、紙、合成紙、鉄、アルミニウムなどの金属フィルムなどを用いることもできる。なお光透過性という点からは、プラスチックフィルムが好ましい。また、上記基材には必要に応じて、充填剤、可塑剤、着色剤、帯電防止剤等の添加剤を加えてもよい。また、本発明に用いられる基体の膜厚は、通常５〜２０００μｍ程度のものが使用できる。

また、本発明に用いられる基体には、後述するレリーフ形成層の組成物の塗布に先立って、塗布面にコロナ放電処理、プラズマ処理、オゾン処理、フレーム処理、プライマー(アンカーコート、接着促進剤、易接着剤とも呼ばれる)処理、予熱処理、除塵埃処理、アルカリ処理、などの易接着処理を行なってもよい。

（２）レリーフ形成層
次に、本発明に用いられるレリーフ形成層について説明する。本発明に用いられるレリーフ形成層は、熱可塑性を有する樹脂からなるものである。上記熱可塑性を有する樹脂としては、後述するレーザー凹凸パターンを形成することができるものであれば特に限定されるものではないが、例えば、熱可塑性樹脂、および成形性を有し固体状の硬化性樹脂原料組成物等が挙げられ、中でも成形性を有し固体状の硬化性樹脂原料組成物が好ましい。なお、上記硬化性樹脂原料組成物は、電離放射線、熱などにより硬化し、硬化性樹脂となる。

また、上記硬化性樹脂原料組成物としては、例えば、電離放射線硬化性樹脂原料組成物等が挙げられる。このような電離放射線硬化性樹脂原料組成物としては、例えば、ラジカル重合性不飽和基を有する化合物から構成されるものを挙げることができる。具体的には、次の（ａ）、（ｂ）に示す２種類のものがある。

（ａ）ガラス転移温度が０〜２５０℃のポリマー中にラジカル重合性不飽和基を有するもの。さらに具体的には、ポリマーとしては以下の化合物ｉ）〜ｖｉｉｉ）を重合もしくは共重合させたものに対し、後述する方法(イ)〜(ニ)によりラジカル重合性不飽和基を導入したもの。

ｉ）水酸基を有する単量体:Ｎ-メチロールアクリルアミド、２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシエチルメタクリレート、２−ヒドロキシプロピルアクリレート、２−ヒドロキシプロピルメタクリレート、２−ヒドロキシブチルアクリレート、２−ヒドロキシブチルメタクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピルメタクリレート、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピルアクリレートなど。
ii）カルボキシル基を有する単量体：アクリル酸、メタクリル酸、アクリロイルオキシエチルモノサクシネートなど。
iii）エポキシ基を有する単量体：グリシジルメタクリレートなど。
iv）アジリジニル基を有する単量体:２-アジリジニルエチルメタクリレート、２−アジリジニルプロピオン酸アリルなど。
ｖ）アミノ基を有する単量体：アクリルアミド、メタクリルアミド、ダイアセトンアクリルアミド、ジメチルアミノエチルメタクリレート、ジエチルアミノエチルメタクリレートなど。
vi）スルフォン基を有する単量体:２−アクリルアミド−２−メチルプロパンスルフォン酸など。
vii）イソシアネート基を有する単量体:２，４-トルエンジイソシアネートと２−ヒドロキシエチルアクリレートの１モル対１モル付加物などのジイソシアネートと活性水素を有するラジアル重合性単量体の付加物など。
viii）さらに、上記の重合体または共重合体のガラス転移点を調節したり、硬化膜の物性を調節したりするために、上記の化合物と、この化合物と共重合可能な以下のような単量体とを共重合させることもできる。このような共重合可能な単量体としては、たとえばメチルメタクリレート、メチルアクリレート、エチルアクリレート、エチルメタクリレート、プロピルアクリレート、プロピルメタクリレート、ブチルアクリレート、ブチルメタクリレート、イソブチルアクリレート、イソブチルメタクリレート、ｔ−ブチルアクリレート、ｔ−ブチルメタクリレート、イソアミルアクリレート、イソアミルメタクリレート、シクロヘキシルアクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレートなどが挙げられる。

上記の重合体にラジカル重合性不飽和基を導入する方法を以下の(イ)〜(ニ)に示す。
(イ)水酸基を有する単量体の重合体または共重合体の場合には、アクリル酸、メタクリル酸などのカルボキシル基を有する単量体などを縮合反応させる。
(ロ)カルボキシル基、スルフォン基を有する単量体の重合体または共重合体の場合には、前述の水酸基を有する単量体を縮合反応させる。
(ハ)エポキシ基、イソシアネート基あるいはアジリジニル基を有する単量体の重合体または共重合体の場合には、前述の水酸基を有する単量体もしくはカルボキシル基を有する単量体を付加反応させる。
(ニ)水酸基あるいはカルボキシル基を有する単量体の重合体または共重合体の場合には、エポキシ基を有する単量体あるいはアジリジニル基を有する単量体あるいはジイソシアネート化合物と水酸基含有アクリル酸エステル単量体の１対１モルの付加物を付加反応させる。
上記反応を行うには、微量のハイドロキノンなどの重合禁止剤を加え乾燥空気を送りながら行うことが好ましい。

（ｂ）融点が０〜２５０℃でありラジカル重合性不飽和基を有する化合物。具体的にはステアリルアクリレート、ステアリルメタクリレート、トリアクリルイソシアヌレート、シクロヘキサンジオールジアクリレート、シクロヘキサンジオールジメタクリレート、スピログリコールジアクリレート、スピログリコールジメタクリレートなどが挙げられる。

また、レリーフ形成層の樹脂として、前記（ａ）、（ｂ）を混合して用いることもでき、さらに、それらに対してラジカル重合性不飽和単量体を加えることもできる。このラジカル重合性不飽和単量体は、電離放射線照射の際、架橋密度を向上させ耐熱性を向上させるものであって、前述の単量体の他にエチレングリコールジアクリレート、エチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジアクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、ヘキサンジオールジアクリレート、ヘキサンジオールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、トリメチルロールプロパントリメタクリレート、トリメチロールプロパンジアクリレート、トリメチロールプロパンジメタクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ペンタエリスリトールテトラメタクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールトリメタクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサメタクリレート、エチレングリコールジグリシジルエーテルジアクリレート、エチレングリコールジグリシジルエーテルジメタクリレート、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテルジアクリレート、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテルジメタクリレート、プロピレングリコールジグリシジルエーテルジアクリレート、プロピレングリコールジグリシジルエーテルジメタクリレート、ポリプロピレングリコールジグリジルエーテルジアクリレート、ポリプロピレングリコールジグリジルエーテルジメタクリレート、ソルビトールテトラグリジルエーテルテトラアクリレート、ソルビトールテトラグリシジルエーテルテトラメタクリレートなどを用いることができ、前記した共重合体混合物の固形分１００質量部に対して、０．１〜１００質量部で用いることが好ましい。

また、上記電離放射線硬化性樹脂原料組成物は電子線により十分に硬化可能であるが、紫外線照射で硬化させる場合には、光重合開始剤、例えば、アセトフェノン類、ベンゾフェノン類、ミヒラーベンゾイルベンゾエート、α−アミノキシムエステル、テトラメチルメウラムモノサルファイド、チオキサントン類などの光重合開始剤と、必要に応じて光増感剤、例えば、ｎ−ブチルアミン、トリエチルアミン、トリ−ｎ−ブチルホスフィンなどを添加する。

また、上記電離放射線硬化性樹脂原料組成物は、適正な触媒が存在すれば熱エネルギーによっても硬化させることができる。

また、本発明に用いられるレリーフ形成層の膜厚としては、所望のレーザー凹凸パターンを形成することができるものであれば特に限定されるものではないが、具体的には、通常０．１〜５０μｍの範囲内、中でも０．５〜５μｍの範囲内であることが好ましい。

また、本発明に用いられるレリーフ形成層は、例えばスピンコート、ナイフコート、ロールコート、バーコート等既知の塗布方法により、基体上に形成することができる。またレリーフ形成層を基体上に部分的に形成しようとする場合には、スクリーン印刷、グラビア印刷等の一般的な印刷技術を用いるか、或いは転写方法を用いることができる。

また、本発明に用いられるレリーフ形成層が、上記電離放射線硬化性樹脂原料組成物からなる場合は、見かけ上は指触乾燥状態に形成されているため、重ねて保存することが可能である。

２．レーザー凹凸パターンの形成方法
次に、本発明におけるレーザー凹凸パターンの形成方法について説明する。本発明のレリーフ形成体の製造方法は、上記レリーフ形成材のレリーフ形成層に対してレーザー照射を行うことにより、レリーフ形成層にレーザー凹凸パターンを形成し、レリーフ形成体を得る方法である。

本発明に用いられるレーザーの種類としては、所望のレーザー凹凸パターンを形成することができるものであれば特に限定されるものではないが、例えばルビーレーザー、ＹＡＧレーザー、半導体レーザー、ヘリウム・ネオンレーザー、アルゴンレーザー、炭酸ガスレーザー、エキシマーレーザー等を挙げることができる。

また、本発明に用いられるレーザーの発振波長としては、１００ｎｍ付近の紫外線から約２ｍｍまで、紫外・可視・赤外領域にわたって広く利用することができ、特に限定されるものではない。半導体レーザーを用いた場合における発振波長としては、例えば５００〜１５００ｎｍの範囲内、中でも６００〜１０００ｎｍの範囲内であることが好ましい。

また、本発明に用いられるレーザーの強度としては、発振波長と照射される材料によって大きく異なるものであり、特に限定されるものではない。半導体レーザーを用いた場合におけるレーザー強度としては、例えば０．５〜１．５Ｗの範囲内、中でも０．７〜１．１Ｗの範囲内であることが好ましい。

また、本発明に用いられるレーザーのスポット径としては、所望のレーザー凹凸パターンを形成することができるものであれば特に限定されるものではないが、具体的には１〜８０μｍの範囲内であることが好ましい。

また、上記レーザー照射により得られるレーザー凹凸パターンの表面粗さＲａとしては、形成される皺模様等の用途により異なるものであるが、例えば０．０２〜５０μｍの範囲内、中でも０．０５〜５μｍの範囲内であることが好ましい。

上記のレーザーを発生させるレーザー発生装置としては、特に限定されるものではなく、市販のレーザー発生装置を用いることができる。

また、上記レーザー凹凸パターンの形成方法に用いられる装置の一例を図２に示す。図２に示す装置は、光照射源としてレーザーヘッド２１と、照射位置を制御する為のＸＹステージ２２とから構成される。レーザーヘッド２１には、光源の出力エネルギーを調節したりオンオフさせることができる制御機構としてのレーザードライバ２５が設けられ、ＰＣ２４により制御可能に形成されている。また、レーザーヘッド２１には、レーザー光源と発射された光の光路や焦点を調整するためのミラーやレンズ等の光学系が設けられている。ＸＹステージ２２には、レリーフ形成材２３がレリーフ形成層を上側となるように載置され、ＸＹステージ２２の動きをコントロールするＸＹステージコントローラ２６が、ＰＣ２４により制御するように接続されている。

また、上記レーザー発生装置等を用いて、レーザー照射を行う際、光が基体を通過する際にダメージを与えないようにするため、基体に対する透過率の高い光の波長を適宜選択するのが好ましい。例えば、レーザー光を用い基体にポリエチレンテレフタレートフィルム(ＰＥＴと記載することもある)を用いた場合には、ＰＥＴに対して透過率の高い波長である可視光に近いレーザー光を適宜選択することが好ましい。

また、上記レーザー装置などを用いて形成されるレーザー凹凸パターンの形状としては、特に限定されるものではないが、例えば皺等の抽象柄、文字や記号などの模様等を挙げることができる。また、本発明においては、所望の柄や模様などをＰＣを用いて作成し、そのデジタルデータに対応してレーザーを照射することにより、任意の面積率を有する柄等を作成することができるが、このような面積率としては、パターンの認識という観点からは２０％〜８０％であることが好ましい。

３．微細凹凸パターンの形成方法
次に、本発明における微細凹凸パターンの形成方法について説明する。本発明においては、表面に微細凹凸パターンに対応するレリーフパターンを有するレリーフパターンシートを用い、光照射により発熱する光熱変換層が上記レリーフ形成材または上記レリーフパターンシートに設けられ、上記レーザー凹凸パターンを形成する前または後に、上記レリーフ形成層と上記レリーフパターンとが接するように上記レリーフ形成材と上記レリーフパターンシートとを接触させた状態で、上記光熱変換層に光照射を行うことにより、上記レリーフ形成層に上記微細凹凸パターンを賦型することが好ましい。上記微細凹凸パターンを有するレリーフ形成体を用いて皺形成用マットフィルムを製造し、さらにその皺形成用マットフィルムを用いて、印画物表面の粗面化を行った場合に、印画物表面の光沢度を低下させることができるからである。

すなわち、本発明においては、上記レーザー凹凸パターンを形成する前または後に、レリーフパターンシートを用いて、上記レリーフ形成層上に微細凹凸パターンを形成することが好ましい。この際、微細凹凸パターンを形成するために、光照射により発熱する光熱変換層が、上記レリーフ形成材または上記レリーフパターンシートのいずれかに設置される。上記光熱変換層がレリーフ形成材に設置される場合は、通常、基体とレリーフ形成層との間に設置され、上記光熱変換層がレリーフパターンシートに設置される場合は、通常、支持体とレリーフパターンとの間に設置される。

以下、本発明に用いられるレリーフパターンシートおよび光熱変換層について説明し、次いで、上記レリーフパターンシートを用いた微細凹凸パターンの形成方法について説明する。

（１）レリーフパターンシート
まず、本発明に用いられるレリーフパターンシートについて説明する。本発明に用いられるレリーフパターンシートは、通常、支持体と、レリーフパターンを有するレリーフパターン層とを備えたものである。なお、本発明において、後述する光熱変換層がレリーフパターンシートに設置される場合、上記光熱変換層は、通常支持体とレリーフパターン層との間に設置される。

本発明に用いられる支持体としては、特に限定されるものではないが、例えば、金属、ガラス、プラスチックフィルム等が挙げられ、光透過性の観点から、プラスチックフィルムが好ましい。このようなプラスチックフィルムとしては、例えば、上述したレリーフ形成材の基体に用いられるプラスチックフィルムと同様のものを挙げることができる。

また、本発明に用いられる上記レリーフパターン層の材料としては、特に限定されるものではないが、例えば、上述した電離放射線硬化性樹脂原料組成物等を挙げることができる。

また、上記レリーフパターン層に形成されるレリーフパターンは、レリーフ形成層に形成される微細凹凸パターンとは逆像のパターンである。上記レリーフパターンの表面粗さＲａとしては、特に限定されるものではないが、具体的には、０．０１〜５０μｍの範囲内、中でも、０．０５〜５μｍの範囲内であることが好ましい。

また、このようなレリーフパターンの製造方法としては、特に限定されるものではないが、（ａ）特公平６−８５１０３号に記載されている電離放射線硬化性樹脂原料組成物の表面に複製用原版の微細凹凸パターンを圧着して賦型した後、あるいは賦型と同時に、電離放射線を照射して剥離する方法（セミドライ複製法）、（ｂ）複製用原版の表面に液状の電離放射線硬化性樹脂原料組成物を塗布し、押し伸ばして賦型した後に、電離放射線を照射して硬化させ、複製用原版から剥離するＰｈｏｔｏ Ｐｏｌｙｍｅｒｉｚａｔｉｏｎ法（２Ｐ法）等が挙げられる。

以下、上記（ｂ）の２Ｐ法について説明する。図３は２Ｐ法により原版からレリーフパターンシートを形成する方法の一例を示す工程図である。まず図３（ａ）に示すように、微細凹凸パターンと同一のパターンが形成された原版３１を用い、同図（ｂ）に示すように原版３１に電離放射線硬化性樹脂原料組成物３２を滴下する。次いで同図（ｃ）、（ｄ）に示すように、その上に支持体３４を積置し押圧して電離放射線硬化性樹脂原料組成物３２を押し広げて凹部内に均一に充填された状態とする。次いで同図（ｅ）に示すように、原版３１側或いは支持体３４側から紫外線などの電離放射線を照射して、電離放射線硬化性樹脂原料組成物３２を硬化させる。同図（ｆ）に示すように、硬化して一体化した硬化性樹脂（レリーフパターン層）３３と支持体３４とを原版３１から剥離することで、支持体３４上に、硬化性樹脂３３が形成され、さらにレリーフパターン３５を有するレリーフパターンシート３６が得られる。

（２）光熱変換層
次に、本発明に用いられる光熱変換層について説明する。本発明に用いられる光熱変換層は、光照射により発熱する性質を有するものである。上記光熱変換層は、光照射によって発熱し、レリーフ形成層およびレリーフパターン層等を軟化溶融させ、レリーフ形成層に微細凹凸パターンを形成する。また、本発明において、上記光熱変換層は、上記レリーフ形成材またはレリーフパターンシートのいずれかに設置される。

本発明に用いられる光熱変換層は、少なくとも光吸収性色素およびバインダー樹脂を含有するものである。上記光吸収性色素としては、特に限定されるものではないが、例えば、カーボンブラック、シアニン系やピリリウム系等のポリメチン系色素、銅フタロシアニン等のフタロシアニン系色素、ナフタロシアニン系色素、ジチオール金属錯塩系色素、ナフトキノン系色素、アントラキノン系色素、トリフェニルメタン系色素、アルミニウム系色素、ジインモニウム系色素等が挙げられる。
また、上記バインダー樹脂しては、上記光吸収性色素を保持できるものであれば特に限定されるものではないが、例えば、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ブチラール樹脂、アセタール樹脂、塩化ビニル-酢酸ビニル共重合体、ポリウレタン樹脂、熱可塑性高分子量エポキシ等が挙げられる。本発明においては、中でも、ポリエステル樹脂が好適に用いられる。

（３）微細凹凸パターンの形成方法
次に、上記レリーフパターンシートを用いて、レリーフ形成材のレリーフ形成層に微細凹凸パターンを形成する方法について説明する。上記微細凹凸パターンは、上記レーザー凹凸パターンを形成する前または後に形成されるものである。

ここで、本発明における微細凹凸パターンの形成方法について、上記光熱変換層がレリーフパターンシートに設けられ、上記レーザー凹凸パターンの形成前に微細凹凸パターンを形成する場合を用いて説明する。例えば、図４（ａ）に示すように、ポリエチレンテレフタレートフィルム等からなる基体１の表面に、電離放射線硬化性樹脂原料組成物からなるレリーフ形成層２を備えるレリーフ形成材３と、ポリエチレンテレフタレートフィルム等からなる支持体６、該支持体６上に形成された光熱変換層７、および該光熱変換層７上に形成され、レリーフパターン８を有するレリーフパターン層９を備えたレリーフパターンシート１０と、を準備する。

次に図４（ｂ）に示すように、レリーフ形成層２とレリーフパターン８とが密着するようにレリーフ形成材３とレリーフパターンシート１０とを接触させた状態で、レリーフパターンシート１０の支持体６側から光熱変換層７に向けてレーザー光等の光１１を照射する。光熱変換層７は、光の照射された部分が発熱する。光熱変換層７の熱は該光熱変換層の発熱部分に接触しているレリーフ形成層２の部分に伝わり、レリーフ形成層２が加熱溶融する。溶融あるいは軟化したレリーフ形成層２において、該レリーフ形成層２にレリーフパターン８が接触して密着しているので、レリーフパターン８に対応する微細凹凸パターン１２がレリーフ形成層２に賦型される（図４（ｃ））。

上記方法においては、レリーフ形成層にレリーフパターンが接触して密着している状態であればよく、レリーフ形成材とレリーフパターンシートとを加圧する必要はない。ただし、レリーフ形成層とレリーフパターンとの密着状態を良好に保持するために、レリーフ形成材とレリーフパターンシートとを積層した積層体を、ガラス板等で挟んで積層体を固定保持してもよい。

また、上記方法においては、レリーフパターンとレリーフ形成層との間に空気が存在すると、空気が断熱層となって、レリーフ形成層にレリーフパターンから熱が伝わらない虞が有るために、空気が入らないように注意する必要がある。レリーフ形成層とレリーフパターンの間に空気が入らないように密着させる方法としては、例えば、真空ポンプ等によりレリーフ形成層とレリーフパターンの間の空気を吸引して排気する真空吸着による方法等を挙げることができる。

また、上記方法において、光熱変換層に光を照射する方法としては、例えばレーザー光を発生する装置が用いる方法等を挙げることができる。光熱変換層に対して光を照射する際に、照射源からスポット状に光を照射すると共に、スポットを移動させて所定の領域をスキャンし、所望の部分が照射することができる。このように光を照射することで、光熱変換層における発熱を必要部分のみに必要最適量だけ加えることができ、熱による影響を最少に抑えることができる。

また、本発明における微細凹凸パターンを形成するために用いられる装置としては、特に限定されるものではないが、具体的には、「２．レーザー凹凸パターンの形成方法」において説明した図２で表される装置等を挙げることができる。

図２に示す装置を用いてスポット状の光をスキャンして光照射を行なう場合、レリーフ形成体とレリーフパターンシートとを密着させた積層体を、ＸＹステージ２２表面の所定の位置に載置する。この状態で、ＰＣ２４から照射パターンを指示すると、レーザーヘッド２１が開始位置となるように配置され、ＸＹステージ２２を動かして、レーザーヘッド２１のレーザー光の照射をオン/オフし、所定のパターンに照射する。

また、レーザーヘッド２１から発射される光は、例えば直径１００μｍ以下のスポット状とし、ＸＹステージ２２を駆動させて上記積層体をＸＹ方向に所定のスキャンニングパターンでスキャンして、積層体の全体が照射されるようにする。上記積層体の光熱変換層に照射されたレーザー光は、光熱変換層に微小なスポットとして照射され、該レーザー光のスポットはスキャンにより次々に移動して行く為、レーザー光が照射される時間は極めて短時間で済む。その結果、光熱変換層に接触するレリーフ形成層またはレリーフパターンは、スポット状の極めて狭い領域のみが短時間加熱され、レリーフ形成層の樹脂が溶融して賦型されるとすぐに冷却され賦型状態が直ちに固定される。

また、光熱変換層に光を照射し、光が支持体および基体等を通過する際にそれらにダメージを与えないように、これらの材料に対する透過率の高い光の波長を適宜選択するのが好ましい。例えば、レーザー光を用い、支持体および基体にＰＥＴを用いた場合には、ＰＥＴに対して透過率の高い波長である可視光に近いレーザー光を適宜選択することが好ましい。

また、光熱変換層に光を照射する際に、全体に照射せずに、任意のパターン状に照射して、光熱変換層をパターン状に発熱させてレリーフ形成層またはレリーフパターンを任意の形状に加熱することで、オン・デマンド情報を記録することができる。オン・デマンド情報としては、例えば、個人のＩＤ番号等の固有情報を利用できる。

次に、上記微細凹凸パターンを有するレリーフ形成体の製造方法について説明する。上記微細凹凸パターンを有するレリーフ形成体の製造方法は、光熱変換層が設置される場所および微細凹凸パターンを形成する時期によって異なるものである。上記微細凹凸パターンを有するレリーフ形成体の製造方法の例として、例えば、光熱変換層がレリーフパターンシートに設置された場合を用いて説明する。この場合、微細凹凸パターンを形成する時期によって、以下の２つの大別することができる。

（ｉ）微細凹凸パターンがレーザー凹凸パターンの形成より前に形成される場合
この場合におけるレリーフ形成体の製造方法としては、例えば図５（ａ）に示すように、基体１およびレリーフ形成層２を備えたレリーフ形成材３と、支持体６、光熱変換層７、およびレリーフパターン８を有するレリーフパターン層９をこの順に備えたレリーフパターンシート１０とを準備する。次に図５（ｂ）に示すように、レリーフ形成層２とレリーフパターン８とが密着するようにレリーフ形成材３とレリーフパターンシート１０とを接触させた状態で、レリーフパターンシート１０の支持体６側から光熱変換層７に向けてレーザー光等の光１１を照射する。次に図５（ｃ）に示すように、レリーフパターンシート１０を剥離し、形成された微細凹凸パターン１２に対して、レーザー照射４を行い、図５（ｄ）に示すように、レーザー凹凸パターン５および微細凹凸パターン１２を備えたレリーフ形成体を得る方法が挙げられる。

（ii）微細凹凸パターンがレーザー凹凸パターンの形成より後に形成される場合
この場合におけるレリーフ形成体の製造方法としては、例えば図６（ａ）に示すように、基体１およびレリーフ形成層２を備えたレリーフ形成材３に対して、レーザー照射４を行い、レーザー凹凸パターンを形成し、次に図６（ｂ）に示すように、支持体６、光熱変換層７、およびレリーフパターン８を有するレリーフパターン層９をこの順に備えたレリーフパターンシート１０を用い、図６（ｃ）に示すように、レリーフ形成層２とレリーフパターン８とが密着するようにレリーフ形成材３とレリーフパターンシート１０とを接触させた状態で、レリーフパターンシート１０の支持体６側から光熱変換層７に向けてレーザー光等の光１１を照射する。次に図６（ｄ）に示すように、レリーフパターンシート１０を剥離し、レーザー凹凸パターン５および微細凹凸パターン１２を備えたレリーフ形成体を得る方法が挙げられる。

３．レリーフ形成層の硬化
本発明において、レリーフ形成層が上記電離放射線硬化性樹脂原料組成物等からなる場合は、レーザー凹凸パターン等、あるいはレーザー凹凸パターンおよび微細凹凸パターンが形成された後に、電離放射線を照射し、レリーフ形成層を完全に硬化させることが好ましい。このような電離放射線としては、すべての紫外線(ＵＶ−Ａ、ＵＶ−Ｂ、ＵＶ−Ｃ)、可視光線、ガンマー線、Ｘ線、電子線等を用いることができるが、紫外線または電子線が好適である。電離放射線照射装置としては、電離放射線として紫外線を照射する場合光源として、超高圧水銀灯、高圧水銀灯、低圧水銀灯、カーボンアーク、ブラックライトランプ、メタルハライドランプ等の紫外線ランプが用いられる。紫外線の波長は、通常２００〜４００ｎｍ程度であり、樹脂層の組成に応じて波長を選択すればよい。またその照射量も、樹脂層の組成や紫外線ランプの出力と加工速度に応じて照射することができる。

また、電離放射線として電子線を照射する場合には、コックロフトワルトン型、バンデグラフ型、共振変圧器型、絶縁コア変圧器型、あるいは直線型、ダイナミトロン型、高周波型等の各種電子線加速器等を用いて、エレクトロカーテン方式、ビームスキャン方式などで電子線を照射可能な装置が用いられる。好ましくは、線状のフィラメントからカーテン式に均一な電子線を照射可能な「エレクトロカーテン」(商品名)が挙げられる。尚、電子線の照射量は、通常１００〜１，０００ｋｅＶ、好ましくは１００〜３００ｋｅＶのエネルギーを持つ電子を、０．５〜２０Ｍｒａｄ程度の照射量で照射する。また照射の際の雰囲気は、酸素濃度５００ｐｐｍ以下で行われ、通常は２００ｐｐｍ程度で行なうのが好ましい。

４．その他
また、本発明においては、仮のレリーフ形成体および２Ｐ法を用いてレリーフ形成体を形成することもできる。このような方法としては、例えば、まず、レリーフ形成材に対して、レーザー照射等を行うことにより、レーザー凹凸パターン等を有する仮のレリーフ形成体を作成し、次いで、仮のレリーフ形成体に対して上述した２Ｐ法を２回繰り返すことによりレリーフ形成体を得る方法等を挙げることができる。すなわち、上記方法においては、レリーフ形成材は仮のレリーフ形成体を形成するために用いられる部材となる。従って、本発明のレリーフ形成体の製造方法は、レリーフ形成材にレーザー凹凸パターンを付与することによって、直接レリーフ形成体を得る方法であっても良く、レリーフ形成材にレーザー凹凸パターンを付与することによって、仮のレリーフ形成体を形成し、仮のレリーフ形成体を用いて、レリーフ形成体を得る方法であっても良い。

Ｂ．皺形成用マットフィルムの製造方法
次に、本発明の皺形成用マットフィルムの製造方法について説明する。本発明の皺形成用マットフィルムの製造方法は、上記レリーフ形成体の製造方法により得られるレリーフ形成体と、基材と上記基材上に形成された皺形成層とを備えた原料フィルムとを用い、上記皺形成層と、上記レリーフ形成層とを重ね合わせ、上記皺形成層に上記レリーフ形成層の凹凸パターンの逆像を賦型することを特徴とするものである。なお、本発明において、凹凸パターンとは、レーザー凹凸パターン、あるいはレーザー凹凸パターンおよび微細凹凸パターンをいうものである。

本発明によれば、上記レリーフ形成体を用いることにより、所望の皺、文字、記号等の模様を有する皺形成用マットフィルムを得ることができる。さらに、本発明により得られる皺形成用マットフィルムを用いて印画物の表面を粗面化することにより、結果として、印画物の表面の意匠（模様）や機能（光沢度）を容易にコントロールできる。

次に、本発明の皺形成用マットフィルムの製造方法について図を用いて説明する。図７は、本発明の皺形成用マットフィルムの製造方法の一例を示す工程図である。基体１と、上記基体１上に形成され、レーザー凹凸パターン５および微細凹凸パターン１２を有するレリーフ形成層２とを備えたレリーフ形成体３´と、基材１３および皺形成層１４を備えた原料フィルム１５とを用い、上記皺形成層１４と、上記レリーフ形成層２とを重ね合わせ、上記皺形成層１４に上記レリーフ形成層２の凹凸パターンの逆像を賦型することにより、皺形成用マットフィルムを得る方法である。
以下、本発明に用いられる原料フィルム等の各構成について詳細に説明する。

１．原料フィルム
まず、本発明に用いられる原料フィルムについて説明する。本発明に用いられる原料フィルムは、少なくとも、基材と、上記基材上に形成された皺形成層とを備えるものである。

（１）皺形成層
本発明に用いられる皺形成層は、基材上に形成され、少なくとも熱可塑性を有する樹脂を含有するものである。このような樹脂としては、所望の皺形成用マットフィルムを形成することができるものであれば特に限定されるものではないが、具体的には、「Ａ．レリーフ形成体の製造方法」に記載したレリーフ形成層に用いられる材料と同様のものを挙げることができるので、ここでの説明は省略する。

また、本発明に用いられる皺形成層の膜厚としては、通常０．１〜１０μｍの範囲内、中でも０．３〜５μｍの範囲内であることが好ましい。

（２）基材
次に、本発明に用いられる基材について説明する。本発明に用いられる基材の材料としては、フィルム状(シート状も含む)の材料であれば特に限定されるものではないが、具体的には、上記「Ａ．レリーフ形成体の製造方法」で説明した基体と同様のものを挙げることができるので、ここでの説明は省略する。

２．レリーフ形成体
次に、本発明に用いられるレリーフ形成体について説明する。本発明に用いられるレリーフ形成体は、上記「Ａ．レリーフ形成体の製造方法」により得られるものである。レリーフ形成体の各構成については、上記「Ａ．レリーフ形成体の製造方法」と同様であるので、ここでの説明は省略する。

３．皺等の模様の形成方法
次に、本発明における皺等の模様の形成方法について説明する。本発明においては、上記原料フィルムの皺形成層と、上記レリーフ形成体のレリーフ形成層とを重ね合わせ、上記レリーフ形成層の凹凸パターンの逆像を賦型することにより、皺形成用マットフィルムを作成する。

上記凹凸パターンの逆像を賦型する方法としては、上記皺形成層に所望の皺模様等を形成することができる方法であれば、特に限定されるものではないが、例えば、ヒートローラー、加圧ローラー等を用いる方法等を挙げることができ、中でもヒートローラーを用いる方法が好ましい。さらに、本発明において、皺形成層が上記電離放射線硬化性樹脂原料組成物からなる場合は、凹凸パターンが形成された後に、電離放射線を照射し、皺形成層を完全に硬化させることが好ましい。この際、用いられる電離放射線としては、上記「Ａ．レリーフ形成体の製造方法」に記載したものと同様であるので、ここでの説明は省略する。

４．皺形成用マットフィルム
次に、本発明により得られる皺形成用マットフィルムについて説明する。本発明により得られる皺形成用マットフィルムは、印画物等の表面を粗面化するために用いられるものである。

本発明により得られる皺形成用マットフィルムの表面粗さＲａとしては、特に限定されるものではないが、具体的には０．０５μｍ〜３μｍの範囲内であることが好ましい。本発明において、表面粗さＲａは、３次元表面粗さ形状測定機（サーフコム５７０Ａ-３ＤＦ、東京精密製、）を用いて測定する。

また、本発明により得られる皺形成用マットフィルムが、上述した微細凹凸パターンを有する場合は、粗面化する印画物の光沢度を低くすることができる。すなわち、粗面化する印画物の光沢度を高くしたい場合は、上述したレーザー凹凸パターンのみを有するレリーフ形成体を用いて、皺形成用マットフィルムを形成することが好ましく、粗面化する印画物の光沢度を低くしたい場合は、上述したレーザー凹凸パターンおよび微細凹凸パターンを有するレリーフ形成体を用いて、皺形成用マットフィルムを形成することが好ましい。さらに、レーザー凹凸パターンおよび微細凹凸パターンの形状、深さ等を調節することにより、所望の皺形成用マットフィルムを得ることができる。また、上記皺形成用マットフィルムに形成される模様の面積率の適性範囲は、パターンによっても異なり、最終印画物として好適な表面が得られれば限定されるものではない。光沢度のコントロールだけであれば、面積率は０〜１００％の範囲で任意に設定可能である。パターンの認識という観点では、面積率が２０％より小さかったり、８０％より大きかったりすると、かすれた感じになったり、つぶれた感じになり好ましくない。

また、本発明により得られる皺形成用マットフィルムは、表面に樹脂層を有する印画物に対して特に効果を発揮することができる。このような樹脂層を構成する樹脂としては、例えば、従来公知の各種耐久性および透明性に優れた樹脂等を挙げることができ、具体的には、アクリル樹脂、セルロース系樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、ポリエステル樹脂、塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体、ポリスチレン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂等が挙げられる。

また、上記樹脂のガラス転移温度としては８０〜１２０℃であることが好ましい。ガラス転移温度が８０℃未満である場合、粗面化の際に、皺形成用マットフィルムに樹脂が融着し易くなり、ガラス転移温度が１２０℃を超える場合は、皺等の模様を賦型し難くなるからである。また、上記樹脂は単独で、あるいは混合して使用することができる。

一方、印画物の基材としては、例えば天燃パルプ紙、コート紙、トレーシングペーパー、粗面化する際の熱と圧で変形しないプラスチックフィルム、ガラス、金属、セラミックス、木材、布等を挙げることができる。上記天然パルプ紙としては、特に限定されず、例えば、上質紙、アート紙、軽量コート紙、微塗工紙、コート紙、キャストコート紙、合成樹脂又はエマルジョン含浸紙、合成ゴムラテックス含浸紙、合成樹脂内添紙、熱転写用紙等が挙げられる。

本発明により得られる皺形成用マットフィルムにより粗面化された印画物の表面粗さＲａとしては、特に限定されるものではないが、具体的には０．０５μｍ〜３μｍの範囲内であることが好ましい。

また、本発明により得られる皺形成用マットフィルムは、上述した微細凹凸パターンを有している場合、印画物の光沢度を低下させることができる。上記微細凹凸パターンを有する皺形成用マットフィルムを用いて粗面化された印画物においては、入射角６０度における鏡面光沢度が４０以下であることが好ましい。本発明において、鏡面光沢度は、ＪＩＳＺ８７４１に基づき、光沢計（ＶＧ２０００、日本電色工業（株）製）を用いて、入射角６０度における鏡面光沢度を測定して得られるものである。なお、印画物の下地の色や模様などにより光沢度の測定値が影響を受けるため、上記光沢度の測定においては、印画物の下地を全面黒色無地に統一した。また、上記微細凹凸パターンを有しない皺形成用マットフィルムを用いて粗面化された印画物においては、入射角６０度における鏡面光沢度が４０以上であることが好ましい。

また、本発明により得られる皺形成用マットフィルムにより粗面化される印画物の形状、用途についても、特に限定されるものではなく、例えば株券、証券、証書、通帳類、乗車券、車馬券、印紙、切手、鑑賞券、入場券、チケット等の金券類、キャッシュカード、クレジットカード、プリペイドカード、メンバーズカード、グリーティングカード、ハガキ、名刺、運転免許証、ＩＣカード、光カードなどのカード類、カートン、容器等のケース類、バッグ類、帳票類、封筒、タグ、ＯＨＰシート、スライドフィルム、しおり、カレンダー、ポスター、パンフレット、メニュー、パスポート、ＰＯＰ用品、コースター、ディスプレイ、ネームプレート、キーボード、化粧品、腕時計、ライター等の装身具、文房具、レポート用紙など文具類、建材、パネル、エンブレム、キー、布、衣類、履物、ラジオ、テレビ、電卓、ＯＡ機器等の装置類、各種見本帳、アルバム、また、コンピュータグラフィックスの出力、医療画像出力等が挙げられる。

なお、本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。

以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明する。

［実施例１］
（１）レリーフ形成体の作成
（レリーフ形成材の作成）
まず、レリーフ形成層を作成するために、下記の配合割合の紫外線硬化性樹脂原料組成物をメチルエチルケトン（ＭＥＫ）で希釈して組成物の固形分を５０％に調整したインキを用意した。
紫外線硬化性樹脂原料組成物の組成を以下に示す（単位は質量部）
・ウレタン変性アクリレート（Ａ） １００
・シリコーン（トリメチルシロキシケイ酸含有メチルポリシロキサン、信越化学社製商品名：ＫＦ−７３１２） １
・多官能ウレタンアクリレート(日本合成化学工業社製商品名:紫光ＵＶ−１７００Ｂ)
２５
・光重合開始剤(チバスペシャリティケミカルズ社製商品名：イルガキュア９０７)
５

また、上記ウレタン変性アクリレート（Ａ）は下記の方法により製造した。
冷却器、滴下ロートおよび温度計付きの２リットルの四つ口フラスコに、トルエン４０ｇおよびメチルエチルケトン（ＭＥＫ）４０ｇをアゾ系の開始剤と共に仕込み、２−ヒドロキシエチルメタクリレート（ＨＥＭＡ）２４．６ｇ、メチルメタクリレート（ＭＭＡ）７３．７ｇ、ジシクロペンテニルオキシエチルメタクリレート２４．６ｇ、トルエン２０ｇ、およびＭＥＫ２０ｇの混合液を滴下ロートを経て、約２時間かけて滴下させながら１００〜１１０℃の温度下で８時間反応させた後、室温まで冷却した。これに、２−イソシアネートエチルメタクリレート(昭和電工社製：カレンズＭＯＩ)２７．８ｇ、トルエン２０ｇおよびＭＥＫ２０ｇの混合液を加えて、ラウリン酸ジブチル錫を触媒として付加反応させた。反応生成物をＩＲ分析し、イソシアネート基の２２００ｃｍ^−１の吸収ピークの消失を確認して反応を終了させた。得られたウレタン変性アクリレートの溶液は、不揮発分が４１．０％、該アクリレートのＧＰＣ分析(溶剤ＴＨＦ、標準ポリスチレン換算)による分子量は３万、ポリマー１分子中の二重結合の平均個数は１３．０モル％であった。

次に、上記インキを用い、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）シートからなる基体の表面に、グラビアコーティング法で塗工(塗工量：２ｇ／ｍ^２)することにより、レリーフ形成材を得た。

（レリーフパターンシートの作成）
まず、易接着ＰＥＴシートの表面に対して、下記の光熱変換層塗工液をグラビアコーティング法で塗工(塗工量：０．５ｇ／ｍ^２)することにより、上記易接着ＰＥＴシートに光熱変換層を設けた。
光熱変換層塗工液の組成を以下に示す（単位は質量部）。
・カーボンブラック（三善化学：＃２５８） １
・バインダー樹脂（ポリエステル樹脂、東洋紡バイロン２００） １
・ＵＶ硬化剤（三井武田ケミカル社：タケネートＡ１０） ０．１
・溶剤（ＭＥＫ／トルエン＝１／１） ８

次いで、上記光変換層の上に版材用ＵＶ硬化性樹脂(ザ・インクテック社製：ＵＶ−ＳＥＬクリヤーＯＰニス)を滴下し、レリーフパターン用樹脂原版にラミネートし、紫外線を仮照射した後、レリーフパターン用樹脂原版を剥離し、紫外線を再照射してレリーフパターンを本硬化させて、ＰＥＴシート、光熱変換層、レリーフパターンが順次形成されたレリーフパターンシートを得た。得られたレリーフパターンの表面粗さＲａは０．１５３μｍであった。

（微細凹凸パターンの作成）
上記方法により得られたレリーフ形成材およびレリーフパターンシートを用いて、レリーフ形成材のレリーフ形成層に微細凹凸パターンを作成した。具体的には、まず、上記レリーフ形成層と、上記レリーフパターンとを真空吸着法により密着させて積層体を形成した。次いで、レーザーとして波長８０８．５ｎｍの半導体レーザーを使用し、上記積層体を基体側がレーザー照射側となるようにＸＹステージ上に載置し、図２に示すＸＹステージを移動させて積層体の全面をレーザー照射した。この際、ＸＹステージは２０ｍｍ／ｓｅｃの速度で移動させ、レーザースポット径は７２μｍ、レーザー出力は０．９３５Ｗ、１ドット(直径７２μｍ)当たりの照射エネルギーは、９３５０×（０．０７２／２０）＝３３．７ｍＪ、単位長さあたりの照射量は、３３．７×（１／０．０７２）＝４６８ｍＪであった。その後、レリーフパターンシートを剥離することにより、微細凹凸パターンが形成されたレリーフ形成層を得た。

（レーザー凹凸パターンの作成）
次に、ＰＣを用いて面積率２９％、４９％および６６％の抽象柄パターンを作成し、このデジタルデータに対応したレーザー照射を、微細凹凸パターンが形成されたレリーフ形成層に対して行い、レーザー凹凸パターンを得た。この際、波長８０８．５ｎｍの半導体レーザーを用い、レーザー強度は０．９３５Ｗ、レーザーのスポット径は２０μｍであった。また、ＸＹステージ等は、微細凹凸パターンを作成した時と同様の装置を用いた。最後に、レーザー凹凸パターンおよび微細凹凸パターンが形成されたレリーフ形成層に対して、紫外線を照射し、レリーフ形成層の未硬化部分を完全に硬化させ、レリーフ形成体を得た。なお、用いた抽象柄パターンを図８に示す。

（２）皺形成用マットフィルムの作成
ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）シートからなる基材の表面に、紫外線硬化性樹脂原料組成物が溶解した実施例１と同様のインキをグラビアコーティング法で塗工(塗工量：２ｇ／ｍ^２)することにより、基材および皺形成層を備えた原料フィルムを得た。
次に、上述した方法により得られたレリーフ形成体を用い、レーザー凹凸パターンおよび微細凹凸パターンが形成されたレリーフ形成層と、上記原料フィルムの皺形成層とを重ね合わせ、ヒートローラー（１９５℃、１０ｍｍ／ｓｅｃ）で圧着することにより、上記レーザー凹凸パターン等の逆像を、皺形成層上に形成した。次に、上記皺形成層に対して、紫外線を照射することにより、皺形成層の未硬化部分を完全に硬化させ、皺形成層マットフィルムを得た。

（３）印画物の粗面化
まず、０．３ｍｍ厚のＰＥＴ基材に対して、全面黒色無地画像を形成し、その上にアクリル樹脂からなる樹脂層を形成し、印画物を得た。次に、上記方法により得られた皺形成用マットフィルムを用い、上記皺形成層と、上記樹脂層とを重ね合わせ、ヒートローラー（１９５℃、１０ｍｍ／ｓｅｃ）で圧着することにより、上記樹脂層の表面を粗面化した。このようにして粗面化された印画物の光沢度を、光沢計（ＶＧ２０００、日本電色工業（株）製）を用い、ＪＩＳＺ ８７４１に基づく入射角６０℃における鏡面光沢度として測定した。その結果を表１に示す。

［実施例２］
（１）レリーフ形成体の作成
レリーフ形成材としては、実施例１と同様のものを使用した。次に、ＰＣを用いて面積率２８％、５２％および６９％の文字パターンを作成し、このデジタルデータに対応したレーザー照射を、上記レリーフ形成層に対して行い、レーザー凹凸パターンを得た。この際、レーザー照射の条件等は実施例１と同様であった。次に、実施例１と同様の方法により、表面粗さＲａが０．１７０μｍのレリーフパターンを有するレリーフパターンシートを用意し、その後、上記レリーフパターンと上記レリーフ形成層とを真空吸着法により密着させて積層体を形成し、実施例１と同様の方法により、レリーフ形成層に微細凹凸パターンを得た。最後に、レーザー凹凸パターンおよび微細凹凸パターンが形成されたレリーフ形成層に対して、紫外線を照射し、レリーフ形成層の未硬化部分を完全に硬化させ、レリーフ形成体を得た。なお、用いた文字パターンを図９に示す。

（２）皺形成用マットフィルムの作成
上記方法により得られたレリーフ形成体を用い、実施例１と同様にして皺形成用マットフィルムを得た。

（３）印画物の粗面化
上記方法により得られた皺形成用マットフィルムを用い、実施例１と同様にして、樹脂層の表面が粗面化された印画物を得た。また、粗面化された印画物の光沢度の結果を表２に示す。

［実施例３］
（１）レリーフ形成体の作成
レリーフ形成材としては、実施例１と同様のものを使用した。次に、ＰＣを用いて面積率２９％、４９％および６６％の抽象柄パターンを作成し、このデジタルデータに対応したレーザー照射を、上記レリーフ形成層に対して行い、レーザー凹凸パターンを得た。この際、レーザー照射の条件等は実施例１と同様であった。レーザー凹凸パターンが形成されたレリーフ形成層に対して、紫外線を照射し、レリーフ形成層の未硬化部分を完全に硬化させ、レリーフ形成体を得た。なお、用いた抽象柄パターンは実施例１と同様である。

（２）皺形成用マットフィルムの作成
上記方法により得られたレリーフ形成体を用い、実施例１と同様にして皺形成用マットフィルムを得た。

（３）印画物の粗面化
上記方法により得られた皺形成用マットフィルムを用い、実施例１と同様にして、樹脂層の表面が粗面化された印画物を得た。また、粗面化された印画物の光沢度の結果を表３に示す。

［実施例４］
ＰＣを用いて面積率３０％、４６％および６４％の記号パターンを作成し、このデジタルデータに対応したレーザー照射を行ったこと以外、実施例３と同様にしてレリーフ形成体および皺形成用マットフィルムを得た。用いた記号パターンを図１０に示す。
さらに、上記皺形成用マットフィルムを用い、実施例３と同様にして、樹脂層の表面が粗面化された印画物を得た。また、粗面化された印画物の光沢度の結果を表４に示す。

本発明のレリーフ形成体の製造方法の一例を示す工程図である。 本発明のレリーフ形成体の製造方法に用いられる装置の一例の概略を示す説明図である。 本発明に用いられるレリーフパターンシートの製造方法の一例を示す工程図である。 微細凹凸パターンの製造方法の一例を示す工程図である。 本発明のレリーフ形成体の製造方法の他の例を示す工程図である。 本発明のレリーフ形成体の製造方法の他の例を示す工程図である。 本発明の皺形成用マットフィルムの製造方法の一例を示す工程図である。 本発明に用いられる抽象柄パターンの一例を示す説明図である。 本発明に用いられる文字パターンの一例を示す説明図である。 本発明に用いられる記号パターンの一例を示す説明図である。

符号の説明

１ … 基体
２ … レリーフ形成層
３ … レリーフ形成材
３´ … レリーフ形成体
４ … レーザー
５ … レーザー凹凸パターン
６ … 支持体
７ … 光熱変換層
８ … レリーフパターン
９ … レリーフパターン層
１０ … レリーフパターンシート
１１ … 光
１２ … 微細凹凸パターン
１３ … 基材
１４ … 皺形成層
１５ … 原料フィルム

Claims (2)

1. 皺形成用マットフィルムを製造するために用いられるレリーフ形成体の製造方法であって、
   熱可塑性を有する樹脂からなるレリーフ形成層を備えたレリーフ形成材を用い、前記レリーフ形成層にレーザー照射を行うことにより、前記レリーフ形成層にレーザー凹凸パターンを形成する工程と、
   表面に、前記皺形成用マットフィルムを用いた印画物表面の光沢度を低下させることが可能な微細凹凸パターンに対応するレリーフパターンを有するレリーフパターンシートを用い、光照射により発熱する光熱変換層が前記レリーフ形成材または前記レリーフパターンシートに設けられ、前記レーザー凹凸パターンを形成する前または後に、前記レリーフ形成層と前記レリーフパターンとが接するように前記レリーフ形成材と前記レリーフパターンシートとを接触させた状態で、前記光熱変換層に光照射を行うことにより、前記レリーフ形成層に前記微細凹凸パターンを賦型する工程と、を有し、
   前記レーザー凹凸パターンは前記微細凹凸パターンよりも凹凸が大きいことを特徴とするレリーフ形成体の製造方法。
2. 請求項１に記載のレリーフ形成体の製造方法により得られるレリーフ形成体と、基材と前記基材上に形成された皺形成層とを備えた原料フィルムとを用い、前記皺形成層と、前記レリーフ形成層とを重ね合わせ、前記皺形成層に前記レリーフ形成層の凹凸パターンの逆像を賦型することを特徴とする皺形成用マットフィルムの製造方法。

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