JP6132382B2 - 除染液の処理方法 - Google Patents

Description

本発明は、原子力発電プラントの一次冷却材系統を流通して当該一次冷却材系統を除染した、有機酸を含有する除染液の処理方法に関する。

原子力発電プラントの一次冷却材系統においては、酸化被膜が形成されると、当該酸化被膜中に放射性物質が取り込まれてしまう場合がある。このため、原子力発電プラントを廃止する場合には、解体時の作業員の被曝を低減するように、原子力発電プラントの一次冷却材系統にシュウ酸やクエン酸等の有機酸を含有する除染液を流通させることにより、当該流通系統から酸化被膜を放射性物質と共に除染液で溶解除去するようにしている。

このようにして原子力発電プラントの一次冷却材系統を流通して当該一次冷却材系統を除染した除染液は、例えば、加熱処理装置に送給されて高温に加熱されることにより、前記有機酸が分解除去されると共に、酸化物や水酸化物等からなるスラッジ等の二次生成物が分離され、除染に伴って生じる廃棄物を減容化するようにしている（例えば、下記特許文献１，２等参照）。

特開昭６２−０６３８９８号公報 特開昭６３−０５８２９９号公報 特開平０１−３２０４９７号公報

しかしながら、前述したような従来の除染液の廃棄処理においては、前記有機酸を高温で加熱分解するための大掛かりな設備等を用意しなければならないため、設置スペース等に制約を生じてしまっていた。

このようなことから、本発明は、原子力発電プラントの一次冷却材系統を除染した使用済みの除染液を省スペースで処理することができる除染液の処理方法を提供することを目的とする。

前述した課題を解決するための、第一番目の発明に係る除染液の処理方法は、原子力発電プラントの一次冷却材系統を流通して当該一次冷却材系統を除染した、有機酸を含有する除染液の処理方法であって、前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統の一次冷却材ポンプを作動させて当該一次冷却材系統に前記除染液を流通させながら当該一次冷却材ポンプの作動に伴う熱により当該一次冷却材系統で当該除染液を１５０℃以上に加熱して、当該除染液中の前記有機酸を分解することを特徴とする。

第二番目の発明に係る除染液の処理方法は、第一番目の発明において、過酸化水素水からなる分解助剤を前記除染液に加えて当該除染液を１５０℃以上に加熱することにより、前記有機酸を分解することを特徴とする。

第三番目の発明に係る除染液の処理方法は、第一番目又は第二番目の発明において、前記除染液中の前記有機酸を分解した後、前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統に当該除染液を流通させながら当該除染液中の二次生成物を分離除去することを特徴とする。

第四番目の発明に係る除染液の処理方法は、第三番目の発明において、前記除染液中の前記有機酸を分解する前及び当該除染液中の前記二次生成物を分離除去した後の少なくとも一方で前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統に当該除染液を流通させながら当該除染液中のイオン化物を分離除去することを特徴とする。

本発明に係る除染液の処理方法によれば、原子力発電プラントの一次冷却材系統を循環流通して除染した使用済みの除染液を当該原子力発電プラントの当該一次冷却材系統にそのまま流通させながら１５０℃以上に加熱して除染液中の有機酸を分解除去することができるので、除染液中の有機酸を高温で分解処理するための大掛かりな設備をわざわざ設置しなくても済ますことができる。このため、原子力発電プラントの一次冷却材系統を除染した使用済みの除染液を省スペースで処理することができるので、除染処理に要する設置スペース等の制約を非常に少なくすることができる。

本発明に係る除染液の処理方法の第一番目の実施形態を適用する原子力発電プラントの一次冷却材系統の要部概略構成図である。 図１の原子力発電プラントの一次冷却材系統に仮設される除染処理系統の要部概略構成図である。 本発明に係る除染液の処理方法の第二番目の実施形態を適用する原子力発電プラントの一次冷却材系統に仮設される除染処理系統の要部概略構成図である。

本発明に係る除染液の処理方法の実施形態を図面に基づいて説明するが、本発明は図面に基づいて説明する以下の実施形態のみに限定されるものではない。

［第一番目の実施形態］
本発明に係る除染液の処理方法の第一番目の実施形態を図１，２に基づいて説明する。

図１に示すように、原子炉容器１１１は、一次冷却材管１１０のホットレグ１１０ａを介して蒸気発生器１１２に接続している。蒸気発生器１１２は、一次冷却材管１１０のコールドレグ１１０ｂを介して前記原子炉容器１１１に接続している。前記コールドレグ１１０ｂには、一次冷却材ポンプ１１３が設けられている。

すなわち、前記原子炉容器１１１内で加熱された一次冷却材（水）１は、前記一次冷却材ポンプ１１３の作動によって、前記ホットレグ１１０ａを介して前記蒸気発生器１１２に送給され、当該蒸気発生器１１２内を流通する二次冷却材（水）を加熱して蒸気を発生させた後、前記コールドレグ１１０ｂを介して前記原子炉容器１１１内に再び供給されるようになっている。

なお、図１中、符号１１４は、加圧器であり、前記一次冷却材１の流通する前記一次冷却材管１１０等の内部を一定圧力に保持することができるようになっている。符号１１５、は蓄圧タンクであり、緊急時に一次冷却材１を前記一次冷却材管１１０等の内部に送給することができるようになっている。

また、図１において、符号１２０は、運転停止後に炉心より発生する崩壊熱及び構造材の顕熱を冷却除去するための余熱除去系統であり、余熱除去ポンプ１２１や余熱除去冷却器１２２等を有している。

符号１３０は、化学体積制御系統であり、前記一次冷却材管１１０等の内部を流通する前記一次冷却材１中の不純物の除去や、前記一次冷却管材管１１０等の内部を流通する前記一次冷却材１の量の調整や、前記一次冷却材ポンプ１１３への前記一次冷却材１の軸封水としての供給等を行うことができるようになっており、再生熱交換器１３１、非再生冷却器１３２、混床式脱塩塔１３３、陽イオン脱塩塔１３４、体積制御タンク１３５、充填ポンプ１３６、軸封水冷却器１３７、余剰抽出冷却器１３８、一次冷却材用フィルタ１３９ａ、軸封水用フィルタ１３９ｂ等を有している。

なお、符号１４０は、前記余熱除去系統１２０と前記化学体積制御系統１３０との間を連絡するバイパスラインである。

このような本実施形態においては、前記一次冷却材管１１０、前記原子炉容器１１１、前記蒸気発生器１１２、前記一次冷却材ポンプ１１３、余熱除去系統１２０、前記化学体積制御系統１３０、前記バイパスライン１４０等によって、原子力発電プラントの一次冷却材系統をなしている。

そして、前記化学体積制御系統１３０の前記体積制御タンク１３５の入口部近傍には、図２に示すような除染処理系統１５０が仮設されるようになっており、当該除染処理系統１５０は、以下のような構造となっている。

前記化学体積制御系統１３０は、図２に示すように、バルブ１５０ａを介してタンク１５１の上方に接続している。このタンク１５１の上方には、酸化剤２を供給する酸化剤供給装置１５２と、シュウ酸やクエン酸等の有機酸からなる除染剤３を供給する除染剤供給装置１５３とがバルブ１５０ｂ，１５０ｃを介してそれぞれ接続されている。

前記タンク１５１の下方は、ポンプ１５４の受入口に連結されている。このポンプ１５４の送出口は、前記化学体積制御系統１３０にバルブ１５０ｊを介して接続すると共に、スラッジ等の固体状の二次生成物を分離除去する二次生成物分離手段であるフィルタ１５５の入口部と、鉛製の遮蔽容器１５６ａ内に陽イオン交換樹脂１５６ｂを内装したイオン除去手段である陽イオン交換樹脂塔１５６の入口部と、鉛製の遮蔽容器１５７ａ内に陽イオン交換樹脂と陰イオン交換樹脂との混床式イオン交換樹脂１５７ｂを内装したイオン除去手段である混床式イオン交換樹脂塔１５７の入口部とに、バルブ１５０ｄ〜１５０ｆを介してそれぞれ接続している。

前記フィルタ１５５の出口部と、前記陽イオン交換樹脂塔１５６の出口部と、前記混床式イオン交換樹脂塔１５７の出口部とは、バルブ１５０ｇ〜１５０ｉを介して前記タンク１５１の上方にそれぞれ接続している。

このような原子力発電プラントの上記一次冷却材系統の除染を行う場合には、まず、前記化学体積制御系統１３０の前記体積制御タンク１３５の入口部近傍に前記除染処理系統１５０を接続して仮設する。

そして、前記余熱除去系統１２０の前記余熱除去ポンプ１２１及び前記化学体積制御系統１３０の前記充填ポンプ１３６を作動させると共に前記一次冷却材ポンプ１１３を間欠的に作動させることにより、当該原子力発電プラントの一次冷却材系統に一次冷却材１を循環流通させると共に上記一次冷却材ポンプ１１３等の設備の作動に伴って発生する熱で当該一次冷却材１を加温（９０〜９５℃）する。

これと併せて、前記除染処理系統１５０の前記バルブ１５０ａ，１５０ｊを開放するとと共に（前記バルブ１５０ｂ〜１５０ｉは閉鎖）前記ポンプ１５４を作動させることにより、前記一次冷却材系統を循環流通する前記一次冷却材１を、当該除染処理系統１５０の前記タンク１５１内を経由させるように当該除染処理系統１５０にも流通させる。

続いて、前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統を循環流通する前記一次冷却材１に前記酸化剤２を規定濃度となるように前記バルブ１５０ｂを調整して加えて酸化処理した後、当該一次冷却材１に前記除染剤３を規定濃度となるように前記バルブ１５０ｃを調整して加えることにより、当該一次冷却材１中の前記酸化剤２を分解除去すると共に、コバルト等の放射性核種を含む他の金属を当該一次冷却材１中に遊離させながら、前記バルブ１５０ｅ，１５０ｈを開放することにより、前記一次冷却材１を前記陽イオン交換樹脂塔１５６内に流通させて当該一次冷却材１（除染液）中の各種の金属等の陽イオン種を吸着除去する。

このようにして上記一次冷却材１（除染液）中の上記陽イオン種を除去しながら前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統の除染を終えたら、前記バルブ１５０ｅ，１５０ｈを閉鎖した後、前記加圧器１１４等の作動調整を行うことにより当該原子力発電プラントの当該一次冷却材系統の内部圧力を上昇させると共に、前記一次冷却材ポンプ１１３を連続的に作動させることにより、当該原子力発電プラントの当該一次冷却材系統を循環流通する上記一次冷却材１（除染液）を、当該一次冷却材ポンプ１１３等の設備の作動に伴って発生する熱でさらに加熱（１５０℃以上（好ましくは１５０〜１８０℃））する。これにより、上記一次冷却材１（除染液）中の前記除染剤３（有機酸）は、加熱分解されて当該一次冷却材１（除染液）中から除去される。

前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統を循環流通する前記一次冷却材１（除染液）中の前記除染剤３（有機酸）を分解除去したら、前記一次冷却材ポンプ１１３を間欠的に作動させることにより、当該一次冷却材１（除染液）の温度を低下させると共に、前記加圧器１１４等の作動調整を行うことにより当該原子力発電プラントの当該一次冷却材系統の内部圧力を常圧まで低下させた後、前記除染処理系統１５０の前記バルブ１５０ｄ，１５０ｇを開放することにより、上記一次冷却材１（除染液）を前記フィルタ１５５に流通させて当該一次冷却材１（除染液）中の酸化物や水酸化物等からなるスラッジ等の各種の固体状の二次生成物を分離除去する。

このようにして前記一次冷却材１（除染液）中の前記二次生成物を分離除去したら、前記バルブ１５０ｄ，１５０ｇを閉鎖すると共に前記バルブ１５０ｆ，１５０ｉを開放することにより、前記一次冷却材１（除染液）を前記混床式イオン交換樹脂塔１５７内に流通させて、当該一次冷却材１（除染液）中の陰イオン種を陽イオン種と共に吸着除去する。

そして、前記一次冷却材１（除染液）中の前記イオン種を吸着除去し終えたら、当該一次冷却材１（除染液）を前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統から排液処理すると共に、前記除染処理系統１５０の前記フィルタ１５５及び前記イオン交換樹脂塔１５６，１５７の後処理を行うことにより、前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統の除染を終了する。

つまり、本実施形態においては、前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統を循環流通して除染した使用済みの前記一次冷却材１（除染液）を、当該原子力発電プラントの当該一次冷却材系統の有する機能を利用して１５０℃以上に加熱することにより、当該一次冷却材１（除染液）中の前記除染剤３（有機酸）を分解除去するようにしたのである。

このため、本実施形態に係る除染液の処理方法においては、前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統を循環流通して除染した使用済みの前記一次冷却材１（除染液）中の前記除染剤３（有機酸）を高温で分解処理するための大掛かりな設備をわざわざ設置しなくても済ますことができる。

したがって、本実施形態に係る除染液の処理方法によれば、原子力発電プラントの一次冷却材系統を除染した使用済みの除染液を省スペースで処理することができるので、除染処理に要する設置スペース等の制約を非常に少なくすることができる。

また、前記一次冷却材１（除染液）中の前記除染剤３（有機酸）を高温で分解処理するための大掛かりな設備をわざわざ設置しなくても済ますことができることから、処理にかかる手間やコストを大幅に低減することができると共に、処理に伴って発生する各種設備等の二次廃棄物の量も大幅に削減することができる。

［第二番目の実施形態］
本発明に係る除染液の処理方法の第二番目の実施形態を図３に基づいて説明する。なお、前述した実施形態の場合と同様な部分については、前述した実施形態の説明で用いた符号と同様な符号を用いることにより、前述した実施形態での説明と重複する説明を省略する。

図３に示すように、前記タンク１５１の上方には、過酸化水素水からなる分解助剤４を供給する分解助剤供給装置２５８がバルブ２５０ｋを介してさらに接続されている。

つまり、本実施形態においては、前記分解助剤供給装置２５８をさらに設けた除染処理系統２５０を適用しているのである。

このような除染処理系統２５０を前記化学体積制御系統１３０の前記体積制御タンク１３５の入口部近傍に接続して仮設した場合には、前述した実施形態の場合と同様に作動させることにより、原子力発電プラントの一次冷却材系統に一次冷却材１を循環流通させると共に当該一次冷却材１を加温（９０〜９５℃）する。

そして、前述した実施形態の場合と同様に、前記除染処理系統２５０の前記バルブ１５０ａ，１５０ｊを開放すると共に（前記バルブ１５０ｂ〜１５０ｉは閉鎖）前記ポンプ１５４を作動させることにより、前記一次冷却材系統を循環流通する前記一次冷却材１を、当該除染処理系統２５０の前記タンク１５１内を経由させるように当該除染処理系統２５０にも流通させる。

続いて、前述した実施形態の場合と同様に、前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統を循環流通する前記一次冷却材１に前記酸化剤２を規定濃度となるように前記バルブ１５０ｂを調整して加えて酸化処理した後、当該一次冷却材１に前記除染剤３を規定濃度となるように前記バルブ１５０ｃを調整して加えることにより、当該一次冷却材１中の前記酸化剤２を分解除去すると共に、コバルト等の放射性核種を含む他の金属を当該一次冷却材１中に遊離させながら、前記バルブ１５０ｅ，１５０ｈを開放することにより、前記一次冷却材１を前記陽イオン交換樹脂塔１５６内に流通させて当該一次冷却材１（除染液）中の各種の金属等の陽イオン種を吸着除去する。

このようにして上記一次冷却材１（除染液）中の上記陽イオン種を除去しながら前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統の除染を終えたら、前記バルブ１５０ｅ，１５０ｈを閉鎖した後、当該一次冷却材１（除染液）に前記分解助剤４を規定濃度となるように前記バルブ２５０ｋを調整して加え、前記加圧器１１４等の作動調整を行うことにより当該原子力発電プラントの当該一次冷却材系統の内部圧力を上昇させると共に、前記一次冷却材ポンプ１１３を連続的に作動させることにより、当該原子力発電プラントの当該一次冷却材系統を循環流通する上記一次冷却材１（除染液）を、当該一次冷却材ポンプ１１３等の設備の作動に伴って発生する熱でさらに加熱（１５０℃以上（好ましくは１５０〜１８０℃））すると、上記一次冷却材１（除染液）中の前記除染剤３（有機酸）は、上記加熱だけでなく前記分解助剤４によっても分解されて当該一次冷却材１（除染液）中からより確実に除去される。

そして、前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統を循環流通する前記一次冷却材１（除染液）中の前記除染剤３（有機酸）を分解除去したら、以下、前述した実施形態の場合と同様に作動させることにより、前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統の除染を終了する。

つまり、前述した実施形態においては、前記一次冷却材１（除染液）を１５０℃以上に加熱するだけで、当該一次冷却材１（除染液）中の前記除染剤３（有機酸）を分解除去するようにしたが、本実施形態においては、前記一次冷却材１（除染液）に前記分解助剤４をさらに加えて１５０℃以上に加熱することにより、当該一次冷却材１（除染液）中の前記除染剤３（有機酸）を分解除去するようにしたのである。

したがって、本実施形態に係る除染液の処理方法によれば、前述した実施形態の場合と同様な効果を得ることができるのはもちろんのこと、前記一次冷却材１（除染液）中の前記除染剤３（有機酸）を前述した実施形態の場合よりもさらに確実に分解処理することができる。

［他の実施形態］
なお、前述した実施形態においては、前記除染処理系統１５０，２５０に前記フィルタ１５５を二次生成物分離手段として適用した場合について説明したが、他の実施形態として、例えば、前記フィルタ１５５に代えて遠心分離装置を二次生成物分離手段として適用することや、磁力を利用したフィルタ等をさらに併用して二次生成物分離手段として適用することも可能である。

また、前述した実施形態においては、前記除染処理系統１５０，２５０に前記陽イオン交換樹脂塔１５６及び前記混床式イオン交換樹脂塔１５７をイオン除去手段として設け、前記一次冷却材１（除染液）中の前記除染剤３（有機酸）を加熱分解する前に当該一次冷却材１（除染液）を上記陽イオン交換樹脂塔１５６内に流通させて当該一次冷却材１（除染液）中の陽イオン種を吸着除去すると共に、前記一次冷却材１（除染液）中の前記二次生成物を分離除去した後に当該一次冷却材１（除染液）を上記混床式イオン交換樹脂塔１５７内に流通させて当該一次冷却材１（除染液）中の陽イオン種及び陰イオン種を分離除去するようにした場合について説明したが、他の実施形態として、例えば、使用済みの前記一次冷却材１（除染液）中に陰イオン種が残存しないような場合には、前記混床式イオン交換樹脂塔１５７を省略して前記陽イオン交換樹脂塔１５６のみをイオン除去手段として設け、前記一次冷却材１（除染液）中の前記除染剤３（有機酸）を加熱分解する前及び前記一次冷却材１（除染液）中の前記二次生成物を分離除去した後の少なくとも一方で当該一次冷却材１（除染液）を上記陽イオン交換樹脂塔１５６内に流通させて当該一次冷却材１（除染液）中の陽イオン種を吸着除去するようにすることも可能である。

また、前述した実施形態においては、前記除染処理系統１５０，２５０を前記化学体積制御系統１３０の前記体積制御タンク１３５の入口部近傍に仮設したが、前記除染処理系統１５０，２５０の仮設箇所は、前記一次冷却材系統に接続されるのであれば、いずれでもよく、原子力発電プラントの設置状況に応じて適宜選定される。

本発明に係る除染液の処理方法は、原子力発電プラントの一次冷却材系統を除染した使用済みの除染液を省スペースで処理することができ、除染処理に要する設置スペース等の制約を非常に少なくすることができるので、産業上極めて有益に利用することができる。

１ 一次冷却材
２ 酸化剤
３ 除染剤
４ 分解助剤
１１０ 一次冷却材管
１１０ａ ホットレグ
１１０ｂ コールドレグ
１１１ 原子炉容器
１１２ 蒸気発生器
１１３ 一次冷却材ポンプ
１１４ 加圧器
１１５ 蓄圧タンク
１２０ 余熱除去系統
１２１ 余熱除去ポンプ
１２２ 余熱除去冷却器
１３０ 化学体積制御系統
１３１ 再生熱交換器
１３２ 非再生冷却器
１３３ 混床式脱塩塔
１３４ 陽イオン脱塩塔
１３５ 体積制御タンク
１３６ 充填ポンプ
１３７ 軸封水冷却器
１３８ 余剰抽出冷却器
１３９ａ 一次冷却材用フィルタ
１３９ｂ 軸封水用フィルタ
１４０ バイパスライン
１５０，２５０ 除染処理系統
１５０ａ〜１５０ｊ，２５０ｋ バルブ
１５１ タンク
１５２ 酸化剤供給装置
１５３ 除染剤供給装置
１５４ ポンプ
１５５ フィルタ
１５６ 陽イオン交換樹脂塔
１５６ａ 遮蔽容器
１５６ｂ 陽イオン交換樹脂
１５７ 混床式イオン交換樹脂塔
１５７ａ 遮蔽容器
１５７ｂ 混床式イオン交換樹脂
２５８ 分解助剤供給装置

Claims (4)

1. 原子力発電プラントの一次冷却材系統を流通して当該一次冷却材系統を除染した、有機酸を含有する除染液の処理方法であって、
   前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統の一次冷却材ポンプを作動させて当該一次冷却材系統に前記除染液を流通させながら当該一次冷却材ポンプの作動に伴う熱により当該一次冷却材系統で当該除染液を１５０℃以上に加熱して、当該除染液中の前記有機酸を分解する
   ことを特徴とする除染液の処理方法。
2. 請求項１に記載の除染液の処理方法において、
   過酸化水素水からなる分解助剤を前記除染液に加えて当該除染液を１５０℃以上に加熱することにより、前記有機酸を分解する
   ことを特徴とする除染液の処理方法。
3. 請求項１又は請求項２に記載の除染液の処理方法において、
   前記除染液中の前記有機酸を分解した後、前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統に当該除染液を流通させながら当該除染液中の二次生成物を分離除去する
   ことを特徴とする除染液の処理方法。
4. 請求項３に記載の除染液の処理方法において、
   前記除染液中の前記有機酸を分解する前及び当該除染液中の前記二次生成物を分離除去した後の少なくとも一方で前記原子力発電プラントの前記一次冷却材系統に当該除染液を流通させながら当該除染液中のイオン化物を分離除去する
   ことを特徴とする除染液の処理方法。

Images