JP7610094B2 - Polymer raw material data analysis device and polymer raw material data analysis method - Google Patents
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Description
本発明は、高分子原材料のミクロ構造の特定に利用される高分子原材料データ解析装置および高分子原材料データ解析方法に関し、特に、実測された高分子原材料の一次元スペクトル情報を用いて、高分子原材料のミクロ構造を特定する高分子原材料データ解析装置および高分子原材料データ解析方法に関する。 The present invention relates to a polymer raw material data analysis device and a polymer raw material data analysis method used to identify the microstructure of polymer raw materials, and in particular to a polymer raw material data analysis device and a polymer raw material data analysis method that identify the microstructure of polymer raw materials using one-dimensional spectral information of the actually measured polymer raw materials.
現在、質量分析装置、ガスクロマトグラフ（ＧＣ）、液体クロマトグラフ（ＬＣ）、分光測定装置、蛍光Ｘ線分析装置、核磁気共鳴装置（ＮＭＲ）等の各種分析装置で得られたデータを多変量解析して、分析装置から得られたデータから、特定の物質の組成または構造等の特定することが試みられている。
例えば、特許文献１には、複数のサンプルについてそれぞれ分析装置で取得された、それぞれ異なる複数の次元における信号値を示す多次元の分析データを解析するものであって、複数のサンプルについての分析データである教師データに基づいて機械学習モデルを構築し機械学習モデルを用いて未知のサンプルについての判別分析又は回帰分析を行う分析データ解析装置において、ａ）与えられた教師データについて機械学習を実行して判別分析又は回帰分析のための機械学習モデルを作成するモデル作成部と、ｂ）モデル作成部で作成された機械学習モデルにおける各次元の入力の有用度合いをそれぞれ求める、又はすでに有用度合いが存在する場合には新たに求まった有用度度合いを利用して有用度合いを更新する有用度合い算出部と、ｃ）有用度合い算出部で算出された各次元の有用度合いに応じて確率的に一部の次元の入力を無効化する入力無効化部と、ｄ）入力無効化部により一部の次元の入力が無効化されたあとの教師データを用いてモデル作成部により機械学習を実行し、その結果に基づき各次元の入力の有用度合いを更新するという一連の処理を１回以上繰り返すように、モデル作成部、有用度合い算出部、及び入力無効化部を制御する繰り返し実行制御部と、ｅ）繰り返し実行制御部により一連の処理が１回以上繰り返されたあとの次元毎の有用度合いに基づいて、未知のサンプルについて判別分析する又は回帰分析する際に使用する次元を選択する又は重み付けする次元決定部と、を備える分析データ解析装置が記載されている。
Currently, attempts are being made to identify the composition or structure of a specific substance from the data obtained by various analytical instruments, such as mass spectrometers, gas chromatographs (GC), liquid chromatographs (LC), spectrometers, X-ray fluorescence analyzers, and nuclear magnetic resonance (NMR) instruments, by performing multivariate analysis on data obtained from the analytical instruments.
For example, in Patent Literature 1, an analytical data analysis device analyzes multidimensional analytical data indicating signal values in a plurality of different dimensions, each of which is obtained by an analytical device for a plurality of samples, and constructs a machine learning model based on training data, which is analytical data for the plurality of samples, and performs discriminant analysis or regression analysis for an unknown sample using the machine learning model. The device comprises: a) a model creation unit that executes machine learning on given training data to create a machine learning model for discriminant analysis or regression analysis; and b) a utility degree calculator that calculates the usefulness of each dimensional input in the machine learning model created by the model creation unit, or, if a usefulness degree already exists, updates the usefulness degree using the newly calculated usefulness degree. The present invention describes an analytical data analysis device comprising: a matching calculation unit; c) an input invalidation unit that probabilistically invalidates inputs of some dimensions according to the usefulness of each dimension calculated by the usefulness calculation unit; d) a repetitive execution control unit that controls the model creation unit, the usefulness calculation unit, and the input invalidation unit so as to repeat a series of processes, one or more times, in which the model creation unit performs machine learning using teacher data after the inputs of some dimensions have been invalidated by the input invalidation unit, and the usefulness of the inputs of each dimension is updated based on the results of the machine learning process; and e) a dimension determination unit that selects or weights a dimension to be used when performing discriminant analysis or regression analysis on an unknown sample, based on the usefulness of each dimension after the series of processes has been repeated one or more times by the repetitive execution control unit.
多変量解析、および特許文献１等に開示されているように、分析装置から得られたデータから特定の物質の組成または構造等を特定することが試みられている。しかしながら、予測精度が十分ではなく、さらなる予測精度の向上が望まれている。 As disclosed in multivariate analysis and in Patent Document 1, etc., attempts have been made to identify the composition or structure of a particular substance from data obtained from an analytical device. However, the prediction accuracy is insufficient, and further improvement in prediction accuracy is desired.
本発明の目的は、高分子原材料の実測された一次元スペクトル情報を用いて、高い予測精度で高分子原材料の構造および組成等を予測できる高分子原材料データ解析装置および高分子原材料データ解析方法を提供することにある。 The object of the present invention is to provide a polymer raw material data analysis device and a polymer raw material data analysis method that can predict the structure and composition of a polymer raw material with high prediction accuracy using one-dimensional spectral information actually measured for the polymer raw material.
上述の目的を達成するために、本発明の第１の態様は、複数種類の高分子原材料について、それぞれ実測された一次元スペクトル情報を取得する取得部と、一次元スペクトル情報を、高分子原材料毎に正規化し、複数種類の高分子原材料について、それぞれ組成情報と、少なくとも１つの構造情報とを取得し、複数種類の高分子原材料の構造情報毎に正規化する調整部と、複数の高分子原材料の正規化された一次元スペクトル情報と、複数の高分子原材料の正規化された構造情報とを用い相関分析により相関係数を求める算出部と、を有し、相関係数の算出に用いた一次元スペクトル情報を説明変数とし、高分子原材料の組成情報および構造情報のうち、少なくとも１つを目的変数とした学習モデルを作成する学習モデル作成部と、学習モデルを実行する演算部と、演算部による学習モデルの結果を判定する判定部とを有し、学習モデル作成部は、判定部において所定の判定条件を満たすと判定されるまで、学習モデルを繰り返し作成し、演算部は、判定条件を満たす学習モデルに基づいて、一次元スペクトル情報を用いて、高分子原材料の構造および組成のうち、少なくとも１つを予測する、高分子原材料データ解析装置を提供するものである。 In order to achieve the above-mentioned object, the first aspect of the present invention provides a polymer raw material data analysis device that includes an acquisition unit that acquires one-dimensional spectral information measured for each of a plurality of types of polymer raw materials, an adjustment unit that normalizes the one-dimensional spectral information for each of the polymer raw materials, acquires composition information and at least one structural information for each of the plurality of types of polymer raw materials, and normalizes the one-dimensional spectral information for each of the plurality of types of polymer raw materials, and a calculation unit that uses the normalized one-dimensional spectral information for the plurality of polymer raw materials and the normalized structural information for the plurality of polymer raw materials to obtain a correlation coefficient by correlation analysis, and includes a learning model creation unit that creates a learning model with the one-dimensional spectral information used in the calculation of the correlation coefficient as an explanatory variable and at least one of the composition information and structural information of the polymer raw materials as an objective variable, a calculation unit that executes the learning model, and a judgment unit that judges the result of the learning model by the calculation unit, and the learning model creation unit repeatedly creates the learning model until the judgment unit judges that a predetermined judgment condition is satisfied, and the calculation unit predicts at least one of the structure and composition of the polymer raw material using the one-dimensional spectral information based on the learning model that satisfies the judgment condition.
少なくとも一次元スペクトル情報の実測の際の分析条件に合わせてリファレンスを設定する設定部を有し、調整部は、一次元スペクトル情報の最大値と最小値とを統一することが好ましい。
算出部は、相関分析により、複数の相関係数を求め、かつ複数の相関係数のうち、所定の値以上の一次元スペクトル情報を有効とし、学習モデル作成部は、有効な相関係数の算出に用いた一次元スペクトル情報を説明変数とし、学習モデルを作成することが好ましい。
高分子原材料は、ジエン系ゴムであることが好ましい。
ジエン系ゴムは、スチレンブタジエンゴムおよびブタジエンゴムのうち、少なくとも一方を含むことが好ましい。
実測された一次元スペクトル情報は、核磁気共鳴装置を用いて測定されたものであることが好ましい。
It is preferable that the apparatus has a setting section which sets a reference in accordance with the analysis conditions when at least the one-dimensional spectral information is actually measured, and the adjustment section unifies the maximum value and the minimum value of the one-dimensional spectral information.
It is preferable that the calculation unit determines multiple correlation coefficients by correlation analysis and, among the multiple correlation coefficients, determines one-dimensional spectral information that is equal to or greater than a predetermined value as valid, and the learning model creation unit uses the one-dimensional spectral information used in calculating the valid correlation coefficients as an explanatory variable to create a learning model.
The polymeric raw material is preferably a diene-based rubber.
The diene rubber preferably contains at least one of a styrene-butadiene rubber and a butadiene rubber.
The actually measured one-dimensional spectral information is preferably measured using a nuclear magnetic resonance apparatus.
本発明の第２の態様は、複数種類の高分子原材料について、それぞれ実測された一次元スペクトル情報を取得する工程と、一次元スペクトル情報を、高分子原材料毎に正規化する工程と、複数種類の高分子原材料について、それぞれ組成情報と、少なくとも１つの構造情報とを取得し、複数種類の高分子原材料の構造情報毎に正規化する工程と、複数の高分子原材料の正規化された一次元スペクトル情報と、複数の高分子原材料の正規化された構造情報とを用い相関分析により相関係数を算出する工程と、相関係数の算出に用いた一次元スペクトル情報を説明変数とし、高分子原材料の組成情報および構造情報のうち、少なくとも１つを目的変数とした学習モデルを作成する工程と、学習モデルを実行し、学習モデルの結果が所定の判定条件を満たすと判定されるまで、学習モデルを繰り返し作成する工程と、判定条件を満たす学習モデルに基づいて、一次元スペクトル情報を用いて、高分子原材料の構造および組成のうち、少なくとも１つを予測する工程と、を有し、高分子原材料データ解析方法を提供するものである。 The second aspect of the present invention provides a method for analyzing polymer raw material data, comprising the steps of: acquiring one-dimensional spectral information measured for each of a plurality of types of polymer raw materials; normalizing the one-dimensional spectral information for each of the polymer raw materials; acquiring composition information and at least one piece of structural information for each of the plurality of types of polymer raw materials and normalizing the one-dimensional spectral information for each of the plurality of types of polymer raw materials; calculating a correlation coefficient by correlation analysis using the normalized one-dimensional spectral information for the plurality of polymer raw materials and the normalized structural information for the plurality of polymer raw materials; creating a learning model in which the one-dimensional spectral information used to calculate the correlation coefficient is an explanatory variable and at least one of the composition information and structural information of the polymer raw materials is an objective variable; executing the learning model and repeatedly creating the learning model until it is determined that the result of the learning model satisfies a predetermined judgment condition; and predicting at least one of the structure and composition of the polymer raw material using the one-dimensional spectral information based on the learning model that satisfies the judgment condition.
実測された一次元スペクトル情報を取得する工程と、一次元スペクトル情報を、高分子原材料毎に正規化する工程との間に、少なくとも一次元スペクトル情報の実測の際の分析条件に合わせてリファレンスを設定する工程と、一次元スペクトル情報の最大値と最小値とを統一する工程とを有することが好ましい。
高分子原材料は、ジエン系ゴムであることが好ましい。
ジエン系ゴムは、スチレンブタジエンゴムおよびブタジエンゴムのうち、少なくとも一方を含むことが好ましい。
実測された一次元スペクトル情報は、核磁気共鳴装置を用いて測定されたものであることが好ましい。
Between the step of acquiring the actually measured one-dimensional spectral information and the step of normalizing the one-dimensional spectral information for each polymer raw material, it is preferable to have at least a step of setting a reference in accordance with the analysis conditions when the one-dimensional spectral information was actually measured, and a step of unifying the maximum and minimum values of the one-dimensional spectral information.
The polymeric raw material is preferably a diene-based rubber.
The diene rubber preferably contains at least one of a styrene-butadiene rubber and a butadiene rubber.
The actually measured one-dimensional spectral information is preferably measured using a nuclear magnetic resonance apparatus.
本発明によれば、高分子原材料の実測された一次元スペクトル情報を用いて、高い予測精度で高分子原材料の構造および組成等を予測できる。 According to the present invention, the structure and composition of a polymer raw material can be predicted with high prediction accuracy using the one-dimensional spectral information actually measured for the polymer raw material.
以下に、添付の図面に示す好適実施形態に基づいて、本発明の高分子原材料データ解析方法および高分子原材料データ解析方法を詳細に説明する。
なお、以下に説明する図は、本発明を説明するための例示的なものであり、以下に示す図に本発明が限定されるものではない。
DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, the polymer raw material data analysis method and the polymer raw material data analysis method of the present invention will be described in detail based on the preferred embodiments shown in the accompanying drawings.
It should be noted that the drawings described below are illustrative for explaining the present invention, and the present invention is not limited to the drawings shown below.
［高分子原材料データ解析装置］
図１は本発明の実施形態の高分子原材料データ解析装置の一例を示す模式図である。
高分子原材料データ解析装置１０は、コンピューター等のハードウェアを用いて構成される。高分子原材料データ解析方法には、例えば、図１に示す解析装置１０が用いられるが、高分子原材料データ解析方法をコンピューター等のハードウェアおよびソフトウェアを用いて実行することができれば高分子原材料データ解析装置１０に限定されるものではなく、高分子原材料データ解析方法の各工程を手順としてコンピューター等に実行させるためのプログラムでもよい。また、高分子原材料データ解析装置１０は図１に示す構成に限定されるものではない。以下、高分子原材料データ解析装置１０のことを、単に解析装置１０ともいう。
[Polymer raw material data analysis device]
FIG. 1 is a schematic diagram showing an example of a polymer raw material data analysis device according to an embodiment of the present invention.
The polymer raw material data analysis device 10 is configured using hardware such as a computer. For example, the polymer raw material data analysis method uses an analysis device 10 shown in Fig. 1, but as long as the polymer raw material data analysis method can be executed using hardware and software such as a computer, the device is not limited to the polymer raw material data analysis device 10, and may be a program for causing a computer or the like to execute each step of the polymer raw material data analysis method as a procedure. Furthermore, the polymer raw material data analysis device 10 is not limited to the configuration shown in Fig. 1. Hereinafter, the polymer raw material data analysis device 10 is also simply referred to as the analysis device 10.
解析装置１０は、処理部１２と、入力部１４と、表示部１６とを有する。処理部１２は、取得部２０、設定部２１、調整部２２、算出部２３、学習モデル作成部２４、演算部２５、判定部２６．表示制御部２７、メモリ２８、および制御部２９を有する。解析装置１０は、この他に図示はしないがＲＯＭ等を有する。
処理部１２は、制御部２９により制御される。また、処理部１２において取得部２０、設定部２１、調整部２２、算出部２３、学習モデル作成部２４、演算部２５、判定部２６．および表示制御部２７はメモリ２８に接続されており、取得部２０、設定部２１、調整部２２、算出部２３、学習モデル作成部２４、演算部２５、判定部２６．表示制御部２７のデータはメモリ２８に記憶することができる。
The analysis device 10 has a processing unit 12, an input unit 14, and a display unit 16. The processing unit 12 has an acquisition unit 20, a setting unit 21, an adjustment unit 22, a calculation unit 23, a learning model creation unit 24, an operation unit 25, a determination unit 26, a display control unit 27, a memory 28, and a control unit 29. The analysis device 10 also has a ROM and the like, which are not shown in the figure.
The processing unit 12 is controlled by a control unit 29. In the processing unit 12, the acquisition unit 20, the setting unit 21, the adjustment unit 22, the calculation unit 23, the learning model creation unit 24, the calculation unit 25, the judgment unit 26, and the display control unit 27 are connected to a memory 28, and data of the acquisition unit 20, the setting unit 21, the adjustment unit 22, the calculation unit 23, the learning model creation unit 24, the calculation unit 25, the judgment unit 26, and the display control unit 27 can be stored in the memory 28.
解析装置１０は、ＲＯＭ等に記憶されたプログラム（コンピュータソフトウェア）を、制御部２９で実行することにより、取得部２０、調整部２２、算出部２３、学習モデル作成部２４、演算部２５、および判定部２６の各部を機能的に形成する。解析装置１０は、上述のように、プログラムが実行されることで各部位が機能するコンピューターによって構成されてもよいし、各部位が専用回路で構成された専用装置であってもよい。 The analysis device 10 functionally forms each of the parts, namely, the acquisition unit 20, the adjustment unit 22, the calculation unit 23, the learning model creation unit 24, the calculation unit 25, and the judgment unit 26, by executing a program (computer software) stored in a ROM or the like with the control unit 29. As described above, the analysis device 10 may be configured by a computer in which each part functions by executing a program, or may be a dedicated device in which each part is configured with a dedicated circuit.
解析装置１０は、高分子原材料の実測された一次元スペクトル情報を用いて、高い予測精度で高分子原材料の構造および組成等を予測することを目的とするものである。解析装置１０は、例えば、新たに合成されたスチレンブタジエンゴムについて、一次元スペクトル情報を実測して求め、実測された一次元スペクトル情報を用いて、新たに合成されたスチレンブタジエンゴムの構造および組成等を高い予測精度で予測できる。
以下、解析装置１０の各部について説明する。
The analysis device 10 aims to predict the structure, composition, etc. of a polymer raw material with high prediction accuracy using actually measured one-dimensional spectral information of the polymer raw material. The analysis device 10 actually measures and obtains one-dimensional spectral information of, for example, newly synthesized styrene-butadiene rubber, and can predict the structure, composition, etc. of the newly synthesized styrene-butadiene rubber with high prediction accuracy using the actually measured one-dimensional spectral information.
Each part of the analysis device 10 will be described below.
入力部１４は、マウスおよびキーボード等の各種情報をオペレータの指示により入力するための各種の入力デバイスである。表示部１６は、例えば、高分子原材料データ解析方法で得られた結果等を表示するものであり、公知の各種のディスプレイが用いられる。また、表示部１６には各種情報を出力媒体に表示するためのプリンタ等のデバイスも含まれる。 The input unit 14 is a variety of input devices such as a mouse and keyboard for inputting various information at the instruction of an operator. The display unit 16 displays, for example, the results obtained by the polymer raw material data analysis method, and various known displays are used. The display unit 16 also includes devices such as a printer for displaying various information on an output medium.
解析装置１０の取得部２０は、複数種類の高分子原材料について、それぞれ実測された一次元スペクトル情報を取得するものである。
取得部２０には、実測された一次元スペクトル情報が複数保持される。例えば、入力部１４により、解析装置１０の外部から、複数種類の高分子原材料の実測された一次元スペクトル情報がメモリ２８に記憶され、メモリ２８から取得部２０に、上述の複数種類の高分子原材料の実測された一次元スペクトル情報が読み出すことにより、取得してもよい。複数種類の高分子原材料の実測された一次元スペクトル情報としては、実測された一次元スペクトル情報のデータベースの情報を用いることもできる。
上述の実測された一次元スペクトル情報は、例えば、核磁気共鳴装置を用いて測定されたものであり、例えば、１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルである。しかし、これに限定されるものではなく、ＧＣ（ガスクロマトグラ）の測定結果、およびＩＲ（赤外線吸収）スペクトルも、実測された一次元スペクトル情報に含まれる。
The acquisition section 20 of the analysis device 10 acquires one-dimensional spectrum information that is actually measured for each of a plurality of types of polymer raw materials.
A plurality of pieces of actually measured one-dimensional spectral information are held in the acquisition unit 20. For example, the actually measured one-dimensional spectral information of a plurality of types of polymer raw materials may be stored in the memory 28 from outside the analysis device 10 by the input unit 14, and the actually measured one-dimensional spectral information of the plurality of types of polymer raw materials may be read out from the memory 28 to the acquisition unit 20, thereby acquiring the information. Information in a database of actually measured one-dimensional spectral information may also be used as the actually measured one-dimensional spectral information of a plurality of types of polymer raw materials.
The above-mentioned measured one-dimensional spectrum information is, for example, measured using a nuclear magnetic resonance apparatus, such as a 13 C-NMR spectrum, but is not limited thereto, and also includes the measurement results of a GC (gas chromatograph) and an IR (infrared absorption) spectrum.
設定部２１は、少なくとも一次元スペクトル情報の実測の際の分析条件に合わせてリファレンスを設定するものである。一次元スペクトル情報が、例えば、ＮＭＲスペクトルの場合、測定の際にＣＤＣｌ３溶媒を用いていれば、７７．０ｐｐｍをリファレンスとして設定する。また、上述のリファレンスは、高分子原材料に合わせて設定してもよい。
なお、核磁気共鳴装置の機能として、溶媒等に基づくリファレンスを自動で設定する機能がある。ＮＭＲスペクトルについては、それを設定部２１に利用することもできる。
The setting unit 21 sets a reference in accordance with the analysis conditions at least when the one-dimensional spectrum information is actually measured. When the one-dimensional spectrum information is, for example, an NMR spectrum, if CDCl3 solvent is used during measurement, 77.0 ppm is set as the reference. The above-mentioned reference may also be set in accordance with the polymer raw material.
The nuclear magnetic resonance apparatus has a function of automatically setting a reference based on the solvent, etc. For the NMR spectrum, this function can also be used in the setting unit 21.
調整部２２は、一次元スペクトル情報を、複数種類ある高分子原材料毎に正規化する。例えば、ＮＭＲスペクトルの場合、高分子原材料毎に、スペクトル強度を正規化する。
調整部２２は、正規化後の一次元スペクトル情報を、取得部２０またはメモリ２８に出力し、正規化後の一次元スペクトル情報を取得部２０またはメモリ２８に記憶させる。
なお、一次元スペクトル情報の正規化の方法は、特に限定されるものではない。例えば、一次元スペクトル情報において、複数のスペクトルの値のうち、１つの値を基準として正規化する。
また、調整部２２は、複数種類の高分子原材料について、それぞれ組成情報と、少なくとも１つの構造情報とを取得し、複数種類の高分子原材料の構造情報毎に正規化する。構造情報としては、高分子原材料がジエン系ゴムの場合、ミクロ構造として、例えば、シス、トランス、ビニル、スチレンの割合がある。これ以外に構造情報としては、ダイアッド連鎖、トリアッド連鎖が挙げられる。スチレンブタジエンゴム場合、組成情報としては、ブタジエンの量とスチレンの量がある、また、組成情報には、質量平均分子量、粘度、分岐度、および分岐数等も含まれる。
上述の複数種類の高分子原材料の組成情報と、少なくとも１つの構造情報は、例えば、高分子原材料の一次元スペクトル情報を取得する際に取得部２０で取得してもよい。
The adjustment unit 22 normalizes the one-dimensional spectrum information for each of a plurality of types of polymer raw materials. For example, in the case of an NMR spectrum, the adjustment unit 22 normalizes the spectrum intensity for each polymer raw material.
The adjustment unit 22 outputs the normalized one-dimensional spectral information to the acquisition unit 20 or the memory 28 , and stores the normalized one-dimensional spectral information in the acquisition unit 20 or the memory 28 .
The method of normalizing the one-dimensional spectrum information is not particularly limited. For example, one of a plurality of spectrum values in the one-dimensional spectrum information is normalized with one value as a reference.
In addition, the adjustment unit 22 acquires composition information and at least one piece of structure information for each of the multiple types of polymer raw materials, and normalizes each of the multiple types of polymer raw materials. When the polymer raw material is a diene rubber, the structure information includes, for example, the ratio of cis, trans, vinyl, and styrene as the microstructure. Other examples of the structure information include dyad chains and triad chains. When the polymer raw material is a styrene-butadiene rubber, the composition information includes the amount of butadiene and the amount of styrene, and also includes the mass average molecular weight, viscosity, degree of branching, and number of branches.
The composition information and at least one piece of structure information of the above-mentioned multiple types of polymer raw materials may be acquired by the acquisition unit 20, for example, when acquiring one-dimensional spectral information of the polymer raw materials.
調整部２２は、正規化後の高分子原材料の構造情報を、取得部２０またはメモリ２８に出力し、正規化後の高分子原材料の構造情報を取得部２０またはメモリ２８記憶させる。
なお、高分子原材料の構造情報の正規化の方法は、特に限定されるものではない。例えば、複数種類の高分子原材料のうち、１つの高分子原材料を基準として正規化する。
なお、高分子原材料の構造情報の正規化のタイミングは、特に限定されるものではなく、一次元スペクトル情報の正規化前でもよく、一次元スペクトル情報の正規化後でもよい。
The adjustment unit 22 outputs the normalized structural information of the polymer raw material to the acquisition unit 20 or the memory 28, and stores the normalized structural information of the polymer raw material in the acquisition unit 20 or the memory 28.
The method of normalizing the structural information of the polymer raw material is not particularly limited. For example, among a plurality of types of polymer raw materials, normalization is performed using one polymer raw material as a reference.
The timing of normalization of the structural information of the polymer raw material is not particularly limited, and may be before or after normalization of the one-dimensional spectral information.
調整部２２は、複数の一次元スペクトル情報のスペクトルの最大値と最小値とを統一する。例えば、複数の一次元スペクトル情報において、各一次元スペクトル情報に含まれるＮＭＲの化学シフトを、特定の範囲に統一することが挙げられる。この場合、化学シフトを、例えば、－２０～２２０ｐｐｍの範囲に統一すること、すなわち、最大値を２２０ｐｐｍ、最小値を－２０ｐｐｍに統一することである。
各一次元スペクトル情報において、例えば、化学シフトを－２０～２２０ｐｐｍの範囲になるように、化学シフトの数値を調整する。数値の調整方法は、特に限定されるものではなく、公知の方法が適宜利用可能である。
なお、スペクトルの最大値と最小値との統一のタイミングは、特に限定されるものではなく、一次元スペクトル情報の正規化前でもよく、一次元スペクトル情報の正規化後でもよい。
The adjustment unit 22 standardizes the maximum and minimum values of the spectra of the multiple pieces of one-dimensional spectral information. For example, the adjustment unit 22 standardizes the NMR chemical shifts included in each piece of one-dimensional spectral information to a specific range. In this case, the chemical shifts are standardized to a range of, for example, -20 to 220 ppm, that is, the maximum value is standardized to 220 ppm and the minimum value is standardized to -20 ppm.
In each one-dimensional spectrum information, the chemical shift value is adjusted so that the chemical shift is in the range of −20 to 220 ppm. The method of adjusting the value is not particularly limited, and any known method can be used as appropriate.
The timing for unifying the maximum and minimum values of the spectrum is not particularly limited, and may be before or after normalization of the one-dimensional spectral information.
算出部２３は、正規化された一次元スペクトル情報と、高分子原材料の正規化された構造情報とを用い相関分析により相関係数を求める。この場合、複数の相関係数を求めることが好ましい。算出部２３で求めた相関係数は、例えば、メモリ２８に記憶される。なお、相関分析、相関係数の求め方は特に限定されるものではなく、公知のものが種々利用可能である。相関係数には、例えば、Pearsonの相関係数が用いられる。
算出部２３において、複数の相関係数を求めることにより、一次元スペクトル情報の、例えば、ＮＭＲスペクトルまたは化学シフトと、高分子原材料の構造情報において、どのＮＭＲスペクトルまたは化学シフトと、どの構造情報との相関が高いか否かを特定できる。すなわち、ＮＭＲスペクトルまたは化学シフトの構造情報に対する影響度の大きさを特定できる。
The calculation unit 23 calculates a correlation coefficient by correlation analysis using the normalized one-dimensional spectrum information and the normalized structural information of the polymer raw material. In this case, it is preferable to calculate a plurality of correlation coefficients. The correlation coefficients calculated by the calculation unit 23 are stored in, for example, the memory 28. Note that the method of correlation analysis and calculation of the correlation coefficient is not particularly limited, and various known methods can be used. For example, the Pearson correlation coefficient is used as the correlation coefficient.
By calculating a plurality of correlation coefficients in the calculation unit 23, it is possible to specify which NMR spectrum or chemical shift has a high correlation with which structural information in one-dimensional spectral information, for example, an NMR spectrum or chemical shift, and the structural information of a polymer raw material. In other words, it is possible to specify the degree of influence of the NMR spectrum or chemical shift on the structural information.
また、算出部２３は、複数の相関係数のうち、所定の値以上の一次元スペクトル情報を有効にする。これにより、影響度が小さい相関係数を求めることを抑制できる。相関係数は、学習モデルに利用されるものである。相関係数を適切に利用することにより、学習モデルの予測精度を向上させることができる。
また、上述のように、複数の相関係数のうち、所定の値以上の一次元スペクトル情報を有効にすることにより、学習モデルの学習に利用するデータから、相関係数が小さいものを排除できることから、学習モデルの学習に利用するデータ数を少なくでき、学習時間を短くできる。これにより、より短時間で、高分子原材料の構造および組成のうち、少なくとも１つを、高い予測精度で予測できる。
算出部２３では、例えば、相関係数が０．２を超える化学シフト（ｐｐｍ）を有効にする。すなわち、相関係数が０．２以下の化学シフト（ｐｐｍ）を無効化する。この場合、化学シフト（ｐｐｍ）のうち、例えば、１５～５０ｐｐｍ、および１１０～１４５ｐｐｍ以外を無効化する。
Furthermore, the calculation unit 23 validates one-dimensional spectrum information having a predetermined value or more among the multiple correlation coefficients. This makes it possible to suppress the calculation of correlation coefficients having a small degree of influence. The correlation coefficients are used in the learning model. By appropriately using the correlation coefficients, it is possible to improve the prediction accuracy of the learning model.
In addition, as described above, by validating one-dimensional spectral information having a predetermined value or more among the multiple correlation coefficients, data having a small correlation coefficient can be excluded from the data used for learning the learning model, so that the number of data used for learning the learning model can be reduced and the learning time can be shortened. As a result, at least one of the structure and composition of the polymer raw material can be predicted with high prediction accuracy in a shorter time.
The calculation unit 23 validates, for example, chemical shifts (ppm) with a correlation coefficient exceeding 0.2. In other words, it invalidates chemical shifts (ppm) with a correlation coefficient of 0.2 or less. In this case, it invalidates chemical shifts (ppm) other than, for example, 15 to 50 ppm and 110 to 145 ppm.
学習モデル作成部２４は、相関係数の算出に用いた一次元スペクトル情報を説明変数とし、高分子原材料の組成情報および構造情報のうち、少なくとも１つを目的変数とした学習モデルを作成するものである。相関係数が複数ある場合、全ての相関係数を用いてもよい。また、上述のように複数の相関係数のうち、所定の値以上の相関係数を有効にし、有効な相関係数だけを目的変数として用いてもよい。
学習モデル作成部２４は、後述の判定部２６の判定結果に基づいて、判定部２６において所定の判定条件を満たすと判定されるまで、学習モデルを繰り返し作成する。学習モデルを繰り返し作成する場合、外れ値等の不要なデータを削除する。また、説明変数を変更する。説明変数を変更する場合、例えば、説明変数自体を変更すること、複数の説明変数がある場合、説明変数の組み合わせを変更すること、説明変数として、相関係数の閾値を変更し、数値高い相関係数を利用することが挙げられる。
The learning model creation unit 24 creates a learning model in which the one-dimensional spectrum information used to calculate the correlation coefficient is used as an explanatory variable, and at least one of the composition information and the structure information of the polymer raw material is used as a response variable. When there are multiple correlation coefficients, all of the correlation coefficients may be used. Also, as described above, among the multiple correlation coefficients, correlation coefficients equal to or greater than a predetermined value may be made valid, and only the valid correlation coefficients may be used as the response variable.
The learning model creation unit 24 repeatedly creates a learning model based on the judgment result of the judgment unit 26 described below, until the judgment unit 26 judges that a predetermined judgment condition is satisfied. When repeatedly creating a learning model, unnecessary data such as outliers are deleted. In addition, the explanatory variables are changed. When changing the explanatory variables, for example, the explanatory variables themselves may be changed, or when there are multiple explanatory variables, the combination of explanatory variables may be changed, or a correlation coefficient threshold may be changed as an explanatory variable, and a correlation coefficient with a high numerical value may be used.
なお、学習モデルは、特に限定されるものではなく、機械学習の手法として、例えば、ニューラルネットワークを用いることができる。これ以外に各種の手法を用いることができる。例えば、畳み込みニューラルネットワーク（ＣＮＮ）、サポートベクターマシン、ランダムフォレスト、および非線形判別法等を用いてもよい。
学習モデルとして、どのような手法を用いるのが適当であるかは、解析対象である高分子原材料の分析データの性質等により異なるため、予め複数の機械学習手法を用意しておき、ユーザーが任意に選択できるようしてもよい。また、機械学習による判別分析または回帰分析は同じ種類のものを複数組み合わせたり、異なる種類のものを複数組み合わせたりすることができることがよく知られていることから、そうした組み合わせを利用してもよい。
学習モデル作成部２４で用いられる学習モデルは、例えば、メモリ２８に記憶させておき、学習モデル作成部２４がメモリ２８から学習モデルを読み出すようにしてもよい。
The learning model is not particularly limited, and for example, a neural network can be used as a machine learning method. In addition, various other methods can be used. For example, a convolutional neural network (CNN), a support vector machine, a random forest, a nonlinear discrimination method, etc. may be used.
Since the appropriate method to be used as a learning model varies depending on the properties of the analytical data of the polymer raw material to be analyzed, multiple machine learning methods may be prepared in advance so that the user can select any one of them. In addition, since it is well known that discriminant analysis or regression analysis by machine learning can combine multiple items of the same type or multiple items of different types, such combinations may be used.
The learning model used by the learning model creation unit 24 may be stored in the memory 28, for example, and the learning model creation unit 24 may read the learning model from the memory 28.
演算部２５は、学習モデル作成部で作成された学習モデルの学習を実行し、学習モデルによる結果を得るものである。演算部２５は、学習モデルの結果を、メモリ２８に記憶させるか、または判定部２６に出力する。
学習モデルの学習には、例えば、説明変数（入力データ）と、目的変数（出力データ）とがセットになった教師ありデータを用いる。教師ありデータを用いる場合、利用可能なデータを全て教師ありデータに利用するのではなく、利用可能なデータを教師ありデータと検証データに分ける。教師ありデータを用いて学習モデルを学習させる。検証データを用いて、教師ありデータを用いて学習させた学習モデルの予測性能を評価する。
例えば、スチレンブタジエンゴムが１００種類あった場合、１００種類のうち、８０種類のスチレンブタジエンゴムを教師ありデータとして用い、残りの２０種類のスチレンブタジエンゴムを検証データに用いるようにすることができる。この場合、利用可能なデータ（１００種類のデータ）のうち、８０％（８０種類のデータ）を教師ありデータとして用い、残りの２０％（２０種類のデータ）を検証データとして用いる。
教師ありデータと検証データに分ける方法としては、例えば、ホールドアウト検証、およびｋ－分割交差検証等を用いることができる。
なお、学習モデルの学習には、教師ありデータを用いることに限定されるものではなく、説明変数（入力データ）と、目的変数（出力データ）とがセットになっていない、教師なしデータを用いることもできる。
The calculation unit 25 executes learning of the learning model created by the learning model creation unit, and obtains a result based on the learning model. The calculation unit 25 stores the result of the learning model in the memory 28, or outputs it to the determination unit 26.
For example, supervised data consisting of a set of explanatory variables (input data) and objective variables (output data) is used to train the learning model. When using supervised data, available data is not used as all supervised data, but is divided into supervised data and validation data. The learning model is trained using the supervised data. The validation data is used to evaluate the predictive performance of the learning model trained using the supervised data.
For example, if there are 100 types of styrene-butadiene rubber, 80 types of styrene-butadiene rubber can be used as supervised data, and the remaining 20 types of styrene-butadiene rubber can be used as verification data. In this case, 80% (80 types of data) of the available data (100 types of data) is used as supervised data, and the remaining 20% (20 types of data) is used as verification data.
Methods for dividing the data into supervised data and validation data include, for example, hold-out validation and k-fold cross validation.
In addition, the learning of the learning model is not limited to using supervised data, but unsupervised data in which explanatory variables (input data) and objective variables (output data) are not set can also be used.
判定部２６は．演算部２５による学習モデルの結果を判定するものである。
例えば、検証データを用いて、説明変数に用いた高分子原材料のＮＭＲの化学シフトを入力して、目的変数とした、高分子原材料の組成情報または構造情報を得る。得られた高分子原材料の組成情報または構造情報に基づき、学習モデルの結果を判定する。
学習モデルの結果の判定方法は、特に限定されるものではない。例えば、Ｒ２（決定係数）、ＲＭＳＥ（平方平均二乗誤差）、およびＭＡＥ（平均絶対誤差）等を用いることができる。
The judgment unit 26 judges the result of the learning model obtained by the calculation unit 25 .
For example, using the validation data, the NMR chemical shifts of the polymer raw materials used as explanatory variables are input to obtain composition information or structure information of the polymer raw materials as the objective variables. The results of the learning model are judged based on the obtained composition information or structure information of the polymer raw materials.
The method for judging the result of the learning model is not particularly limited, and for example, R 2 (coefficient of determination), RMSE (mean square error), MAE (mean absolute error), etc. can be used.
判定部２６では、上述のそれぞれの判定方法に応じた判定条件として、例えば、予め閾値が設定されている。判定条件は、メモリ２８に記憶されていてもよい。判定部２６は、メモリ２８から判定条件を読み出し、判定条件に基づき、学習モデルを評価する。
判定条件を満たす場合には、最終的な学習モデルとし、高分子原材料の組成情報または構造情報を予測する学習モデルとして利用する。最終的な学習モデルは、演算部２５またはメモリ２８に記憶させる。演算部２５において、最終的な学習モデルに基づいて、一次元スペクトル情報を用いて、高分子原材料の構造および組成のうち、少なくとも１つを予測する。予測した結果を、例えば、メモリ２８に記憶し、データベース化する。
例えば、高分子原材料がスチレンブタジエンゴムで、一次元スペクトル情報が１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルの化学シフトの場合、演算部２５は、最終的な学習モデルに基づいて、例えば、新たに合成されたスチレンブタジエンゴムの１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルの化学シフトを用いて、シス、トランス、ビニル、スチレンの割合を予測することができる。最終的な学習モデルを用いて予測したシス、トランス、ビニル、スチレンの割合をメモリ２８に記憶させる。
判定条件を満たさない場合には、学習モデル作成部２４に再度学習モデルを作成させる。学習モデル作成部３２による学習モデルの再作成は、上述の通りである。
In the judgment unit 26, for example, a threshold value is set in advance as a judgment condition corresponding to each of the judgment methods described above. The judgment condition may be stored in the memory 28. The judgment unit 26 reads out the judgment condition from the memory 28 and evaluates the learning model based on the judgment condition.
If the judgment conditions are met, the model is treated as the final learning model and is used as a learning model for predicting composition information or structure information of the polymer raw material. The final learning model is stored in the calculation unit 25 or memory 28. In the calculation unit 25, at least one of the structure and composition of the polymer raw material is predicted using the one-dimensional spectrum information based on the final learning model. The predicted results are stored, for example, in the memory 28 and organized into a database.
For example, when the polymer raw material is styrene-butadiene rubber and the one-dimensional spectrum information is a chemical shift of a 13 C-NMR spectrum, the calculation unit 25 can predict the proportions of cis, trans, vinyl, and styrene based on the final learning model, for example, using the chemical shift of a 13 C-NMR spectrum of a newly synthesized styrene-butadiene rubber. The proportions of cis, trans, vinyl, and styrene predicted using the final learning model are stored in the memory 28.
If the judgment condition is not satisfied, the learning model creation unit 24 creates the learning model again. The learning model creation unit 32 recreates the learning model as described above.
表示制御部２７は、取得部２０で取得される、複数種類の高分子原材料について、それぞれ実測された一次元スペクトル情報、算出部２３で求められた相関係数、学習モデル作成部２４で設定される説明変数の情報および目的変数の情報を表示部１６に表示させるものである。
また、演算部２５で予測された、高分子原材料の構造および組成のうち、少なくとも１つを表示部１６に表示させるものである。
表示制御部２７において、表示部１６に表示させる場合、メモリ２８から各種の情報を読み出して表示してもよい。また、表示制御部２７は、入力部１４を介して入力される各種の情報等も表示部１６に表示させることもできる。
The display control unit 27 causes the display unit 16 to display the actually measured one-dimensional spectral information for each of multiple types of polymer raw materials acquired by the acquisition unit 20, the correlation coefficient calculated by the calculation unit 23, and the information on the explanatory variables and the target variables set by the learning model creation unit 24.
At least one of the structure and composition of the polymer raw material predicted by the calculation unit 25 is displayed on the display unit 16.
When the display control unit 27 causes the display unit 16 to display various information, the display control unit 27 may read out various information from the memory 28 and display the information. The display control unit 27 may also cause the display unit 16 to display various information input via the input unit 14.
［高分子原材料データ解析方法の第１の例］
図２は本発明の実施形態の高分子原材料データ解析方法の第１の例を工程順に示すフローチャートである。上述のように、高分子原材料データ解析方法は、例えば、解析装置１０が用いられる。
以下に説明する高分子原材料データ解析装置方法の第１の例において、特に説明しないが解析装置１０の処理部１２の各部で種々の処理がなされる。また、以下の説明では制御部２９により処理部１２の各部で種々の処理がなされることの説明を省略しているが、各部の一連の処理は制御部２９により制御される。
高分子原材料データ解析方法では、例えば、高分子原材料として、ブタジエンの量とスチレンの量、ならびにシス、トランス、ビニル、およびスチレンの割合等が異なる、複数種類のスチレンブタジエンゴムを用いる。一次元スペクトル情報として、複数種類のそれぞれのスチレンブタジエンゴムの１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルを用いることを例にして説明する。
[First Example of Polymer Raw Material Data Analysis Method]
2 is a flow chart showing the steps of a first example of a polymer raw material data analysis method according to an embodiment of the present invention. As described above, the polymer raw material data analysis method uses, for example, the analysis device 10.
In the first example of the polymer raw material data analysis method described below, various processes are performed in each part of the processing section 12 of the analysis device 10, although this is not specifically described. Also, in the following description, the control section 29 controls the series of processes in each part of the processing section 12, although a description is omitted.
In the polymer raw material data analysis method, for example, a plurality of types of styrene-butadiene rubbers having different amounts of butadiene and styrene, and different ratios of cis, trans, vinyl, and styrene, are used as polymer raw materials. An example will be described in which the 13C -NMR spectrum of each of the plurality of types of styrene-butadiene rubbers is used as one-dimensional spectral information.
まず、複数種類のスチレンブタジエンゴム（高分子原材料）について、それぞれ実測された一次元スペクトル情報を取得する（ステップＳ１０）。ステップＳ１０において、具体的には、上述のように複数種類のスチレンブタジエンゴムの１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルを取得する。また、このとき、複数種類のそれぞれのスチレンブタジエンゴムについて、ブタジエンの量とスチレンの量、ならびにシス、トランス、ビニル、およびスチレンの割合の情報を取得してもよい。
次に、一次元スペクトル情報を、高分子原材料毎に正規化する（ステップＳ１２）。ステップＳ１２において、具体的には、複数種類のスチレンブタジエンゴムの１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルに対して、スチレンブタジエンゴム毎に、１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルのスペクトル強度または化学シフト（ｐｐｍ）を正規化する。
First, one-dimensional spectrum information actually measured for each of the multiple types of styrene-butadiene rubber (polymer raw material) is obtained (step S10). In step S10, specifically, 13 C-NMR spectra of the multiple types of styrene-butadiene rubber are obtained as described above. At this time, information on the amount of butadiene and the amount of styrene, as well as the ratio of cis, trans, vinyl, and styrene, may be obtained for each of the multiple types of styrene-butadiene rubber.
Next, the one-dimensional spectrum information is normalized for each polymer raw material (step S12). Specifically, in step S12, for the 13 C-NMR spectra of multiple types of styrene-butadiene rubber, the spectral intensity or chemical shift (ppm) of the 13 C-NMR spectrum is normalized for each styrene-butadiene rubber.
次に、複数種類の高分子原材料について、それぞれ組成情報と、少なくとも１つの構造情報とを取得し、複数種類の高分子原材料の構造情報毎に正規化する（ステップＳ１４）。ステップＳ１４において、具体的には、スチレンブタジエンゴムの組成情報と、少なくとも１つの構造情報を取得する。スチレンブタジエンゴムの組成情報としては、例えば、ブタジエンの量とスチレンの量であり、スチレンブタジエンゴムの構造情報としては、シス、トランス、ビニル、スチレンの割合である。例えば、シス、トランス、ビニル、スチレン毎に、それぞれ複数種類のスチレンブタジエンゴムのシス、トランス、ビニル、スチレンのそれぞれの割合を正規化する。
なお、ステップＳ１２の実施とステップＳ１４の実施の順序は、特に限定されるものではなく、逆でもよく、また、ステップＳ１２とステップＳ１４とを同じタイミングで実施してもよい。
Next, for each of the multiple types of polymer raw materials, composition information and at least one piece of structure information are obtained, and normalization is performed for each piece of structure information for the multiple types of polymer raw materials (step S14). In step S14, specifically, composition information and at least one piece of structure information for styrene-butadiene rubber are obtained. The composition information for styrene-butadiene rubber is, for example, the amount of butadiene and the amount of styrene, and the structure information for styrene-butadiene rubber is the ratio of cis, trans, vinyl, and styrene. For example, the ratios of cis, trans, vinyl, and styrene for each of the multiple types of styrene-butadiene rubber are normalized.
The order of performing step S12 and step S14 is not particularly limited, and may be reversed. Also, step S12 and step S14 may be performed at the same timing.
複数の高分子原材料の正規化された一次元スペクトル情報と、複数の高分子原材料の正規化された構造情報とを用い相関分析により相関係数を算出する（ステップＳ１６）。ステップＳ１６において、具体的には、スチレンブタジエンゴムの正規化された１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルまたは化学シフトと、複数種類のスチレンブタジエンゴムの正規化されたシス、トランス、ビニル、スチレンの割合とを用いて、相関分析により、相関係数を算出する。算出する相関係数は、１つでもよく、複数でもよいが、複数であることが好ましい。上述のように、複数の相関係数を算出することにより、１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルまたは化学シフトの、スチレンブタジエンゴム（高分子原材料）の構造情報に対する影響度の大きさを特定できる。 A correlation coefficient is calculated by correlation analysis using normalized one-dimensional spectrum information of a plurality of polymer raw materials and normalized structural information of a plurality of polymer raw materials (step S16). In step S16, specifically, a correlation coefficient is calculated by correlation analysis using the normalized 13 C-NMR spectrum or chemical shift of styrene-butadiene rubber and the normalized cis, trans, vinyl, and styrene ratios of a plurality of types of styrene-butadiene rubber. The correlation coefficient to be calculated may be one or more, but is preferably more than one. As described above, by calculating a plurality of correlation coefficients, the degree of influence of the 13 C-NMR spectrum or chemical shift on the structural information of styrene-butadiene rubber (polymer raw material) can be specified.
次に、相関係数の算出に用いた一次元スペクトル情報を説明変数とし、高分子原材料の組成情報および構造情報のうち、少なくとも１つを目的変数とした学習モデルを作成する（ステップＳ１８）。ステップＳ１８において、相関係数の算出に用いた化学シフトを説明変数とし、スチレンブタジエンゴムの正規化されたシス、トランス、ビニル、スチレンの割合のうち、少なくとも１つを目的変数とする学習モデルを作成する。
学習モデルは、上述のように、特に限定されるものではなく、上述のように、ニューラルネットワークを用いることができる。学習モデルによる学習を実行する。
学習モデルの学習には、例えば、説明変数（入力データ）と、目的変数（出力データ）とがセットになった教師ありデータを用いる。より具体的には、化学シフトのデータにおいて、化学シフトに対する、シス、トランス、ビニル、スチレンの割合がわかっているデータを用いる。教師ありデータを用いる場合、上述のように化学シフトのデータを全て利用するのではなく、一部を教師ありデータに利用し、残りを検証データとして利用する。上述のように、例えば、利用可能なデータ（１００種類のデータ）のうち、８０％（８０種類のデータ）を教師ありデータとして用い、残りの２０％（２０種類のデータ）を検証データとして用いる。検証データを用いて学習モデルの予測性能を判定する。
なお、上述のように、教師ありデータと検証データに分ける方法としては、例えば、ホールドアウト検証、およびｋ－分割交差検証等を用いることができる。
Next, a learning model is created in which the one-dimensional spectrum information used in the calculation of the correlation coefficient is used as an explanatory variable, and at least one of the composition information and the structure information of the polymer raw material is used as an objective variable (step S18). In step S18, a learning model is created in which the chemical shift used in the calculation of the correlation coefficient is used as an explanatory variable, and at least one of the normalized cis, trans, vinyl, and styrene ratios of styrene-butadiene rubber is used as an objective variable.
As described above, the learning model is not particularly limited, and a neural network can be used as described above. Learning is performed using the learning model.
For example, supervised data consisting of a set of explanatory variables (input data) and objective variables (output data) is used for learning the learning model. More specifically, data in which the ratio of cis, trans, vinyl, and styrene to the chemical shift is known is used in the chemical shift data. When using supervised data, instead of using all of the chemical shift data as described above, a portion of the data is used as supervised data and the remaining data is used as verification data. As described above, for example, of the available data (100 types of data), 80% (80 types of data) is used as supervised data and the remaining 20% (20 types of data) is used as verification data. The verification data is used to determine the predictive performance of the learning model.
As described above, methods for dividing the data into supervised data and validation data include, for example, hold-out validation and k-fold cross validation.
次に、学習モデルを実行し、学習モデルの結果を判定する（ステップＳ２０）。ステップＳ２０では、上述のように、検証データを、学習モデルに入力し、その結果として、例えば、シス、トランス、ビニル、スチレンの割合を得る。
この結果をもとに、学習モデルの予測性能、例えば、予測精度を評価するために、学習モデルの結果を判定する。学習モデルの結果の判定方法は、上述の各種の方法を用いることができる。
なお、予測精度について、判定条件として、予め閾値を設定しておき、予測精度が閾値を超える場合、判定条件を満たす学習モデルと判定する（ステップＳ２０）。
ステップＳ２０において、判定条件を満たす場合、ステップＳ１８で作成された学習モデルを最終的な学習モデルとする。
次に、最終的な学習モデルに基づいて、一次元スペクトル情報を用いて、高分子原材料の構造および組成のうち、少なくとも１つを予測する（ステップＳ２２）。具体的には、ステップＳ２２では、例えば、新たに合成されたスチレンブタジエンゴムの１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルの化学シフトを用いて、シス、トランス、ビニル、スチレンの割合を予測する。この場合、高い予測精度でシス、トランス、ビニル、スチレンの割合を予測できる。ステップＳ２２において、最終的な学習モデルを用いて予測されたシス、トランス、ビニル、スチレンの割合を、例えば、メモリ２８に記憶させる。
Next, the learning model is executed and the results of the learning model are judged (step S20). In step S20, as described above, the validation data is input to the learning model, and the results, for example, the proportions of cis, trans, vinyl, and styrene, are obtained.
Based on this result, the result of the learning model is judged in order to evaluate the prediction performance of the learning model, for example, the prediction accuracy. The method of judging the result of the learning model can use the various methods described above.
Regarding the prediction accuracy, a threshold is set in advance as a judgment condition, and if the prediction accuracy exceeds the threshold, the learning model is judged to satisfy the judgment condition (step S20).
In step S20, if the determination condition is satisfied, the learning model created in step S18 is set as the final learning model.
Next, based on the final learning model, at least one of the structure and composition of the polymer raw material is predicted using the one-dimensional spectrum information (step S22). Specifically, in step S22, for example, the chemical shifts of the 13 C-NMR spectrum of a newly synthesized styrene-butadiene rubber are used to predict the ratios of cis, trans, vinyl, and styrene. In this case, the ratios of cis, trans, vinyl, and styrene can be predicted with high prediction accuracy. In step S22, the ratios of cis, trans, vinyl, and styrene predicted using the final learning model are stored in, for example, memory 28.
一方、ステップＳ２０において、判定条件を満たさない場合、ステップＳ１８で作成された学習モデルを再作成し、判定条件を満たすまで繰り返し学習モデルを作成する。この場合、学習モデルを再設定する（ステップＳ２４）。ステップＳ２４では、例えば、上述のように、外れ値等の不要なデータを削除する。また、説明変数を変更する。説明変数を変更する場合、例えば、説明変数自体を変更すること、複数の説明変数がある場合、説明変数の組み合わせを変更すること、説明変数として、相関係数の閾値を変更し、数値高い相関係数を利用することが挙げられる。
学習モデルを再作成し、ステップＳ２０において、判定条件を満たす場合、再作成された学習モデルを最終的な学習モデルとする。上述のように、最終的な学習モデルに基づいて、例えば、新たに合成されたスチレンブタジエンゴムの１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルの化学シフトを用いて、シス、トランス、ビニル、スチレンの割合を予測する（ステップＳ２２）。この場合でも、高い予測精度でシス、トランス、ビニル、スチレンの割合を予測できる。
On the other hand, if the judgment condition is not satisfied in step S20, the learning model created in step S18 is recreated, and the learning model is repeatedly created until the judgment condition is satisfied. In this case, the learning model is reset (step S24). In step S24, for example, as described above, unnecessary data such as outliers are deleted. In addition, the explanatory variables are changed. When changing the explanatory variables, for example, the explanatory variables themselves may be changed, or when there are multiple explanatory variables, the combination of explanatory variables may be changed, or a correlation coefficient threshold may be changed as an explanatory variable, and a correlation coefficient with a high numerical value may be used.
The learning model is recreated, and if the judgment condition is satisfied in step S20, the recreated learning model is made the final learning model. As described above, based on the final learning model, the proportions of cis, trans, vinyl, and styrene are predicted using, for example, the chemical shifts of the 13C -NMR spectrum of a newly synthesized styrene-butadiene rubber (step S22). Even in this case, the proportions of cis, trans, vinyl, and styrene can be predicted with high prediction accuracy.
［高分子原材料データ解析方法の第２の例］
図３は本発明の実施形態の高分子原材料データ解析方法の第２の例を工程順に示すフローチャートである。高分子原材料データ解析方法の第２の例は、例えば、解析装置１０が用いられる。
高分子原材料データ解析方法の第２の例は、高分子原材料データ解析方法の第１の例に比して、ステップＳ１０とステップＳ１２との間に、リファレンスを設定する工程（ステップＳ３０）と、一次元スペクトル情報の最大値と最小値を統一する工程（ステップＳ３２）とを有する点、および説明変数の設定（ステップＳ３４）を有する点以外は、高分子原材料データ解析方法の第１の例と同様の工程である。
[Second Example of Polymer Raw Material Data Analysis Method]
3 is a flow chart showing the steps of a second example of the polymer raw material data analysis method according to the embodiment of the present invention. In the second example of the polymer raw material data analysis method, for example, the analysis device 10 is used.
The second example of the polymer raw material data analysis method is similar to the first example of the polymer raw material data analysis method in that, compared to the first example of the polymer raw material data analysis method, the second example of the polymer raw material data analysis method includes, between steps S10 and S12, a step of setting a reference (step S30) and a step of unifying the maximum and minimum values of the one-dimensional spectral information (step S32), and includes setting an explanatory variable (step S34).
リファレンスを設定する工程（ステップＳ３０）は、少なくとも実測の際の分析条件に合わせて設定するものである。ステップＳ３０において、上述のように一次元スペクトル情報が、例えば、ＮＭＲスペクトルの場合、溶媒として、ＣＤＣｌ３溶媒を用いていれば、７７．０ｐｐｍをリファレンスとして設定する。また、ステップＳ３０において、上述のリファレンスは、高分子原材料に合わせて設定してもよい。
一次元スペクトル情報の最大値と最小値を統一する工程（ステップＳ３２）は、複数の一次元スペクトル情報のスペクトルの最大値と最小値とを統一する。例えば、上述のように、各一次元スペクトル情報に含まれるＮＭＲの化学シフトを、－２０～２２０ｐｐｍの範囲に統一する。この場合、上述のように、公知の方法が適宜利用可能である。
The step of setting a reference (step S30) is to set at least according to the analytical conditions at the time of actual measurement. In step S30, when the one-dimensional spectrum information is, for example, an NMR spectrum as described above, if CDCl3 is used as a solvent, 77.0 ppm is set as the reference. In step S30, the above-mentioned reference may be set according to the polymer raw material.
In the step of standardizing the maximum and minimum values of the one-dimensional spectral information (step S32), the maximum and minimum values of the spectra of the plurality of one-dimensional spectral information are standardized. For example, as described above, the NMR chemical shifts included in each one-dimensional spectral information are standardized to the range of -20 to 220 ppm. In this case, as described above, a known method can be appropriately used.
説明変数の設定（ステップＳ３４）は、ステップＳ３２において、複数の相関係数が求められた場合、複数の相関係数のうち、所定の値以上の一次元スペクトル情報を有効とする工程を有する。さらに、ステップＳ３４の次工程である学習モデルの作成工程（ステップＳ１８）では、有効な相関係数の算出に用いた一次元スペクトル情報を説明変数とし、学習モデルを作成する。ステップＳ１８以降は、上述の高分子原材料データ解析方法の第１の例と同様に、学習モデルの判定（ステップＳ２０）を実施し、判定条件を満たす場合には、最終的な学習モデルとして、例えば、新たに合成されたスチレンブタジエンゴムの１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルの化学シフトを用いて、シス、トランス、ビニル、スチレンの割合を予測する（ステップＳ２２）。 The setting of explanatory variables (step S34) includes a step of validating one-dimensional spectral information having a predetermined value or more among the multiple correlation coefficients when multiple correlation coefficients are obtained in step S32. Furthermore, in the learning model creation step (step S18) following step S34, the one-dimensional spectral information used in the calculation of the valid correlation coefficient is used as an explanatory variable to create a learning model. After step S18, the learning model is judged (step S20) in the same manner as in the first example of the polymer raw material data analysis method described above, and if the judgment conditions are met, the ratio of cis, trans, vinyl, and styrene is predicted as the final learning model using, for example, the chemical shifts of the 13 C-NMR spectrum of a newly synthesized styrene-butadiene rubber (step S22).
学習モデルが判定条件を満たさない場合、上述のように、学習モデルを再設定し（ステップＳ２４）、判定条件を満たすまで、学習モデルを繰り返し作成する。
学習モデルを再作成し、ステップＳ２０において、判定条件を満たす場合、再作成された学習モデルを最終的な学習モデルとする。上述のように、最終的な学習モデルに基づいて、例えば、新たに合成されたスチレンブタジエンゴムの１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルの化学シフトを用いて、シス、トランス、ビニル、スチレンの割合を予測する（ステップＳ２２）。
高分子原材料データ解析方法の第２の例では、説明変数の設定（ステップＳ３４）することにより、学習モデルの学習に利用するデータから、相関係数が小さいものを排除する。このため、高分子原材料データ解析方法の第１の例に比して、学習モデルの学習に利用するデータ数を少なくでき、学習時間を短くできる。これにより、より短時間で、高分子原材料の構造および組成のうち、少なくとも１つを、高い予測精度で予測できる。
If the learning model does not satisfy the judgment condition, the learning model is reset (step S24) as described above, and the learning model is repeatedly created until the judgment condition is satisfied.
The learning model is recreated, and if the judgment condition is satisfied in step S20, the recreated learning model is made the final learning model. As described above, based on the final learning model, the proportions of cis, trans, vinyl, and styrene are predicted using the chemical shifts of the 13C -NMR spectrum of a newly synthesized styrene-butadiene rubber (step S22).
In the second example of the polymer raw material data analysis method, explanatory variables are set (step S34) to eliminate data with small correlation coefficients from the data used to train the learning model. Therefore, compared to the first example of the polymer raw material data analysis method, the number of data used to train the learning model can be reduced, and the learning time can be shortened. As a result, at least one of the structure and composition of the polymer raw material can be predicted with high prediction accuracy in a shorter time.
なお、高分子原材料データ解析方法の第２の例においては、上述のリファレンスを設定する工程（ステップＳ３０）と、一次元スペクトル情報の最大値と最小値を統一する工程（ステップＳ３２）と、説明変数の設定（ステップＳ３４）とのうち、説明変数の設定（ステップＳ３４）だけあってもよい。また、説明変数の設定（ステップＳ３４）がなく、上述のリファレンスを設定する工程（ステップＳ３０）と、一次元スペクトル情報の最大値と最小値を統一する工程（ステップＳ３２）とがある構成でもよい。 In the second example of the polymer raw material data analysis method, among the above-mentioned step of setting the reference (step S30), the step of unifying the maximum and minimum values of the one-dimensional spectral information (step S32), and the setting of the explanatory variables (step S34), only the setting of the explanatory variables (step S34) may be included. Alternatively, there may be no setting of the explanatory variables (step S34), and the above-mentioned step of setting the reference (step S30) and the step of unifying the maximum and minimum values of the one-dimensional spectral information (step S32) may be included.
［高分子原材料］
高分子原材料としては、特に限定されるものではないが、上述のように実測された一次元スペクトル情報がある必要がある。実測された一次元スペクトル情報としては、例えば、上述のように、核磁気共鳴装置を用いて測定されたＮＭＲスペクトル、ＧＣ（ガスクロマトグラ）の測定結果、およびＩＲ（赤外線吸収）スペクトルである。
高分子原材料としては、例えば、ジエン系ゴムである。ジエン系ゴムとしては、スチレンブタジエンゴムおよびブタジエンゴムのうち、少なくとも一方を含むことが好ましい。
[Polymer raw materials]
The polymer raw material is not particularly limited, but it is necessary to have one-dimensional spectrum information actually measured as described above. Examples of the one-dimensional spectrum information actually measured include an NMR spectrum measured using a nuclear magnetic resonance apparatus, a measurement result of a GC (gas chromatograph), and an IR (infrared absorption) spectrum, as described above.
The polymer raw material is, for example, a diene rubber. The diene rubber preferably contains at least one of a styrene-butadiene rubber and a butadiene rubber.
〔ジエン系ゴム〕
上記ジエン系ゴムの具体例としては、天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリロニトリル－ブタジエン共重合ゴム（ＮＢＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、ハロゲン化ブチルゴム（Ｂｒ－ＩＩＲ、Ｃｌ－ＩＩＲ）及びクロロプレンゴム（ＣＲ）等が挙げられる。
上記ジエン系ゴムは、本発明の効果がより優れる理由から、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）又はブタジエンゴム（ＢＲ）を含むのが好ましく、スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）及びブタジエンゴム（ＢＲ）を含むのがより好ましい。
[Diene rubber]
Specific examples of the diene rubber include natural rubber (NR), isoprene rubber (IR), butadiene rubber (BR), styrene butadiene rubber (SBR), acrylonitrile-butadiene copolymer rubber (NBR), butyl rubber (IIR), halogenated butyl rubber (Br-IIR, Cl-IIR), and chloroprene rubber (CR).
The diene rubber preferably contains styrene-butadiene rubber (SBR) or butadiene rubber (BR), and more preferably contains styrene-butadiene rubber (SBR) and butadiene rubber (BR), because the effects of the present invention are more excellent.
本発明は、基本的に以上のように構成されるものである。以上、本発明の高分子原材料データ解析装置および高分子原材料データ解析方法について詳細に説明したが、本発明は上述の実施形態に限定されず、本発明の主旨を逸脱しない範囲において、種々の改良または変更をしてもよいのはもちろんである。 The present invention is basically configured as described above. The polymer raw material data analysis device and polymer raw material data analysis method of the present invention have been described in detail above, but the present invention is not limited to the above-mentioned embodiment, and various improvements and modifications may be made without departing from the spirit of the present invention.
以下、本発明の高分子原材料データ解析方法の実施例について具体的に説明する。
本実施例では、以下に示す例１～７の学習モデルを作成し、作成した学習モデルを用いて、本発明の高分子原材料データ解析方法の効果について確認した。
高分子原材料に、１００種類のスチレンブタジエンゴムを用いた。一次元スペクトル情報には、１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルの化学シフトを用いた。一次元スペクトル情報の１３Ｃ－ＮＭＲスペクトルの化学シフトのデータ数は３２７６８である。このうち、相関係数が高い化学シフト領域のデータ数は９５５５である。上述の相関係数が高い化学シフト領域とは、１５～５０ｐｐｍと１１０～１４５ｐｐｍの合計７０ｐｐｍの領域のことである。
１００種類のスチレンブタジエンゴムのうち、８０％を学習モデルの教師ありデータとして用い、残りの２０％を検証データとして用いた。すなわち、１００種類のスチレンブタジエンゴムのうち、８０種類のスチレンブタジエンゴムの化学シフトのデータを教師ありデータとして用い、残りの２０種類のスチレンブタジエンゴムの化学シフトのデータを検証データとして用いた。
Hereinafter, examples of the polymer raw material data analysis method of the present invention will be specifically described.
In the present embodiment, learning models of Examples 1 to 7 shown below were created, and the effects of the polymer raw material data analysis method of the present invention were confirmed using the created learning models.
100 types of styrene-butadiene rubber were used as the polymer raw material. Chemical shifts of 13 C-NMR spectra were used as the one-dimensional spectral information. The number of chemical shift data of 13 C-NMR spectra in the one-dimensional spectral information is 32,768. Of these, the number of data in chemical shift regions with high correlation coefficients is 9,555. The above-mentioned chemical shift regions with high correlation coefficients refer to the regions of 15 to 50 ppm and 110 to 145 ppm, totaling 70 ppm.
Of the 100 types of styrene-butadiene rubber, 80% was used as supervised data for the learning model, and the remaining 20% was used as validation data. That is, of the 100 types of styrene-butadiene rubber, the chemical shift data of 80 types of styrene-butadiene rubber was used as supervised data, and the chemical shift data of the remaining 20 types of styrene-butadiene rubber was used as validation data.
（例１）
例１は、上述の高分子原材料、および一次元スペクトル情報（化学シフトのデータ数３２７６８）を用いて、上述のデータ解析方法の第１の例に基づき、学習モデルにニューラルネットワークを用いて、最終的な学習モデルを作成した。例１の学習モデルの予測精度は０．８であった。予測精度は、Ｒ２（決定係数）を用いて求めた値である。
(Example 1)
In Example 1, a final learning model was created using the above-mentioned polymer raw material and one-dimensional spectrum information (32,768 chemical shift data points) based on the first example of the above-mentioned data analysis method, using a neural network as the learning model. The prediction accuracy of the learning model in Example 1 was 0.8. The prediction accuracy was calculated using R2 (coefficient of determination).
（例２）
例２は、例１に比して、高い相関係数を有効化した点が異なる以外は、例１と同じとした。高い相関係数の有効化は、上述のデータ解析方法の第２の例の説明変数の設定（ステップＳ３４）を用いて実施した。例２の学習モデルの予測精度は０．８であった。
（例３）
例３は、例１に比して、上述のデータ解析方法の第２の例に基づき、学習モデルにニューラルネットワークを用いて、最終的な学習モデルを作成した点が異なり、それ以外は例１と同じとした。例３の学習モデルの予測精度は０．９９であった。
（例４）
例４は、例３に比して、学習モデルにランダムフォレストを用いた点が異なり、それ以外は例３と同じとした。例４の学習モデルの予測精度は０．９５であった。
(Example 2)
Example 2 was the same as Example 1, except that the high correlation coefficient was enabled compared to Example 1. The high correlation coefficient was enabled using the explanatory variable setting (step S34) of the second example of the data analysis method described above. The prediction accuracy of the learning model in Example 2 was 0.8.
(Example 3)
Example 3 differs from Example 1 in that a final learning model was created using a neural network as the learning model based on the second example of the data analysis method described above, and the rest was the same as Example 1. The prediction accuracy of the learning model in Example 3 was 0.99.
(Example 4)
Example 4 differs from Example 3 in that a random forest was used as the learning model, and the rest was the same as Example 3. The prediction accuracy of the learning model in Example 4 was 0.95.
（例５）
例５は、例１に比して、ＮＭＲスペクトルの化学シフトだけを正規化して、学習モデルにニューラルネットワークを用いて、最終的な学習モデルを作成した。例５の学習モデルの予測精度は０．７であった。
（例６）
例６は、例１に比して、ＮＭＲスペクトルの化学シフトにリファレンスを設定して、学習モデルにニューラルネットワークを用いて、最終的な学習モデルを作成した。例６の学習モデルの予測精度は０．５であった。
（例７）
例７は、例１に比して、ＮＭＲスペクトルの化学シフトの最大値と最小値を統一して、学習モデルにニューラルネットワークを用いて、最終的な学習モデルを作成した。例７の学習モデルの予測精度は０．５であった。
(Example 5)
In Example 5, compared to Example 1, only the chemical shifts of the NMR spectra were normalized, and a neural network was used as the learning model to create a final learning model. The prediction accuracy of the learning model in Example 5 was 0.7.
(Example 6)
In Example 6, a final learning model was created by setting a reference to the chemical shift of the NMR spectrum and using a neural network for the learning model, as compared to Example 1. The prediction accuracy of the learning model in Example 6 was 0.5.
(Example 7)
In Example 7, the maximum and minimum values of the chemical shifts in the NMR spectrum were unified, and a neural network was used as the learning model to create a final learning model, as compared to Example 1. The prediction accuracy of the learning model in Example 7 was 0.5.
表１に示すように、実施例に相当する例１～例４は、高い予測精度が得られた。例１～例４において、高い相関係数を有効化した例２～例４は、高い予測精度を維持した上で学習時間を短縮できた。例１～例４から、ランダムフォレストの方が、ニューラルネットワークよりも学習時間を短縮できた。
一方、比較例に該当する例５～例７は、予測精度が低かった。
例５は、ＮＭＲスペクトルの化学シフトだけを正規化して、ニューラルネットワークを用いて学習モデルを作成したものであり、予測精度が低かった。
例６は、ＮＭＲスペクトルの化学シフトにリファレンスセットを設定して、ニューラルネットワークを用いて学習モデルを作成したものであり、予測精度が低かった。
例７は、ＮＭＲスペクトルの化学シフトの最大値と最小値を統一して、ニューラルネットワークを用いて学習モデルを作成したものであり、予測精度が低かった。
As shown in Table 1, high prediction accuracy was obtained in Examples 1 to 4, which correspond to the embodiment. Among Examples 1 to 4, Examples 2 to 4, which enabled a high correlation coefficient, were able to shorten the learning time while maintaining high prediction accuracy. From Examples 1 to 4, it can be seen that the random forest was able to shorten the learning time more than the neural network.
On the other hand, in Examples 5 to 7, which are comparative examples, the prediction accuracy was low.
In Example 5, only the chemical shifts of the NMR spectra were normalized and a learning model was created using a neural network, and the prediction accuracy was low.
In Example 6, a reference set was set for the chemical shifts of the NMR spectrum, and a learning model was created using a neural network, but the prediction accuracy was low.
In Example 7, the maximum and minimum values of the chemical shifts in the NMR spectrum were unified and a learning model was created using a neural network, and the prediction accuracy was low.
１０ 高分子原材料データ解析装置（解析装置）
１２ 処理部
１４ 入力部
１６ 表示部
２０ 取得部
２１ 設定部
２２ 調整部
２３ 算出部
２４ 学習モデル作成部
２５ 演算部
２６ 判定部
２７ 表示制御部
２８ メモリ
２９ 制御部
３２ 学習モデル作成部
10 Polymer raw material data analysis device (analysis device)
12 Processing section 14 Input section 16 Display section 20 Acquisition section 21 Setting section 22 Adjustment section 23 Calculation section 24 Learning model creation section 25 Calculation section 26 Determination section 27 Display control section 28 Memory 29 Control section 32 Learning model creation section
Claims (12)
前記高分子原材料毎に、前記実測された一次元スペクトル情報のスペクトルのスペクトル強度又は化学シフトを正規化し、前記複数種類の高分子原材料について、それぞれ組成情報と、少なくとも１つの構造情報とを取得し、前記複数種類の高分子原材料のうち、１つの高分子原材料を基準として前記構造情報毎に正規化する調整部と、
複数の前記高分子原材料の正規化された前記一次元スペクトル情報と、複数の前記高分子原材料の正規化された前記構造情報とを用い相関分析により相関係数を求める算出部と、を有し、
前記相関係数の算出に用いた前記正規化された一次元スペクトル情報を説明変数とし、前記高分子原材料の前記組成情報および前記構造情報のうち、少なくとも１つを目的変数とした学習モデルを作成する学習モデル作成部と、
前記学習モデルを実行する演算部と、
前記演算部による前記学習モデルの結果を判定する判定部とを有し、
前記構造情報は、前記高分子原材料のミクロ構造であり、
前記学習モデル作成部は、前記判定部において所定の判定条件を満たすと判定されるまで、学習モデルを繰り返し作成し、
前記演算部は、前記判定条件を満たす学習モデルに基づいて、一次元スペクトル情報を用いて、高分子原材料の構造および組成のうち、少なくとも１つを予測する、高分子原材料データ解析装置。 An acquisition unit that acquires one-dimensional spectrum information actually measured for each of a plurality of types of polymer raw materials;
an adjustment unit that normalizes the spectral intensity or chemical shift of the spectrum of the one-dimensional spectrum information measured for each of the polymer raw materials , obtains composition information and at least one piece of structure information for each of the multiple types of polymer raw materials, and normalizes each piece of structure information based on one of the multiple types of polymer raw materials ;
A calculation unit that calculates a correlation coefficient by correlation analysis using the normalized one-dimensional spectral information of the plurality of polymer raw materials and the normalized structural information of the plurality of polymer raw materials,
a learning model creation unit that creates a learning model using the normalized one-dimensional spectral information used in calculating the correlation coefficient as an explanatory variable and at least one of the composition information and the structure information of the polymer raw material as a target variable;
A calculation unit that executes the learning model;
A determination unit that determines a result of the learning model by the calculation unit,
the structural information being the microstructure of the polymeric raw material;
The learning model creation unit repeatedly creates a learning model until the determination unit determines that a predetermined determination condition is satisfied,
The calculation unit predicts at least one of the structure and composition of the polymer raw material using one-dimensional spectral information based on a learning model that satisfies the judgment condition.
前記調整部は、一次元スペクトル情報の前記スペクトルの最大値と最小値とを統一する、請求項１に記載の高分子原材料データ解析装置。 a setting unit that sets a reference in accordance with an analysis condition at the time of the actual measurement of at least the one-dimensional spectrum information;
2. The polymer raw material data analyzing device according to claim 1, wherein the adjustment section unifies a maximum value and a minimum value of the one-dimensional spectrum information.
前記学習モデル作成部は、前記有効な前記相関係数の算出に用いた前記正規化された一次元スペクトル情報を説明変数とし、前記学習モデルを作成する、請求項１または２に記載の高分子原材料データ解析装置。 the calculation unit obtains a plurality of correlation coefficients by the correlation analysis, and among the plurality of correlation coefficients, validates the one-dimensional spectrum information having a predetermined value or more;
3. The polymer raw material data analysis device according to claim 1, wherein the learning model creation unit creates the learning model using the normalized one-dimensional spectral information used in calculating the effective correlation coefficient as an explanatory variable.
前記高分子原材料毎に、前記実測された一次元スペクトル情報のスペクトルのスペクトル強度又は化学シフトを正規化する工程と、
前記複数種類の高分子原材料について、それぞれ組成情報と、少なくとも１つの構造情報とを取得し、前記複数種類の高分子原材料のうち、１つの高分子原材料を基準として前記構造情報毎に正規化する工程と、
複数の前記高分子原材料の正規化された前記一次元スペクトル情報と、複数の前記高分子原材料の正規化された前記構造情報とを用い相関分析により相関係数を算出する工程と、
前記相関係数の算出に用いた前記正規化された一次元スペクトル情報を説明変数とし、前記高分子原材料の前記組成情報および前記構造情報のうち、少なくとも１つを目的変数とした学習モデルを作成する工程と、
前記学習モデルを実行し、前記学習モデルの結果が所定の判定条件を満たすと判定されるまで、学習モデルを繰り返し作成する工程と、
前記判定条件を満たす学習モデルに基づいて、一次元スペクトル情報を用いて、高分子原材料の構造および組成のうち、少なくとも１つを予測する工程と、を有し、前記構造情報は、前記高分子原材料のミクロ構造である、高分子原材料データ解析方法。 A step of acquiring one-dimensional spectral information actually measured for each of a plurality of types of polymer raw materials;
normalizing the spectral intensity or chemical shift of the spectrum of the measured one-dimensional spectral information for each of the polymer raw materials ;
A step of acquiring composition information and at least one piece of structure information for each of the plurality of types of polymer raw materials, and normalizing each piece of structure information based on one of the plurality of types of polymer raw materials ;
Calculating a correlation coefficient by correlation analysis using the normalized one-dimensional spectral information of the plurality of polymer raw materials and the normalized structural information of the plurality of polymer raw materials;
creating a learning model in which the normalized one-dimensional spectral information used in calculating the correlation coefficient is used as an explanatory variable, and at least one of the composition information and the structure information of the polymer raw material is used as a target variable;
Executing the learning model and repeatedly creating a learning model until it is determined that the result of the learning model satisfies a predetermined determination condition;
A method for analyzing polymer raw material data, comprising a step of predicting at least one of the structure and composition of the polymer raw material using one-dimensional spectral information based on a learning model that satisfies the judgment condition, wherein the structural information is the microstructure of the polymer raw material .
少なくとも前記一次元スペクトル情報の前記実測の際の分析条件に合わせてリファレンスを設定する工程と、
前記一次元スペクトル情報の前記スペクトルの最大値と最小値とを統一する工程とを有する、請求項７に記載の高分子原材料データ解析方法。 Between the step of acquiring actually measured one-dimensional spectral information and the step of normalizing the one-dimensional spectral information for each of the polymer raw materials,
setting a reference according to an analysis condition at the time of the actual measurement of at least the one-dimensional spectral information;
The polymer raw material data analysis method according to claim 7, further comprising a step of unifying a maximum value and a minimum value of the spectrum of the one-dimensional spectrum information.
前記複数の相関係数のうち、所定の値以上の前記一次元スペクトル情報を有効とする工程を有し、
前記学習モデルを作成する工程は、前記有効な前記相関係数の算出に用いた前記正規化された一次元スペクトル情報を説明変数とし、前記学習モデルを作成する工程である、請求項７または８に記載の高分子原材料データ解析方法。 The step of determining the correlation coefficient is a step of determining a plurality of correlation coefficients by the correlation analysis,
Among the plurality of correlation coefficients, one-dimensional spectral information having a predetermined value or more is valid,
The polymer raw material data analysis method according to claim 7 or 8, wherein the step of creating the learning model is a step of creating the learning model by using the normalized one-dimensional spectral information used in calculating the effective correlation coefficient as an explanatory variable.
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