JP7638688B2 - Gas separation and recovery device, gas separation and recovery method, and gas separation and recovery system - Google Patents
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Description
本発明は、ガス分離回収装置、ガス分離回収方法及びガス分離回収システムに関する。 The present invention relates to a gas separation and recovery device, a gas separation and recovery method, and a gas separation and recovery system.
半導体の製造プロセスには、成膜工程やエッチング工程といった様々な工程がある。これらの工程を実施する装置（以下、単に「処理装置」と称する）では、供給されるガスの大部分が未反応のままポンプを介して排出される。特に成膜工程では、処理装置に供給されるガスの１％程度しか薄膜形成に消費されず、残りの９９％以上が排気ガスとして排出される。 The semiconductor manufacturing process includes various steps, such as film formation and etching. In the equipment that performs these steps (hereafter simply referred to as "processing equipment"), the majority of the gas supplied is discharged via a pump without reacting. In particular, in the film formation process, only about 1% of the gas supplied to the processing equipment is consumed in forming the thin film, and the remaining 99% or more is discharged as exhaust gas.
近年、半導体の微細化・三次元化が進展するに伴い、貴重なガスをより大量に利用する処理が増えつつあり、経済的また持続可能な社会的観点から、有用なガス成分の回収が広く求められている。特に、タングステン薄膜の形成に用いられる六フッ化タングステン（ＷＦ６）は、近年著しく需要が伸びているが、利用効率がより低いため、この傾向が顕著である。 In recent years, with the progress of miniaturization and three-dimensionalization of semiconductors, the number of processes using a large amount of valuable gases is increasing, and from the economic and socially sustainable perspective, there is a wide demand for the recovery of useful gas components.In particular, the demand for tungsten hexafluoride (WF 6 ), which is used to form tungsten thin films, has increased significantly in recent years, but this trend is particularly noticeable because of its lower utilization efficiency.
ところで、半導体の製造プロセスでは、原料ガスを含む複数種のガスが処理装置の直前で混合された後に処理装置で利用され、処理装置内では、化学反応により所定の薄膜が形成されると同時に反応副生物が生成される。また、副生成物を含むガスを処理装置から排気ガスを排出するポンプには、バラストと呼ばれる窒素ガスが使用される場合がある。したがって、半導体の製造プロセスにおいて、処理装置からポンプを介して排出されるガス（以下、単に「排ガス」と称する）には、未反応の原料ガス、反応副生物のガス、及び窒素ガスといった、少なくとも３種以上の成分が含まれる。 In the semiconductor manufacturing process, multiple types of gases, including raw material gases, are mixed just before the processing equipment and then used in the processing equipment, where a specific thin film is formed by a chemical reaction while at the same time reaction by-products are generated. Nitrogen gas, known as ballast, may be used in the pump that exhausts the by-product-containing gas from the processing equipment. Therefore, in the semiconductor manufacturing process, the gas exhausted from the processing equipment via the pump (hereinafter simply referred to as "exhaust gas") contains at least three or more components, namely unreacted raw material gas, reaction by-product gas, and nitrogen gas.
このような排ガス中に含まれる有用なガス成分を再利用するためには、３種以上の成分を含む混合ガスから、目的の成分を分離（単離）する必要がある。例えば、目的の成分がキセノンやヘリウムのような希ガスであれば、非常に揮発性が高く、不活性であるために分離が容易である。特許文献１には、吸着技術を活用した希ガスの分離技術が開示されている。
In order to reuse the useful gas components contained in such exhaust gas, it is necessary to separate (isolate) the target component from a mixed gas containing three or more components. For example, if the target component is a rare gas such as xenon or helium, it is easy to separate because it is highly volatile and inert.
一方、目的の成分が六フッ化タングステンのように反応性が高いガスについても、排ガス中から未反応ガスを回収して再利用する方法が検討されている。特許文献２には、半導体の製造プロセスにおいて、処理装置の二次側において未反応の六フッ化タングステンを回収して再利用する技術が開示されている。
On the other hand, even for gases in which the target component is highly reactive, such as tungsten hexafluoride, methods are being considered for recovering and reusing unreacted gas from exhaust gas.
しかしながら、特許文献２に開示された技術は、半導体の製造プロセスにおいて、処理装置の二次側で未反応の六フッ化タングステンを回収するものの、排ガス中に含まれる副生成物については考慮されていない。すなわち、特許文献２に開示された技術では、六フッ化タングステンの純度が低いため、処理装置に供給して再利用することは困難であった。
However, the technology disclosed in
本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであって、沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスから、目的の成分の分離が可能なガス分離回収装置、ガス分離回収方法及びガス分離回収システムを提供することを課題とする。 The present invention has been made in consideration of the above problems, and aims to provide a gas separation and recovery device, a gas separation and recovery method, and a gas separation and recovery system that are capable of separating a target component from a mixed gas containing three or more components with different boiling points.
上記の課題を達成するために、本発明は以下の構成を採用する。
［１］ ガス利用設備から排ガスとして排出される、沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスから、目的の成分を分離する方法であって、
流路内の前記混合ガスを冷却して、前記成分のうち低沸点成分をガスとして分離し、それ以外の成分を前記流路内に凝縮する、第１分離工程と、
前記第１分離工程の後、冷却を停止し、前記流路内に凝縮した成分を気相と液相とに分離する、第２分離工程と、を含み、
前記第２分離工程が蒸留による分離工程であるガス分離回収方法。
［２］ 前記第２分離工程において、前記液相を加熱する、［１］に記載のガス分離回収方法。
［３］ 前記混合ガスに含まれるいずれか１種の成分を回収して貯留する、［１］又は［２］に記載のガス分離回収方法。
［４］ 回収した成分を前記ガス利用設備に供給する、［３］に記載のガス分離回収方法。
［５］ 前記第２分離工程において、前記気相として分離される成分が、六フッ化タングステン、六フッ化モリブデン、二塩化二酸化モリブデン、五塩化モリブデン、ジシラン、トリシラン、三塩化ホウ素、四塩化ケイ素、トリクロロシラン、ジクロロシラン、及びメチルトリクロロシランのいずれかである、［１］乃至［４］のいずれかに記載のガス分離回収方法。
［６］ 前記混合ガスが、窒素、六フッ化タングステン、及びフッ化水素を含み、
前記六フッ化タングステンを分離する、［１］乃至［５］のいずれかに記載のガス分離回収方法。
［７］ ［１］乃至［６］のいずれかに記載のガス分離回収方法に用いることを特徴とするガス分離回収装置であって、
冷却機構及び加熱機構を備えた熱交換部を備え、
前記熱交換部内の空間を前記冷却機構によって冷却することで前記第１分離工程を行い、
前記加熱機構によって前記熱交換部内の空間を加熱することで、前記熱交換部の液相を気化させて上昇させ、前記熱交換部の気相を再液化させて下降させて蒸留を行うことによって前記第２分離工程を行うガス分離回収装置。
［８］ 沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスを排ガスとして排出する、１以上のガス利用設備と、
前記排ガスに含まれる成分を無害化する除害装置と、
前記ガス利用設備と前記除害装置との間に位置する、１以上の排ガス経路と、
［７］に記載のガス分離回収装置と、を備え、
前記ガス分離回収装置が配設される前記排ガス経路を１以上有する、ガス分離回収システム。
In order to achieve the above object, the present invention employs the following configuration.
[1] A method for separating a target component from a mixed gas containing three or more components having different boiling points, which is discharged as an exhaust gas from a gas utilization facility, comprising the steps of:
a first separation step of cooling the mixed gas in the flow path to separate low-boiling point components from the components as gas and condensing the other components in the flow path;
A second separation step of stopping the cooling after the first separation step and separating the components condensed in the flow path into a gas phase and a liquid phase ,
The gas separation and recovery method , wherein the second separation step is a separation step by distillation .
[2] The gas separation and recovery method according to [1], wherein the liquid phase is heated in the second separation step.
[3] The gas separation and recovery method according to [1] or [2], further comprising recovering and storing any one of the components contained in the mixed gas.
[4] The gas separation and recovery method according to [3], wherein the recovered components are supplied to the gas utilization facility.
[5] The gas separation and recovery method according to any one of [1] to [4], wherein the component separated as the gas phase in the second separation step is any one of tungsten hexafluoride, molybdenum hexafluoride, molybdenum dioxide dichloride, molybdenum pentachloride, disilane, trisilane, boron trichloride, silicon tetrachloride, trichlorosilane, dichlorosilane, and methyltrichlorosilane.
[6] The mixed gas contains nitrogen, tungsten hexafluoride, and hydrogen fluoride,
The gas separation and recovery method according to any one of [1] to [5], wherein the tungsten hexafluoride is separated.
[7] A gas separation and recovery apparatus used in the gas separation and recovery method according to any one of [1] to [6] ,
A heat exchange unit having a cooling mechanism and a heating mechanism is provided,
The first separation step is performed by cooling the space within the heat exchange unit using the cooling mechanism.
A gas separation and recovery apparatus that performs the second separation process by heating the space within the heat exchange section using the heating mechanism, thereby vaporizing the liquid phase of the heat exchange section and causing it to rise, and re-liquefying the gas phase of the heat exchange section and causing it to descend, thereby performing distillation.
[8] One or more gas utilization facilities that discharge a mixed gas containing three or more components with different boiling points as an exhaust gas;
a detoxification device that renders components contained in the exhaust gas harmless;
One or more exhaust gas paths located between the gas utilization facility and the abatement device;
[7] and the gas separation and recovery apparatus according to the present invention;
A gas separation and recovery system having one or more exhaust gas paths in which the gas separation and recovery device is disposed.
本発明のガス分離回収装置、及びガス分離回収方法は、沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスから、目的の成分を分離できる。
本発明のガス分離回収システムは、沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスから、目的の成分を分離し、再利用できる。
The gas separation and recovery apparatus and the gas separation and recovery method of the present invention are capable of separating a target component from a mixed gas containing three or more components having different boiling points.
The gas separation and recovery system of the present invention is capable of separating and reusing a target component from a mixed gas containing three or more components with different boiling points.
以下、本発明について、添付の図面を参照し、実施形態を示して詳細に説明する。
なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。
DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings showing embodiments.
In addition, the drawings used in the following description may show characteristic parts in an enlarged scale for convenience in order to make the features easier to understand, and the dimensional ratios of each component may not necessarily be the same as the actual ones.
＜ガス分離回収装置＞
先ず、本発明を適用した一実施形態であるガス分離回収装置の構成について、説明する。
図１は、本発明の実施形態に係るガス分離回収装置を示す系統図である。図２は、本発明の実施形態に係るガス分離回収装置の主要部を示す系統図である。
図１に示すように、本実施形態のガス分離回収装置１は、沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスを排ガスとして排出するガス利用設備２００と、除害装置３００との間の排ガス経路Ｌ１００に位置する。すなわち、ガス分離回収装置１は、排ガス経路Ｌ１００において、ガス利用設備２００の二次側（後段）に位置する。
ガス分離回収装置１は、ガス利用設備２００の排ガス中から未使用（未反応）の成分を分離（単離）してガス利用設備２００に供給し、不要な成分を除害装置３００へ送る。
<Gas separation and recovery equipment>
First, the configuration of a gas separation and recovery apparatus according to one embodiment of the present invention will be described.
Fig. 1 is a system diagram showing a gas separation and recovery apparatus according to an embodiment of the present invention. Fig. 2 is a system diagram showing a main part of the gas separation and recovery apparatus according to an embodiment of the present invention.
As shown in Fig. 1, the gas separation and
The gas separation and
ガス利用設備２００は、沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスを排ガスとして排出するものであれば、特に限定されるものではなく、半導体の製造プロセスにおいて成膜工程やエッチング工程等を実施する装置（処理装置）が挙げられる。処理装置としては、Ｎｏｖｅｌｌｕｓ製「ＣＯＮＣＥＰＴ３」、Ｌａｍ Ｒｅｓｅａｒｃｈ社製「ＡＬＴＵＳ」、Ａｐｐｐｌｉｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ社製「Ｃｅｎｔｕｒａ」等が挙げられる。
The
除害装置３００は、排ガスに含まれる有害成分を無害化するものであれば、特に限定されない。除害装置としては、特開２００４－３３１３２号公報、特開２００５－３３４７５５号公報、特許４２１２７４６号公報等に記載の除害装置が挙げられる。
The
図２に示すように、本実施形態のガス分離回収装置１は、熱交換部２と、冷却機構３と、加熱機構４と、貯留部５と、減圧装置６と、熱交換部２に接続される経路Ｌ１～Ｌ４と、貯留部５に接続される経路Ｌ５，Ｌ６とを備えて概略構成される。
As shown in FIG. 2, the gas separation and
図１及び図２に示すように、ガス供給経路Ｌ１は、ガス利用設備２００とガス分離回収装置１との間に位置するガス配管であり、排ガス経路Ｌ１００の一部を構成する。すなわち、ガス供給経路Ｌ１は、沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスを熱交換部２に供給する。
As shown in Figures 1 and 2, the gas supply path L1 is a gas pipe located between the
ガス供給経路Ｌ１は分岐経路Ｌ１Ａ，Ｌ１Ｂに分岐する。分岐経路Ｌ１Ａ，Ｌ１Ｂには、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。 The gas supply path L1 branches into branch paths L1A and L1B. Each of the branch paths L1A and L1B is provided with an on-off valve, and the flow path can be switched by selecting the open or closed state of the on-off valve.
分岐経路Ｌ１Ａ，Ｌ１Ｂには、開閉弁の二次側に、圧力計８（８Ａ，８Ｂ）及び温度計９（９Ａ，９Ｂ）がそれぞれ設けられている。
圧力計８（８Ａ，８Ｂ）は、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間の圧力を示す。
温度計９（９Ａ，９Ｂ）は、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間の温度を示す。
A pressure gauge 8 (8A, 8B) and a thermometer 9 (9A, 9B) are provided on the secondary side of the on-off valve in each of the branch paths L1A and L1B.
The pressure gauges 8 (8A, 8B) indicate the pressure in the space inside the heat exchange section 2 (2A, 2B).
The thermometer 9 (9A, 9B) indicates the temperature of the space inside the heat exchange section 2 (2A, 2B).
熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）は、内側に１つ以上の空間を有する。熱交換部２の内側の空間は、ガス供給経路Ｌ１と連通する。具体的には、熱交換部２Ａは分岐経路Ｌ１Ａと、熱交換部２Ｂは分岐経路Ｌ１Ｂと、それぞれ接続される。
The heat exchanger 2 (2A, 2B) has one or more spaces inside. The space inside the
熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間は、混合ガス中に含まれる低沸点成分（大気圧における沸点が０℃未満のものをいう）以外の成分を凝縮するために用いる。したがって、当該空間は、少なくともガス供給経路Ｌ１（Ｌ１Ａ，Ｌ１Ｂ）よりも径が大きく、適切な容量を有することが好ましい。 The space inside the heat exchange section 2 (2A, 2B) is used to condense components other than low-boiling point components (those with a boiling point below 0°C at atmospheric pressure) contained in the mixed gas. Therefore, it is preferable that the space has a diameter at least larger than that of the gas supply path L1 (L1A, L1B) and an appropriate capacity.
また、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間は、凝縮した成分を蒸留（精留）によって分離（単離）するために用いる。したがって、熱交換部２内の空間は、上方寄りに気相が位置し、下方寄りに液相が位置するように、鉛直方向に適切な長さを有する形状とすることが好ましく、当該空間の長辺が鉛直方向となるように熱交換部２を配置することが好ましい。
The space inside the heat exchange section 2 (2A, 2B) is used to separate (isolate) the condensed components by distillation (rectification). Therefore, it is preferable that the space inside the
さらに、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間には、蒸留（精留）する際に気液接触を増進する機構が設けられることが好ましい。このような機構としては、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の内壁の表面に設けられる凹凸や、空間内に設置する充填材などが挙げられる。 Furthermore, it is preferable that a mechanism for enhancing gas-liquid contact during distillation (rectification) is provided in the space inside the heat exchange section 2 (2A, 2B). Examples of such a mechanism include unevenness provided on the surface of the inner wall of the heat exchange section 2 (2A, 2B) and a filler placed in the space.
熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）には、市販の熱交換器を適用できる。熱交換器としては、プレート式熱交換器、シェルアンドチューブ式熱交換器、ジャケット式熱交換器等が挙げられる。 A commercially available heat exchanger can be applied to the heat exchange section 2 (2A, 2B). Examples of heat exchangers include a plate type heat exchanger, a shell-and-tube type heat exchanger, and a jacket type heat exchanger.
ガス排出経路Ｌ２は、ガス分離回収装置１と除害装置３００との間に位置するガス配管であり、排ガス経路Ｌ１００の一部を構成する。すなわち、ガス排出経路Ｌ２は、ガス分離回収装置１から排出される不要な成分（排ガス）を除害装置３００に送る。
The gas exhaust path L2 is a gas pipe located between the gas separation and
ガス排出経路Ｌ２は、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の空間と連通する。ガス排出経路Ｌ２は分岐経路Ｌ２Ａ，Ｌ２Ｂに分岐する。具体的には、熱交換部２Ａは分岐経路Ｌ２Ａと、熱交換部２Ｂは分岐経路Ｌ２Ｂと、それぞれ接続される。
分岐経路Ｌ２Ａ，Ｌ２Ｂには、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The gas exhaust path L2 communicates with the space of the heat exchange unit 2 (2A, 2B). The gas exhaust path L2 branches into branch paths L2A and L2B. Specifically, the
An on-off valve is provided in each of the branch paths L2A and L2B, and the flow path can be switched by selecting an open state or a closed state of the on-off valve.
冷却機構３は、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間を冷却する。具体的には、ガス供給経路Ｌ１から熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間に混合ガスが供給されている場合、冷却機構３によって空間内の混合ガスが冷却される。
また、冷却機構３は、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間を冷却する。具体的には、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間に混合ガスから単離された成分が供給されている場合、冷却機構３によって空間内の成分が冷却される。
The
In addition, the
冷却機構３は、冷却源３０、冷媒供給経路Ｌ３１～Ｌ３４、冷却部（図示略）及び冷媒排出経路（図示略）を備える。
The
冷却源３０は、冷媒の供給源である。冷媒は、混合ガスに含まれる成分であって低沸点成分以外の成分を凝縮する温度まで冷却できるもの（すなわち、大気圧、－１２０℃において凝固しない流体）であれば特に限定されない。このような冷媒としては、－１２０℃から２０℃の温度に制御された窒素や、Ｊｕｌａｂｏ社製「ＴｈｅｒｍａｌＣ２」等が挙げられる。
The cooling
冷媒供給経路Ｌ３１～Ｌ３４は、冷却源３０からの冷媒を冷却部に供給するための配管であり、熱交換部２Ａ，２Ｂ、及び貯留部５Ａ，５Ｂに位置する冷却部とそれぞれ接続されている。また、冷媒供給経路Ｌ３１～Ｌ３４には、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The refrigerant supply paths L31 to L34 are pipes for supplying the refrigerant from the cooling
冷却部（図示略）は、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）および貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の近傍にそれぞれ位置し、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）および貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間をそれぞれ冷却する。
冷却部は、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）および貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間を冷却可能であれば、熱交換部２および貯留部５の外側（周囲）に位置してもよいし、熱交換部２および貯留部５の内側の空間内に位置してもよい。
The cooling sections (not shown) are located near the heat exchange sections 2 (2A, 2B) and the storage sections 5 (5A, 5B), respectively, and cool the inner spaces of the heat exchange sections 2 (2A, 2B) and the storage sections 5 (5A, 5B), respectively.
The cooling section may be located outside (around) the
冷媒排出経路（図示略）は、使用済み（熱交換済み）の冷媒を冷却部から排出する配管である。使用済みの冷媒は、回収して再度利用してもよい。 The refrigerant discharge path (not shown) is a pipe that discharges the used (heat-exchanged) refrigerant from the cooling section. The used refrigerant may be recovered and reused.
加熱機構４は、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間を加熱する。具体的には、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間に低沸点成分以外の成分が凝縮している場合、加熱機構４によって空間内の凝縮成分が加熱される。
また、加熱機構４は、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間を加熱する。具体的には、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間に混合ガスから単離された成分が供給されている場合、加熱機構４によって空間内の成分が加熱される。
The
Furthermore, the
加熱機構４は、加熱源４０、熱媒供給経路Ｌ４１～Ｌ４４、加熱部（図示略）及び熱媒排出経路（図示略）を備える。
The
加熱源４０は、熱媒の供給源である。熱媒は、熱交換部２の空間内に凝固した成分が気液分離する温度まで加熱できるものであれば特に限定されない。このような熱媒としては、２５℃から２００℃の温度に制御された窒素などの気体や、水、エチレングリコール、Ｊｕｌａｂｏ社製「ＴｈｅｒｍａｌＨＬ９０」などの液体が挙げられる。
The
熱媒供給経路Ｌ４１～Ｌ４４は、加熱源４０から熱媒を加熱部に供給するための配管であり、熱交換部２Ａ，２Ｂ、及び貯留部５Ａ，５Ｂに位置する加熱部とそれぞれ接続されている。また、熱媒供給経路Ｌ４１～Ｌ４４には、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The heat medium supply paths L41 to L44 are pipes for supplying the heat medium from the
加熱部（図示略）は、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）および貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の近傍にそれぞれ位置し、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）および貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間をそれぞれ加熱する。
加熱部は、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）および貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間を加熱可能であれば、熱交換部２および貯留部５の外側（周囲）に位置してもよいし、熱交換部２および貯留部５の内側の空間内に位置してもよい。
The heating sections (not shown) are located near the heat exchange sections 2 (2A, 2B) and the storage sections 5 (5A, 5B), respectively, and heat the inner spaces of the heat exchange sections 2 (2A, 2B) and the storage sections 5 (5A, 5B), respectively.
The heating section may be located outside (around) the
ところで、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間で固化させた成分は、液化した際に重力にしたがって熱交換部２内の下部に集まる。したがって、加熱部は熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の下方寄りに位置することが好ましい。これにより、熱交換部２内の液相部分を加熱して、気化させることができる。気化した成分は、熱交換部２内の上部で再液化するため、熱交換部２内で気液接触が促進され、精留と同様の効果が得られる。なお、熱交換部２が気液接触を増進する機構を有する場合、熱交換部２内で気液接触がさらに促進される。
When the components solidified in the space inside the heat exchange section 2 (2A, 2B) are liquefied, they gather in the lower part of the
熱媒排出経路（図示略）は、使用済み（熱交換済み）の熱媒を加熱部から排出する配管である。使用済みの熱媒は、回収して再度利用してもよい。 The heat transfer medium discharge path (not shown) is a pipe that discharges the used (heat exchanged) heat transfer medium from the heating section. The used heat transfer medium may be recovered and reused.
加熱機構４は、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）内の空間において、凝縮した成分の蒸留（精留）による分離を効果的に行う観点から、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の近傍に追加のヒータを備える構成であってもよい。
The
追加のヒータは、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）の下方寄りに配設することが好ましい。これにより、熱交換部２内の液相部分を加熱して、凝縮した成分の蒸留（精留）による分離を促進することができる。
追加のヒータとしては、特に限定されないが、電熱ヒータ、ＩＨ（電磁誘導加熱）、ランプヒータ（輻射加熱）等が挙げられる。
The additional heater is preferably disposed near the lower portion of the heat exchange section 2 (2A, 2B). This makes it possible to heat the liquid phase portion in the
The additional heater is not particularly limited, but examples thereof include an electric heater, an IH (electromagnetic induction heating), a lamp heater (radiation heating), and the like.
本実施形態のガス分離回収装置１は、冷却機構３及び加熱機構４のうち、冷却源３０及び加熱源４０を除いた構成のうち、一部または全部を共有する構成としてもよい。これにより、装置全体を小型化できる。
The gas separation and
移送経路Ｌ３は、熱交換部２Ａ内の空間で単離した成分を貯留部５（５Ａ，５Ｂ）に移送するための配管である。
また、移送経路Ｌ４は、熱交換部２Ｂ内の空間で単離した成分を貯留部５（５Ａ，５Ｂ）に移送するための配管である。
The transfer path L3 is a pipe for transferring the components isolated in the space within the
Further, the transfer path L4 is a pipe for transferring the components isolated in the space within the
移送経路Ｌ３の基端は、熱交換部２Ａと接続されている。移送経路Ｌ３の先端は、分岐経路Ｌ３Ａ，Ｌ３Ｂに分岐しており、分岐経路Ｌ３Ａが貯留部５Ａに、分岐経路Ｌ３Ｂが貯留部５Ｂにそれぞれ接続されている。分岐経路Ｌ３Ａ，Ｌ３Ｂには、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The base end of the transfer path L3 is connected to the
移送経路Ｌ４の基端は、熱交換部２Ｂと接続されている。移送経路Ｌ４の先端は、分岐経路Ｌ４Ａ，Ｌ４Ｂに分岐しており、分岐経路Ｌ４Ａが貯留部５Ａに、分岐経路Ｌ４Ｂが貯留部５Ｂにそれぞれ接続されている。分岐経路Ｌ４Ａ，Ｌ４Ｂには、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The base end of the transfer path L4 is connected to the
なお、本実施形態では、移送経路Ｌ３，Ｌ４の基端が熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）と直接接続されている態様を一例として説明したが、これに限定されない。移送経路Ｌ３、Ｌ４は、それぞれの先端が貯留部５（５Ａ，５Ｂ）と接続されていればよく、基端は熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）に接続されるガス経路と接続されていてもよい。すなわち、移送経路Ｌ３，Ｌ４は、ガス供給経路Ｌ１又はガス排出経路Ｌ２から分岐していてもよい。この場合であっても、移送経路Ｌ３，Ｌ４は、ガス供給経路Ｌ１又はガス排出経路Ｌ２を介して、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）内の空間で単離した成分を貯留部５（５Ａ，５Ｂ）に移送できる。 In this embodiment, the base ends of the transfer paths L3 and L4 are directly connected to the heat exchanger 2 (2A, 2B) as an example, but the present invention is not limited to this. The transfer paths L3 and L4 only need to have their respective tips connected to the storage section 5 (5A, 5B), and the base ends may be connected to a gas path connected to the heat exchanger 2 (2A, 2B). That is, the transfer paths L3 and L4 may branch off from the gas supply path L1 or the gas exhaust path L2. Even in this case, the transfer paths L3 and L4 can transfer the components isolated in the space within the heat exchanger 2 (2A, 2B) to the storage section 5 (5A, 5B) via the gas supply path L1 or the gas exhaust path L2.
貯留部５（５Ａ，５Ｂ）は、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）内の空間で単離した、混合ガスに含まれるいずれか１種の成分を貯留する。貯留部５Ａ，５Ｂの内側の空間は、移送経路Ｌ３，Ｌ４を介して、熱交換部２Ａ，２Ｂ内の空間とそれぞれ連通している。
The storage section 5 (5A, 5B) stores one of the components contained in the mixed gas that is isolated in the space within the heat exchange section 2 (2A, 2B). The inner space of the
排気経路Ｌ５は、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）内の空間で単離した成分を貯留部５（５Ａ，５Ｂ）に移送する前に、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）内の空間から吸引した気相部分を、ガス排出経路Ｌ２を介して排出するための配管である。 The exhaust path L5 is a pipe for discharging the gas phase portion sucked from the space in the heat exchange section 2 (2A, 2B) via the gas exhaust path L2 before the components isolated in the space in the heat exchange section 2 (2A, 2B) are transferred to the storage section 5 (5A, 5B).
排気経路Ｌ５の基端は、分岐経路Ｌ５Ａ，Ｌ５Ｂに分岐しており、分岐経路Ｌ５Ａが貯留部５Ａに、分岐経路Ｌ５Ｂが貯留部５Ｂにそれぞれ接続されている。排気経路Ｌ５の先端は、ガス排出経路Ｌ２と接続されている。分岐経路Ｌ５Ａ，Ｌ５Ｂには、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The base end of the exhaust path L5 branches into branch paths L5A and L5B, with branch path L5A connected to
減圧装置６は、排気経路Ｌ５に位置する。減圧装置６を運転することにより、排気経路Ｌ５（Ｌ５Ａ，Ｌ５Ｂ）、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）、移送経路Ｌ３，Ｌ４を介して、熱交換部２（２Ａ，２Ｂ）内の空間から気相部分を吸引して、ガス排出経路Ｌ２に排出できる。
減圧装置６は、特に限定されるものではなく、真空ポンプ、ベンチュリ管等を用いることができる。
The
The
返送経路Ｌ６は、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）内に貯留する成分をガス利用設備２００に供給（返送）するための配管である。
返送経路Ｌ６の基端は、分岐経路Ｌ６Ａ，Ｌ６Ｂに分岐しており、分岐経路Ｌ６Ａが貯留部５Ａに、分岐経路Ｌ６Ｂが貯留部５Ｂにそれぞれ接続されている。返送経路Ｌ６の先端は、ガス利用設備２００と接続されている。分岐経路Ｌ６Ａ，Ｌ６Ｂには、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The return path L6 is a pipe for supplying (returning) the components stored in the storage section 5 (5A, 5B) to the
The base end of the return path L6 branches into branch paths L6A and L6B, with the branch path L6A being connected to the
分岐経路Ｌ６Ａ，Ｌ６Ｂには、開閉弁の一次側に、圧力計１０（１０Ａ，１０Ｂ）及び温度計１１（１１Ａ，１１Ｂ）がそれぞれ設けられている。
圧力計１０（１０Ａ，１０Ｂ）は、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間の圧力を示す。
温度計１１（１１Ａ，１１Ｂ）は、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間の温度を示す。
A pressure gauge 10 (10A, 10B) and a thermometer 11 (11A, 11B) are provided on the primary side of the on-off valve in each of the branch paths L6A and L6B.
The pressure gauge 10 (10A, 10B) indicates the pressure in the space inside the storage section 5 (5A, 5B).
Thermometer 11 (11A, 11B) indicates the temperature of the space inside storage section 5 (5A, 5B).
本実施形態のガス分離回収装置１では、２つの熱交換部２Ａ，２Ｂ、２つの貯留部５Ａ，５Ｂ、及び分岐した各経路Ｌ１～Ｌ６を備えており、これらを適切なタイミングで切り替えることによって連続運転が可能となるように構成されている。
The gas separation and
（熱交換部）
次に、本実施形態のガス分離回収装置１を構成する熱交換部２として、プレート型熱交換器を適用する場合について、説明する。
図３は、本実施形態のガス分離回収装置１を構成するプレート型熱交換器２０の周辺部の構成を示す模式図である。また、図４は、プレート型熱交換器２０の構成を示す模式図である。
(Heat exchange section)
Next, a case where a plate type heat exchanger is applied as the
Fig. 3 is a schematic diagram showing the configuration of the peripheral part of the plate
図３に示すように、プレート型熱交換器２０には、端子２ａ～２ｄが設けられており、上方寄りの端子２ａにはガス供給経路Ｌ１が、下方寄りの端子２ｂにはガス排出経路Ｌ２が、それぞれ接続されている。
同様に、下方寄りの端子２ｃには冷却源３０と連通する供給経路Ｌ３０が、上方寄りの端子２ｄには加熱源４０と連通する供給経路Ｌ４０が、それぞれ接続されている。なお、供給経路Ｌ３０及び供給経路Ｌ４０は、いずれも冷媒と熱媒の供給経路として共有されている。
移送経路Ｌ３は、ガス供給経路Ｌ１から分岐し、移送経路Ｌ３には背圧弁１３が位置する。
貯留部５には、移送経路Ｌ３と返送経路Ｌ６とが接続されている。
排気経路Ｌ５は、返送経路Ｌ６から分岐し、排気経路Ｌ５には減圧装置６として真空ポンプが配置されている。
プレート型熱交換器２０の下方寄りには、加熱ヒータ７が配設されている。
As shown in FIG. 3, the plate-
Similarly, a supply path L30 communicating with the cooling
The transfer path L3 branches off from the gas supply path L1, and a
The
The exhaust path L5 branches off from the return path L6, and a vacuum pump serving as a
A
プレート型熱交換器２０は、図４（ａ）に示すように、２以上の熱交換プレート２１と２以上の熱交換プレート２２とを有し、熱交換プレート２１と熱交換プレート２２とが交互に重なった積層構造となっている。また、プレート型熱交換器２０は、熱交換プレート２１，２２の長軸が鉛直方向となるように配置されており、熱交換プレート２１と熱交換プレート２２との重なり方向が水平方向となっている。
As shown in FIG. 4(a), the plate-
熱交換プレート２１は、それぞれ内側に空間を有する。熱交換プレート２１の内側の空間には、混合ガスが供給される。すなわち、プレート型熱交換器２０は、混合ガスが供給される２以上の空間を有する。
熱交換プレート２１は、端子２ａ，２ｂとそれぞれ連通する。これにより、プレート型熱交換器２０では、端子２ａから供給された混合ガスが分岐して複数の熱交換プレート２１に供給された後、複数の熱交換プレート２１から再び合流して端子２ｂから排出される。
Each of the
The
熱交換プレート２２は、それぞれ内側に空間を有する。熱交換プレート２２の内側の空間には、冷却源３０からの冷媒または加熱源４０からの熱媒が供給される。すなわち、熱交換プレート２２は、冷却機構３の冷却部、及び加熱機構４の加熱部を構成する。
熱交換プレート２２は、それぞれ熱交換プレート２１の間に配置される。
熱交換プレート２２は、端子２ｃ，２ｄとそれぞれ連通する。
Each of the
The
The
なお、本発明の技術範囲は上記の実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。例えば、上記プレート型熱交換器２０では、熱交換プレート２１，２２の２種類を有し、熱交換プレート２２が冷却機構３の冷却部、及び加熱機構４の加熱部を兼ねる構成を一例として説明したが、これに限定されない。３種類の熱交換プレートを有し、冷却機構３の冷却部、及び加熱機構４の加熱部が独立した熱交換プレートを使用する構成であってもよい。
The technical scope of the present invention is not limited to the above embodiment, and various modifications can be made without departing from the spirit of the present invention. For example, the plate-
また、プレート型熱交換器２０では、混合ガス中に含まれる成分に応じて、各熱交換プレート２１，２２の枚数、サイズを適宜選択してもよい。これにより、混合ガス中に含まれる任意成分を適切に単離して回収できる（高い回収率が得られる）。
In addition, in the plate-
＜ガス分離回収方法＞
次に、本発明のガス分離回収方法について、図面を参照しながら説明する。
本発明のガス分離回収方法は、図１に示すように、ガス利用設備２００から排ガスとして排出される、沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスから、目的の成分を分離（単離）する方法である。
また、本発明のガス分離回収方法は、混合ガスに含まれるいずれか１種の成分を回収して貯留部５（５Ａ，５Ｂ）に貯留する。
さらに、本発明のガス分離回収方法は、回収した成分をガス利用設備２００に供給する。
<Gas separation and recovery method>
Next, the gas separation and recovery method of the present invention will be described with reference to the drawings.
The gas separation and recovery method of the present invention is a method for separating (isolating) a target component from a mixed gas containing three or more components with different boiling points, which is discharged as exhaust gas from a
Furthermore, in the gas separation and recovery method of the present invention, any one of the components contained in the mixed gas is recovered and stored in the storage section 5 (5A, 5B).
Furthermore, the gas separation and recovery method of the present invention supplies the recovered components to a
混合ガスは、沸点が異なる３種以上の成分を含む。
混合ガスは、低沸点成分を１種以上、低沸点成分以外の成分（凝縮成分）を２種以上含み、低沸点成分を１種、沸点が異なる凝縮成分を２種の、計３種の成分を含むものが好ましい。
The mixed gas contains three or more components with different boiling points.
The mixed gas preferably contains one or more low boiling point components and two or more components other than the low boiling point components (condensable components), and more preferably contains one low boiling point component and two condensable components having different boiling points, for a total of three components.
低沸点成分は、大気圧における沸点が０℃未満のものであればよく、－４０℃未満が好ましく、－１２０℃未満がより好ましい。
このような低沸点成分としては、キャリアガスとして一般的に用いられる成分が挙げられ、具体的には、窒素、水素、ヘリウム、アルゴン、二酸化炭素が挙げられる。
The low boiling point component may have a boiling point at atmospheric pressure of less than 0°C, preferably less than -40°C, and more preferably less than -120°C.
Such low boiling point components include components that are generally used as carrier gases, specifically, nitrogen, hydrogen, helium, argon, and carbon dioxide.
低沸点成分以外の成分（凝縮成分）は、大気圧における沸点が－７０～２００℃の範囲であればよく、－２０～９０℃の範囲が好ましく、０～８０℃の範囲がより好ましい。
また、２種の凝縮成分の沸点の差は、６０℃以上あればよく、１００℃以上が好ましく、１９０℃以上がより好ましい。
The components other than the low boiling point components (condensed components) may have a boiling point at atmospheric pressure in the range of -70 to 200°C, preferably in the range of -20 to 90°C, and more preferably in the range of 0 to 80°C.
The difference in boiling points between the two condensable components may be 60° C. or more, preferably 100° C. or more, and more preferably 190° C. or more.
このような凝縮成分としては、半導体の製造プロセスにおいて薄膜形成等に用いる原料ガスが挙げられ、具体的には、六フッ化タングステン、六フッ化モリブデン、二塩化二酸化モリブデン、五塩化モリブデン、ジシラン、トリシラン、三塩化ホウ素、四塩化ケイ素、トリクロロシラン、ジクロロシラン、メチルトリクロロシラン、が挙げられる。
また、凝縮成分としては、半導体の製造プロセスにおいて薄膜形成の際に生成する副生成物が挙げられ、具体的には、フッ化水素、塩化水素、四フッ化ケイ素が挙げられる。
Such condensed components include raw material gases used for forming thin films in the semiconductor manufacturing process, and specific examples thereof include tungsten hexafluoride, molybdenum hexafluoride, molybdenum dioxide dichloride, molybdenum pentachloride, disilane, trisilane, boron trichloride, silicon tetrachloride, trichlorosilane, dichlorosilane, and methyltrichlorosilane.
Condensed components include by-products generated during thin film formation in the semiconductor manufacturing process, and specific examples include hydrogen fluoride, hydrogen chloride, and silicon tetrafluoride.
本発明のガス分離回収方法は、流路内の混合ガスを冷却して、混合ガス中に含まれる成分のうち低沸点成分をガスとして分離し、それ以外の成分を流路内に凝縮する、第１分離工程と、第１分離工程の後、冷却を停止し、流路内に凝縮した成分を気相と液相とに分離する、第２分離工程と、を含む。 The gas separation and recovery method of the present invention includes a first separation step in which the mixed gas in the flow path is cooled to separate low-boiling point components contained in the mixed gas as gas and condense the other components in the flow path, and a second separation step in which, after the first separation step, the cooling is stopped and the components condensed in the flow path are separated into a gas phase and a liquid phase.
（第１分離工程）
第１分離工程では、流路内の混合ガスを冷却して、混合ガス中に含まれる成分のうち低沸点成分をガスとして分離し、それ以外の成分を流路内に凝縮する。
具体的には、図１に示すように、先ず、ガス供給経路Ｌ１から熱交換部２への混合ガスの供給を開始する。この際、冷却機構３を用いて、熱交換部２の内側の空間を混合ガス中に含まれる低沸点成分の沸点よりも高く、低沸点成分以外の成分の沸点よりも低い温度に冷却する。
これにより、熱交換部２の内側の空間に低沸点成分以外の成分が凝縮し、低沸点成分が熱交換部２から排出される。
(First separation step)
In the first separation step, the mixed gas in the flow path is cooled to separate low boiling point components from among the components contained in the mixed gas as gas, and the other components are condensed in the flow path.
1, first, the supply of the mixed gas from the gas supply path L1 to the
As a result, components other than the low boiling point component are condensed in the space inside the
ここで、低沸点成分が目的の成分である場合、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を閉塞状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を開放状態とする。これにより、熱交換部２から排出された低沸点成分は、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）を介して貯留部５へ移送され、貯留部５に回収される。
When the low boiling point component is the target component, the on-off valve of the gas exhaust path L2 is closed and the on-off valve of the transfer path L3 (or L4) is opened. As a result, the low boiling point component discharged from the
一方、低沸点成分が目的の成分でない場合、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を開放状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を閉塞状態とする。これにより、熱交換部２から排出された低沸点成分は、ガス排出経路Ｌ２を介して除害装置３００へ移送される。
On the other hand, if the low boiling point components are not the target components, the on-off valve of the gas exhaust path L2 is opened and the on-off valve of the transfer path L3 (or L4) is closed. As a result, the low boiling point components discharged from the
（第２分離工程）
第２分離工程では、第１分離工程の後、冷却を停止し、流路内に凝縮した成分を気相と液相とに分離する。
具体的には、先ず、ガス供給経路Ｌ１から熱交換部２への混合ガスの供給を停止する。次いで、冷却機構３による熱交換部２の冷却を停止する。
これにより、熱交換部２の内側の空間に凝縮した成分（凝縮成分）の一部が蒸発し、気相と液相とに分離する。
(Second separation step)
In the second separation step, after the first separation step, the cooling is stopped and the components condensed in the flow path are separated into a gas phase and a liquid phase.
Specifically, first, the supply of the mixed gas from the gas supply path L1 to the
As a result, a portion of the components condensed in the space inside the heat exchange section 2 (condensed components) evaporates and separates into a gas phase and a liquid phase.
ここで、熱交換部２内の下方寄りに位置する液相は、その一部が気化して熱交換部２内を上昇する上昇ガスとなる。一方、熱交換部２内の上方寄りに位置する気相は、その一部が再液化して熱交換部２内を下降する下降液となる。すなわち、熱交換部２内における気液接触により、凝縮成分中に含まれる成分のうち、より低沸点の成分が気相側に濃縮され、より高沸点の成分が液相側に濃縮される。
Here, part of the liquid phase located toward the bottom in the
第２分離工程では、加熱機構４を用いて、熱交換部２の内側の空間を加熱することが好ましく、熱交換部２の下方寄りの部分（すなわち、液相部分）を加熱することが好ましい。これにより、熱交換部２内における気液接触を促進し、気相側及び液相側に各成分を高濃度に濃縮できる。
In the second separation step, it is preferable to use the
ここで、気相側に濃縮された成分が目的の成分である場合、先ず、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を閉塞状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）及び排気経路Ｌ５の開閉弁を開放状態として減圧装置６を運転する。これにより、熱交換部２内の気相成分に残留する低沸点成分がガス排出経路Ｌ２を介して除害装置３００へ移送される。
次に、排気経路Ｌ５及び返送経路Ｌ６の開閉弁を閉塞状態とする。これにより、熱交換部２内の気相成分は、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）を介して貯留部５へ移送され、貯留部５に回収される。
また、冷却機構３を用いて貯留部５を冷却することで、分離（単離）した成分を貯留部５内で液体状態又は固体状態で保管できる。
When the component concentrated in the gas phase is the target component, the valve of the gas exhaust line L2 is closed and the valves of the transfer line L3 (or L4) and the exhaust line L5 are opened to operate the
Next, the on-off valves of the exhaust path L5 and the return path L6 are closed, whereby the gas phase components in the
Furthermore, by cooling the
一方、気相側に濃縮された成分が目的の成分でない場合、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を開放状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を閉塞状態とする。これにより、熱交換部２から排出された成分は、ガス排出経路Ｌ２を介して除害装置３００へ移送される。
On the other hand, if the component concentrated in the gas phase is not the target component, the on-off valve of the gas exhaust path L2 is opened and the on-off valve of the transfer path L3 (or L4) is closed. As a result, the component exhausted from the
液相側に濃縮された成分が目的の成分である場合、先ず、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を開放状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を閉塞状態として、熱交換部２内の気相成分を排出し、ガス排出経路Ｌ２を介して除害装置３００へ移送する。次いで、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を閉塞状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を開放状態とした後、加熱機構４を用いて液相を蒸発させる。これにより、熱交換部２内の液相成分は、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）を介して貯留部５へ移送され、貯留部５に回収される。
また、冷却機構３を用いて貯留部５を冷却することで、分離（単離）した成分を貯留部５内で液体状態又は固体状態で保管できる。
なお、熱交換部２の下方寄りに液相の抜き出し用の経路を有する場合、液体として貯留部５に移送してもよい。
When the component concentrated on the liquid phase side is the target component, first, the on-off valve of the gas exhaust line L2 is opened, and the on-off valve of the transfer line L3 (or L4) is closed, and the gas phase component in the
Furthermore, by cooling the
When a path for extracting the liquid phase is provided below the
一方、液相側に濃縮された成分が目的の成分でない場合、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を開放状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を閉塞状態とした後、加熱機構４を用いて液相を蒸発させ、ガス排出経路Ｌ２を介して除害装置３００へ移送してもよい。
また、熱交換部２の下方寄りに液相の抜き出し用の経路を有する場合、液体のまま熱交換部２から排出してもよい。
On the other hand, if the component concentrated in the liquid phase is not the target component, the on-off valve of the gas exhaust path L2 can be opened and the on-off valve of the transfer path L3 (or L4) can be closed, and the liquid phase can then be evaporated using the
In addition, when a path for withdrawing the liquid phase is provided near the lower side of the
（再供給工程）
再供給工程では、混合ガスから分離（単離）して貯留部５に貯留する成分を、ガス利用設備２００に返送する。
具体的には、先ず、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を閉塞状態とし、返送経路Ｌ６の開閉弁を開放状態とする。これにより、貯留部５に回収した成分は、返送経路Ｌ６を介してガス利用設備２００に供給される。
なお、回収した成分が貯留部５内で液体状態又は固体状態で保管されている場合、加熱機構４を用いて貯留部５を加熱することで、回収した成分を気体（ガス）としてガス利用設備２００に供給できる。
(Resupply process)
In the re-supply process, the components separated (isolated) from the mixed gas and stored in the
Specifically, first, the on-off valve of the transfer path L3 (or L4) is closed, and the on-off valve of the return path L6 is opened. As a result, the components collected in the
In addition, if the recovered components are stored in a liquid or solid state in the
なお、本実施形態のガス分離回収方法では、第２分離工程において、気相として分離される成分が、六フッ化タングステン、六フッ化モリブデン、二塩化二酸化モリブデン、五塩化モリブデン、ジシラン、トリシラン、三塩化ホウ素、四塩化ケイ素、トリクロロシラン、ジクロロシラン、及びメチルトリクロロシランのいずれかであることが好ましい。これらは、薄膜形成装置等のガス利用設備２００において原料として用いられる成分であり、混合ガス中から単離、精製が容易な気相側に濃縮することで、高濃度のガスとして回収して返送することができる。
In the gas separation and recovery method of this embodiment, the component separated as a gas phase in the second separation step is preferably any one of tungsten hexafluoride, molybdenum hexafluoride, molybdenum dioxide dichloride, molybdenum pentachloride, disilane, trisilane, boron trichloride, silicon tetrachloride, trichlorosilane, dichlorosilane, and methyltrichlorosilane. These are components used as raw materials in
（熱交換器を用いた方法）
次に、熱交換部２としてプレート型熱交換器２０を用いた際のガス分離回収方法について、図３及び図４を参照しながら説明する。
(Method using a heat exchanger)
Next, a gas separation and recovery method using a plate-
「第１分離工程」
図４（ａ）に示すように、熱交換プレート２２を冷却機構３の冷却部として用いる。
具体的には、端子２ｃを介して熱交換プレート２２に冷媒を供給する。供給された冷媒は、複数の熱交換プレート２２に分岐して供給された後、複数の熱交換プレート２２から再び合流して端子２ｄから排出される。
このとき、プレート型熱交換器２０では、混合ガスと冷媒との向流による熱交換が促進され、混合ガス中に含まれる低沸点成分が熱交換プレート２１から端子２ｂを介してガス排出経路Ｌ２に排出され、低沸点成分以外の成分が熱交換プレート２１内にそれぞれ凝縮する。
"First separation step"
As shown in FIG. 4( a ), a
Specifically, the refrigerant is supplied to the
At this time, in the plate-
「第２分離工程」
先ず、熱交換プレート２２への冷媒の供給を停止する。これにより、熱交換プレート２１内に凝縮した低沸点成分以外の成分（凝縮成分）は、その一部が蒸発する。図４（ｂ）に示すように、熱交換プレート２１の内側の空間には、上方寄りに気相２１Ａが、下方寄りに液相２１Ｂがそれぞれ位置する。
"Second separation process"
First, the supply of refrigerant to the
次に、熱交換プレート２１内に気相２１Ａと液相２１Ｂとが存在する状態で、熱交換プレート２２を加熱機構４の加熱部として用いる。
具体的には、端子２ｄを介して熱交換プレート２２に熱媒を供給する。供給された熱媒は、複数の熱交換プレート２２に分岐して供給された後、複数の熱交換プレート２２から再び合流して端子２ｃから排出される。
このとき、プレート型熱交換器２０では、熱交換プレート２１内が熱媒によって加熱され、液相２１Ｂが気化して熱交換プレート２１内を上昇し、気相２１Ａが再液化して熱交換プレート２１内を下降する。これにより、凝縮成分中に含まれる成分のうち、低沸点成分が気相２１Ａ側に濃縮され、高沸点成分が液相２１Ｂ側に濃縮される。
Next, in a state in which the
Specifically, the heat medium is supplied to the
At this time, in the plate-
第２分離工程では、さらに加熱ヒータ７を用いてもよい。図３に示すように、加熱ヒータ７は、プレート型熱交換器２０の下方寄りに配設されているため、熱交換プレート２１内の液相２１Ｂをより効果的に加熱できる。これにより、熱交換プレート２１内の凝縮成分の分離を促進できる。
In the second separation step, a
次に、図３に示すように、熱交換プレート２１内の気相２１Ａは、端子２ａから抜き出された後、ガス供給経路Ｌ１及び移送経路Ｌ３を介して貯留部５に貯留される。
一方、熱交換プレート２１内の液相２１Ｂは、端子２ｂから抜き出すことができる。
Next, as shown in FIG. 3, the
On the other hand, the
（連続供給方法）
次に、本発明を適用した一実施形態であるガス分離回収方法について、分離（単離）・回収した成分をガス利用設備へ連続して供給する場合を説明する。
図５～図７は、本実施形態のガス分離回収方法において、分離、回収、再供給を連続して行う運転する際のガス分離回収装置の状態を示す系統図である。なお、図５～図７中、白抜きの開閉弁は開放状態を示し、黒塗りの開閉弁は閉塞状態を示す。
以下、図１及び図５～図７に示すように、２つの熱交換部２Ａ，２Ｂ、及び２つの貯留部５Ａ，５Ｂを有するガス分離回収装置１を用い、窒素、六フッ化タングステン、及びフッ化水素を含む混合ガスから六フッ化タングステンを分離する場合を一例として説明する。
(Continuous supply method)
Next, a gas separation and recovery method according to one embodiment of the present invention will be described, in which separated (isolated) and recovered components are continuously supplied to a gas utilization facility.
5 to 7 are system diagrams showing the state of the gas separation and recovery apparatus when separation, recovery, and resupply are continuously performed in the gas separation and recovery method of this embodiment. In Fig. 5 to Fig. 7, the open valves indicate the open state, and the black valves indicate the closed state.
Hereinafter, as shown in FIG. 1 and FIG. 5 to FIG. 7, a gas separation and
ガス分離回収装置１を用いて、混合ガス中から六フッ化タングステンを分離（単離）して、ガス利用設備２００へ連続して供給するには、経路Ｌ１～Ｌ６、冷媒供給経路Ｌ３１～Ｌ３４、及び熱媒供給経路Ｌ４１～Ｌ４４に位置する開閉弁の開閉状態を制御し、各経路を選択することで、２つの熱交換部２Ａ，２Ｂ、及び２つの貯留部５Ａ，５Ｂを切り替えながら運転する。
なお、冷媒として－１２０℃の窒素ガスを、熱媒として３５℃の窒素ガスをそれぞれ用いる。
これにより、混合ガスに含まれる窒素は、低沸点成分として第１分離工程において熱交換部２から排出経路Ｌ２を介して除害装置３００へ送られる。
また、混合ガスに含まれる六フッ化タングステンは、第２分離工程において熱交換部２の気相側に濃縮され、移送経路Ｌ３（Ｌ４）を介して貯留部５に貯留される。
一方、混合ガスに含まれるフッ化水素は、第２分離工程において熱交換部２の液相側に濃縮され、いずれかの手段によって熱交換部２から排出される。
In order to separate (isolate) tungsten hexafluoride from a mixed gas using the gas separation and
Nitrogen gas at -120°C is used as the refrigerant, and nitrogen gas at 35°C is used as the heat medium.
As a result, the nitrogen contained in the mixed gas is sent as a low boiling point component from the
Furthermore, tungsten hexafluoride contained in the mixed gas is concentrated in the gas phase side of the
On the other hand, the hydrogen fluoride contained in the mixed gas is concentrated in the liquid phase side of the
「運転状態Ａ」
任意の時間におけるガス分離回収装置１の運転状態Ａでは、図５に示すように、ガス供給経路Ｌ１Ａ、ガス排出経路Ｌ２Ａ、移送経路Ｌ４Ａ、排気経路Ｌ５Ａ、移送経路Ｌ６Ｂに位置する開閉弁が開放状態であり、これらの経路が選択されている。また、冷媒供給経路Ｌ３１，Ｌ３３、及び熱媒供給経路Ｌ４２，Ｌ４３に位置する開閉弁が開放状態であり、これらの経路が選択されている。
これにより、ガス分離回収装置１の運転状態Ａでは、熱交換部２Ａにおいて第１分離工程が実施され、熱交換部２Ｂにおいて第２分離工程が実施されており、熱交換部２Ｂから貯留部５Ａへ六フッ化タングステンが移送されている間、貯留部５Ｂからガス利用設備２００へ六フッ化タングステンが供給されている（再供給工程）。
"Operating condition A"
In the operating state A of the gas separation and
As a result, in the operating state A of the gas separation and
運転状態Ａの開始から所要の時間が経過した際、熱交換部２Ａにおける第１分離工程、及び熱交換部２Ｂにおける第２分離工程の一方又は両方が終了する。これにより、ガス分離回収装置１において、運転状態Ａから運転状態Ｂへの移行（すなわち、熱交換部２Ａ，２Ｂの切り替え）を行う。
When a required time has elapsed since the start of operating state A, one or both of the first separation process in
ここで、熱交換部２Ａにおける第１分離工程の終点は、ガス供給経路Ｌ１Ａに位置する圧力計８Ａによって検知できる。具体的には、圧力計８Ａによって熱交換部２Ａ内の圧力値を計測し、熱交換部２Ａ内が凝縮成分によって閉塞することで圧力値が大きく上昇した地点を第１分離工程の終点とする。
The end point of the first separation process in the
一方、熱交換部２Ｂにおける第２分離工程の終点は、返送経路Ｌ６Ａに位置する圧力計１０Ａ又は温度計１１Ａによって検知できる。具体的には、圧力計１０Ａによって貯留部５Ａ内の圧力値を計測し、圧力値の下降が終了した地点を第２分離工程の終点とする。また、温度計１１Ａによって貯留部５Ａ内の温度を計測し、温度の低下が終了した地点を第２分離工程の終点とする。
Meanwhile, the end point of the second separation process in the
「運転状況Ｂ」
次に、ガス分離回収装置１の運転状態Ｂでは、図６に示すように、ガス供給経路Ｌ１Ｂ、ガス排出経路Ｌ２Ｂ、移送経路Ｌ３Ａ、排気経路Ｌ５Ａ、移送経路Ｌ６Ｂに位置する開閉弁が開放状態であり、これらの経路が選択されている。また、冷媒供給経路Ｌ３２，Ｌ３３、及び熱媒供給経路Ｌ４１，Ｌ４３に位置する開閉弁が開放状態であり、これらの経路が選択されている。
これにより、ガス分離回収装置１の運転状態Ｂでは、熱交換部２Ａにおいて第２分離工程が実施され、熱交換部２Ｂにおいて第１分離工程が実施されており、熱交換部２Ａから貯留部５Ａへ六フッ化タングステンが移送されている間、貯留部５Ｂからガス利用設備２００へ六フッ化タングステンが供給されている（再供給工程）。
"Driving situation B"
Next, in the operating state B of the gas separation and
As a result, in the operating state B of the gas separation and
運転状態Ｂの開始から所要の時間が経過した際、貯留部５Ａへの六フッ化タングステンの移送、及び貯留部５Ｂから六フッ化タングステンの供給（再供給工程）の一方又は両方が終了する。これにより、ガス分離回収装置１において、運転状態Ｂから運転状態Ｃへの移行（すなわち、貯留部５Ａ，５Ｂの切り替え）を行う。
When the required time has elapsed since the start of operating state B, one or both of the transfer of tungsten hexafluoride to
ここで、貯留部５Ａへの六フッ化タングステンの移送の終点は、返送経路Ｌ６Ａに位置する圧力計１０Ａ又は温度計１１Ａによって検知できる。具体的には、圧力計１０Ａによって貯留部５Ａ内の圧力値を計測し、圧力値が所定の圧力以上に到達した地点を終点とする。また、温度計１１Ａによって貯留部５Ａ内の温度を計測し、所定の速度異常で温度上昇が観測された地点を終点とする。
The end point of the transfer of tungsten hexafluoride to the
一方、貯留部５Ｂにおける再供給工程の終点は、返送経路Ｌ６Ｂに位置する圧力計１０Ｂ又は温度計１１Ｂによって検知できる。具体的には、圧力計１０Ｂによって貯留部５Ｂ内の圧力値を計測し、圧力値が所定の圧力以下に到達した地点を再供給工程の終点とする。また、温度計１１Ｂによって貯留部５Ｂ内の温度を計測し、所定の速度以上で温度低下が観測された地点を再供給工程の終点とする。
Meanwhile, the end point of the resupply process in the
「運転状況Ｃ」
次に、ガス分離回収装置１の運転状態Ｃでは、図７に示すように、ガス供給経路Ｌ１Ｂ、ガス排出経路Ｌ２Ｂ、移送経路Ｌ３Ｂ、排気経路Ｌ５Ｂ、移送経路Ｌ６Ａに位置する開閉弁が開放状態であり、これらの経路が選択されている。また、冷媒供給経路Ｌ３２，Ｌ３４、及び熱媒供給経路Ｌ４１，Ｌ４４に位置する開閉弁が開放状態であり、これらの経路が選択されている。
これにより、ガス分離回収装置１の運転状態Ｃでは、熱交換部２Ａにおいて第２分離工程が実施され、熱交換部２Ｂにおいて第１分離工程が実施されており、熱交換部２Ａから貯留部５Ｂへ六フッ化タングステンが移送されている間、貯留部５Ａからガス利用設備２００へ六フッ化タングステンが供給されている（再供給工程）。
"Driving situation C"
Next, in the operating state C of the gas separation and
As a result, in the operating state C of the gas separation and
運転状態Ｃの開始から所要の時間が経過した際、熱交換部２Ａにおける第２分離工程、及び熱交換部２Ｂにおける第１分離工程の一方又は両方が終了する。これにより、ガス分離回収装置１において、運転状態Ｃから運転状態Ａ’への移行（すなわち、熱交換部２Ａ，２Ｂの切り替え）を行う。
When a required time has elapsed since the start of operating state C, one or both of the second separation process in
以上説明したように、本実施形態のガス分離回収方法では、経路Ｌ１～Ｌ６、冷媒供給経路Ｌ３１～Ｌ３４、及び熱媒供給経路Ｌ４１～Ｌ４４に位置する開閉弁の開閉状態を選択し、２つの熱交換部２Ａ，２Ｂ、及び２つの貯留部５Ａ，５Ｂを切り替えながら運転することで、混合ガス中から六フッ化タングステンを分離（単離）して、ガス利用設備２００へ連続して供給できる。
As described above, in the gas separation and recovery method of this embodiment, by selecting the open/close states of the on-off valves located in paths L1 to L6, refrigerant supply paths L31 to L34, and heat medium supply paths L41 to L44 and switching between the two
＜ガス分離回収システム＞
次に、本発明を適用した一実施形態であるガス分離回収システムの構成について、説明する。図８は、本発明の実施形態に係るガス分離回収システムを示す系統図である。
図８に示すように、本実施形態のガス分離回収システム１００は、沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスを排ガスとして排出する、１以上のガス利用設備２００Ａ，２００Ｂ・・・２００Ｎと、排ガスに含まれる成分を無害化する除害装置３００と、ガス利用設備２００Ａ，２００Ｂ・・・２００Ｎと除害装置３００との間に位置する、１以上の排ガス経路Ｌ１００Ａ，Ｌ１００Ｂ・・・Ｌ１００Ｎと、ガス分離回収装置１Ａ，１Ｂ・・・１Ｎとを備えて概略構成される。
<Gas separation and recovery system>
Next, the configuration of a gas separation and recovery system according to an embodiment of the present invention will be described. Fig. 8 is a system diagram showing a gas separation and recovery system according to an embodiment of the present invention.
As shown in FIG. 8, the gas separation and
本実施形態のガス分離回収システムによれば、ガス利用設備２００と除害装置３００との間に位置し、ガス利用設備２００の二次側にガス分離回収装置１が配設された排ガス経路Ｌ１００を１系統以上備える構成であり、ガス分離回収装置１によってガス利用設備２００から排出された混合ガスから任意の成分を分離・回収してガス利用設備２００へ再供給することができるため、ガス利用設備２００でのガス使用量を低減できるとともに、除害装置３００での処理量を低減できる。
The gas separation and recovery system of this embodiment is configured to have one or more exhaust gas paths L100 located between the
以上説明したように、本実施形態のガス分離回収装置１及びガス分離回収方法によれば、沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスから、目的の成分を分離できる。
As described above, the gas separation and
また、本実施形態のガス分離回収装置１及びガス分離回収方法によれば、内側に空間を有する熱交換部２と、冷却機構３とを備え、冷却機構３によって熱交換部２Ａ内の空間を冷却することで、混合ガス中に含まれる低沸点成分とそれ以外の成分（凝縮成分）とを分離できる。さらに、加熱機構４を備え、加熱機構４によって熱交換部２Ａ内の凝縮成分を加熱することで、熱交換部２Ａ内の空間を蒸留塔として機能させることができるため、目的の成分を高い純度に濃縮できる。これにより、熱交換部２Ａ内の凝縮成分を精製する設備が不要となり、装置を小型化できる。
The gas separation and
さらに、本実施形態のガス分離回収装置１及びガス分離回収方法によれば、キャリアガス（窒素）、反応性の高い原料ガス（六フッ化タングステン）、及び副生成物等の高沸点不純物（フッ化水素）を含む混合ガスから反応性の高い原料ガス（六フッ化タングステン）を簡便に単離して回収し、ガス利用設備２００へ連続して再供給できる。
Furthermore, according to the gas separation and
本実施形態のガス分離回収システム１００によれば、沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスから、目的の成分を分離し、再利用できる。
また、本実施形態のガス分離回収システム１００によれば、ガス分離回収装置１が小型であり、ガス利用設備２００の直後（二次側）に設置できるため、混合ガス中に含まれる反応性の高いガスであっても連続して回収し、ガス利用設備２００へ再供給できる。
さらに、本実施形態のガス分離回収システム１００によれば、ガス利用設備２００でのガスの使用量を低減できるため、除害装置３００の負荷を低減できる。
According to the gas separation and
In addition, according to the gas separation and
Furthermore, according to the gas separation and
以上、実施形態を示して本発明のガス分離回収装置１及びガス分離回収方法を説明したが、本発明はこれらの実施形態に限定されるものではない。上記実施形態における各構成及びそれらの組み合わせ等は一例であり、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で、構成の付加、省略、置換、およびその他の変更が可能である。
The gas separation and
上述した実施形態のガス分離回収装置１では、熱交換部２として市販のプレート型熱交換器２０を適用する場合について説明したが、これに限定されない。
熱交換部２として、市販のシェルアンドチューブ式熱交換器を適用してもよい。
図９は、熱交換部２として用いるシェルアンドチューブ式熱交換器２０’の周辺部の構成を示す模式図である。
In the gas separation and
A commercially available shell-and-tube heat exchanger may be used as the
FIG. 9 is a schematic diagram showing the configuration of the peripheral part of a shell-and-
図９に示すように、シェルアンドチューブ式熱交換器２０’は、混合ガスが供給される縦型容器の内側に、冷媒及び熱媒が供給されるらせん状の配管が配設される構成となっている。
縦型容器には、側壁の上方寄りにガス供給経路Ｌ１が、対向する側壁の上方寄りにガス排出経路Ｌ２が、それぞれ接続されている。また、縦型容器の内側の空間には、気液接触を増進する機構として充填材１２が配設されている。さらに、縦型容器の下方には、縦型容器内の下方に貯留される液相を排出するための排液経路Ｌ７が接続されている。
らせん状の配管には、一方の端部が冷却源３０及び加熱源４０接続されており、他方の端部が冷媒及び熱媒の排出口となっている。なお、らせん状の配管は、冷媒と熱媒の供給経路として共有されている。
移送経路Ｌ３は、ガス排出経路Ｌ２から分岐し、移送経路Ｌ３には背圧弁１３が位置する。
貯留部５には、移送経路Ｌ３と返送経路Ｌ６とが接続されている。
排気経路Ｌ５は、返送経路Ｌ６から分岐し、排気経路Ｌ５には減圧装置６として真空ポンプが配置されている。
縦型容器の側壁の下方寄りには、加熱ヒータ７が配設されている。
As shown in FIG. 9, a shell-and-tube heat exchanger 20' has a configuration in which a spiral pipe through which a refrigerant and a heat medium are supplied is disposed inside a vertical container to which a mixed gas is supplied.
A gas supply path L1 is connected to the upper side of the side wall of the vertical container, and a gas discharge path L2 is connected to the upper side of the opposing side wall. A
One end of the spiral piping is connected to the
The transfer path L3 branches off from the gas exhaust path L2, and a
The
The exhaust path L5 branches off from the return path L6, and a vacuum pump serving as a
A
なお、図９には、熱交換部２として用いるシェルアンドチューブ式熱交換器２０’において、縦型容器の内側に混合ガスが供給され、らせん状の配管に冷媒及び熱媒が供給される構成を一例として説明したが、これに限定されない。図１０に示すように、シェルアンドチューブ式熱交換器２０’において、縦型容器の内側に冷媒及び熱媒が供給され、らせん状の配管に混合ガスが供給される構成であってもよい。
Note that FIG. 9 illustrates an example of a configuration in which a mixed gas is supplied to the inside of a vertical container in a shell-and-tube heat exchanger 20' used as the
図１０に示すシェルアンドチューブ式熱交換器２０’において、第１分離工程では、縦型容器の内側に冷媒が供給されており、ガス供給経路Ｌ１かららせん状の配管に混合ガスを供給する。これにより、らせん状の配管内に低沸点成分以外の成分が凝縮し、らせん状の配管からガス排出経路Ｌ２へ低沸点成分が排出される（図１０（ａ）を参照）。
また、第２分離工程では、ガス供給経路Ｌ１かららせん状の配管への混合ガスの供給を停止し、縦型容器の内側への冷媒の供給を停止する。これにより、らせん状の配管内に凝縮した成分（凝縮成分）の一部が蒸発し、気相成分（図中は、六フッ化タングステン）が移送経路Ｌ３に排出される。この際、縦型容器の内側に熱媒を供給することで、らせん状の配管内における気液接触が促進され、気相側及び液相側に各成分が高濃度に濃縮される（図１０（ｂ）を参照）。
In the shell-and-tube heat exchanger 20' shown in Fig. 10, in the first separation step, a refrigerant is supplied to the inside of the vertical vessel, and a mixed gas is supplied from a gas supply path L1 to a spiral pipe. As a result, components other than the low boiling point components are condensed in the spiral pipe, and the low boiling point components are discharged from the spiral pipe to a gas discharge path L2 (see Fig. 10(a)).
In the second separation step, the supply of the mixed gas from the gas supply path L1 to the spiral pipe is stopped, and the supply of the refrigerant to the inside of the vertical container is stopped. As a result, some of the components condensed in the spiral pipe (condensed components) evaporate, and the gas phase components (tungsten hexafluoride in the figure) are discharged to the transfer path L3. At this time, by supplying a heat transfer medium to the inside of the vertical container, gas-liquid contact in the spiral pipe is promoted, and each component is highly concentrated on the gas phase side and the liquid phase side (see FIG. 10(b)).
また、上述した実施形態のガス分離回収装置１では、熱交換部２及び貯留部５をいずれも２つずつ備える構成を一例として説明したが、これに限定されない。熱交換部２及び貯留部５は、いずれか一方又は両方が１つである構成であってもよいし、いずれか一方又は両方が３つ以上含む構成であってもよい。
In addition, in the gas separation and
また、上述した実施形態のガス分離回収装置１では、熱交換部２及び貯留部５の圧力計及び温度計は、熱交換部２及び貯留部５の一次側に接続された経路に設ける構成を一例として説明が、これに限定されない。圧力計及び温度計は、熱交換部２及び貯留部５の二次側に接続された経路に設ける構成であってもよいし、一次側及び二次側の両方に設ける構成であってもよい。
In addition, in the gas separation and
以下、検証試験によって本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されない。 The present invention will be explained in detail below using verification tests, but the present invention is not limited to these.
＜検証試験１＞
熱交換部として図３及び図４に示すプレート型熱交換器２０を用いて、混合ガス中に含まれる成分の単離を行った。
（熱交換器）
試験用に用いたプレート型熱交換器は、熱交換プレート１０枚からなり、各プレート（チャネル）の流路は、幅４２ｍｍ、高さ平均２ｍｍ、長さ１７２ｍｍとした。また、混合ガスが流れる熱交換プレートと冷媒が流れる熱交換プレートとが交互に重なっている構造とした。
（混合ガス）
混合ガスの組成は、六フッ化タングステン（ＷＦ６）が１体積％であり、窒素が９９体積％とした。
また、プレート型熱交換器２０への混合ガスの供給量は、１６ｓｌｐｍの流量とした。
（冷媒）
冷媒は、冷窒素を－８０～－１１５℃に冷却したものを用いた。
（試験方法）
熱交換部に供給する冷媒の温度を変えて、混合ガス中から六フッ化タングステンを単離して回収した。各冷媒温度における、熱交換部内に捕集された１回あたりの六フッ化タングステン量（捕集量）、および供給した六フッ化タングステンの総量に対する捕集された六フッ化タングステン量の比率（捕集率）を、以下の表１に示す。
<
The components contained in the mixed gas were isolated using the plate-
(Heat exchanger)
The plate-type heat exchanger used for the test consisted of 10 heat exchange plates, and the flow passage of each plate (channel) was 42 mm wide, 2 mm high on average, and 172 mm long. The heat exchange plates through which the mixed gas flows and the heat exchange plates through which the refrigerant flows were alternately stacked.
(mixed gas)
The mixed gas had a composition of 1 volume % tungsten hexafluoride (WF 6 ) and 99 volume % nitrogen.
The amount of the mixed gas supplied to the
(Refrigerant)
The coolant used was cold nitrogen cooled to -80 to -115°C.
(Test Method)
The temperature of the coolant supplied to the heat exchanger was changed to isolate and recover tungsten hexafluoride from the mixed gas. The amount of tungsten hexafluoride collected in the heat exchanger per run (collection amount) and the ratio of the amount of tungsten hexafluoride collected to the total amount of tungsten hexafluoride supplied (collection rate) at each coolant temperature are shown in Table 1 below.
表１に示すように、熱交換部としてプレート型熱交換器を用いた場合、より低温の冷媒を用いることで、１回あたりの捕集量が増加し、捕集率も向上することを確認した。 As shown in Table 1, when a plate-type heat exchanger is used as the heat exchange section, it was confirmed that the amount of collected water per cycle increases and the collection rate improves by using a lower temperature refrigerant.
＜検証試験２＞
熱交換部として図１０に示すシェルアンドチューブ式熱交換器２０’を用いて、混合ガス中に含まれる成分の単離を行った。
（熱交換器）
試験用に用いたシェルアンドチューブ式熱交換器は、冷媒が流れる流路の内側に混合ガスが流れる配管を設ける構造とした。混合ガスが流れる配管は、内径３．１５ｍｍ、長さ３ｍのチューブ状の構造とした。
（混合ガス）
混合ガスの組成は、六フッ化タングステン（ＷＦ６）が１体積％であり、窒素が９９体積％とした。
また、シェルアンドチューブ式熱交換器２０’への混合ガスの供給量は、１６ｓｌｐｍの流量とした。
（冷媒）
冷媒は、エチレングリコールを－６０～－１００℃に冷却したものを用いた。
（試験方法）
熱交換部に供給する冷媒の温度を変えて、混合ガス中から六フッ化タングステンを単離して回収した。各冷媒温度における、熱交換部内に捕集された１回あたりの六フッ化タングステン量（捕集量）、および供給した六フッ化タングステンの総量に対する捕集された六フッ化タングステン量の比率（捕集率）を、以下の表２に示す。
<
The components contained in the mixed gas were separated using a shell-and-tube heat exchanger 20' shown in FIG. 10 as the heat exchange section.
(Heat exchanger)
The shell-and-tube heat exchanger used for the test had a structure in which a piping through which the mixed gas flows was provided inside a flow path through which the refrigerant flows. The piping through which the mixed gas flows had a tubular structure with an inner diameter of 3.15 mm and a length of 3 m.
(mixed gas)
The mixed gas had a composition of 1 volume % tungsten hexafluoride (WF 6 ) and 99 volume % nitrogen.
The amount of the mixed gas supplied to the shell-and-tube heat exchanger 20' was set to a flow rate of 16 slpm.
(Refrigerant)
The refrigerant used was ethylene glycol cooled to -60 to -100°C.
(Test Method)
The temperature of the coolant supplied to the heat exchanger was changed to isolate and recover tungsten hexafluoride from the mixed gas. The amount of tungsten hexafluoride collected in the heat exchanger per cycle (collection amount) and the ratio of the amount of tungsten hexafluoride collected to the total amount of tungsten hexafluoride supplied (collection rate) at each coolant temperature are shown in Table 2 below.
表２に示すように、熱交換部としてシェルアンドチューブ式熱交換器を用いた場合、より低温の冷媒を用いることで、１回あたりの捕集量が減少し、捕集率も向上することを確認した。 As shown in Table 2, when a shell-and-tube heat exchanger is used as the heat exchanger, it has been confirmed that the amount of collected water per cycle is reduced and the collection rate is improved by using a lower temperature refrigerant.
＜検証試験３＞
熱交換部として図３及び図４に示すプレート型熱交換器２０、および図９に示すシェルアンドチューブ式熱交換器２０’を用いて、混合ガス中に含まれる成分の単離を行ない、熱交換部における気液接触の促進の効果について検証した。
<
The plate-
（プレート型熱交換器）
試験用に用いたプレート型熱交換器は、検証試験１と同じものとした。
熱交換プレートの内側に凹凸を設けない場合（気液接触促進：なし）と、凹凸を設ける場合（気液接触促進：有り）とで、以下の試験を実施した。
（シェルアンドチューブ式熱交換器）
試験用に用いたシェルアンドチューブ式熱交換器は、直径１００ｍｍ、高さ４３０ｍｍの円筒管の中に、直径６．２ｍｍ、長さ４０００ｍｍの配管を巻いて、直径７０ｍｍ、高さ２００ｍｍのコイル状にしたものを内部に有する構造とした。
シェルアンドチューブ式熱交換器は、コイル管の内側に冷媒が流れ、円筒管の内側（コイル管の外側）を混合ガスが流れる構造とした。
シェルアンドチューブ式熱交換器の円筒管の下部を単なる空洞とした場合（気液接触促進：なし）と、円筒管の下部に充填剤を導入した場合（気液接触促進：有り）で、以下の試験を実施した。
（混合ガス）
混合ガスの組成は、六フッ化タングステン（ＷＦ６）が１体積％であり、フッ化水素が１体積％であり、窒素が９８体積％とした。
また、プレート型熱交換器２０およびシェルアンドチューブ式熱交換器２０’への混合ガスの供給量は、１６ｓｌｐｍの流量とした。
（冷媒）
冷媒は、冷窒素を－１００℃に冷却したものを用いた。
（加熱方法）
加熱方法は、電熱または３５℃に加熱した窒素を用いた。
電熱線を用いた加熱では、熱交換器の全体を加熱した場合（全体加熱）と、熱交換器の下部のみを加熱した場合（一部加熱）で、以下の試験を実施した。
(Plate type heat exchanger)
The plate-type heat exchanger used for the test was the same as that used in the
The following tests were carried out for a case where the inner surface of the heat exchange plate was not uneven (no gas-liquid contact promotion), and for a case where the inner surface was uneven (gas-liquid contact promotion).
(Shell and tube heat exchanger)
The shell-and-tube heat exchanger used for the test had a structure in which a cylindrical tube with a diameter of 100 mm and a height of 430 mm was wound with a pipe with a diameter of 6.2 mm and a length of 4,000 mm to form a coil with a diameter of 70 mm and a height of 200 mm.
The shell-and-tube heat exchanger has a structure in which the refrigerant flows inside the coil tube and the mixed gas flows inside the cylindrical tube (outside the coil tube).
The following tests were conducted for a shell-and-tube heat exchanger in which the lower part of the cylindrical tube was simply left hollow (no gas-liquid contact promotion), and in which a filler was introduced into the lower part of the cylindrical tube (with gas-liquid contact promotion).
(mixed gas)
The composition of the mixed gas was 1 volume % tungsten hexafluoride (WF 6 ), 1 volume % hydrogen fluoride, and 98 volume % nitrogen.
The amount of the mixed gas supplied to the
(Refrigerant)
The coolant used was cold nitrogen cooled to -100°C.
(Heating method)
The heating method was electric heating or nitrogen heated to 35°C.
When using an electric heating wire for heating, the following tests were carried out in two cases: when the entire heat exchanger was heated (full heating) and when only the lower part of the heat exchanger was heated (partial heating).
（試験方法）
以下の表３に示すように、熱交換器、気液接触促進の有無、及び加熱方法を組み合わせた熱交換部を用い、混合ガス中から六フッ化タングステンを単離して回収した。回収した六フッ化タングステンの純度を、以下の表３に示す。
(Test Method)
Tungsten hexafluoride was isolated and recovered from the mixed gas using a heat exchanger, a heat exchange section with or without gas-liquid contact promotion, and a heating method combined as shown in Table 3. The purity of the recovered tungsten hexafluoride is shown in Table 3.
表３に示すように、熱交換部における気液接触を促進することで、高純度の六フッ化タングステン（ＷＦ６）ガスが得られることを確認できた。 As shown in Table 3, it was confirmed that high-purity tungsten hexafluoride (WF 6 ) gas can be obtained by promoting gas-liquid contact in the heat exchange section.
＜検証試験４＞
熱交換部として図９に示すシェルアンドチューブ式熱交換器２０’を用いて、種々の混合ガス中に含まれる任意の成分の単離を行った。
<
Using a shell-and-tube heat exchanger 20' shown in FIG. 9 as the heat exchange section, arbitrary components contained in various mixed gases were isolated.
（熱交換器）
試験用に用いたシェルアンドチューブ式熱交換器は、検証試験３において、円筒管の下部に充填剤を導入したものを用いた。
（混合ガス）
混合ガスの組成は、以下の表４に示すように、回収対象ガスが１体積％であり、それ以外の成分（他の成分）が９９体積％とした。
また、熱交換器２０’への混合ガスの供給量は、１６ｓｌｐｍの流量とした。
（冷媒）
冷媒は、冷窒素を－１００～－３０℃に冷却したもの、または常温（２５℃）の窒素を用いた。
（加熱方法）
電熱を用い、熱交換器の下部のみを表４に記載の温度（加熱温度）にそれぞれ加熱した。
(Heat exchanger)
The shell-and-tube heat exchanger used for the test was the same as that used in
(mixed gas)
As shown in Table 4 below, the composition of the mixed gas was 1 volume % of the gas to be recovered and 99 volume % of other components.
The amount of the mixed gas supplied to the heat exchanger 20' was set to a flow rate of 16 slpm.
(Refrigerant)
The coolant used was either cold nitrogen cooled to -100 to -30°C or nitrogen at room temperature (25°C).
(Heating method)
Using electric heat, only the lower part of the heat exchanger was heated to the temperature (heating temperature) shown in Table 4.
（試験方法）
以下の表４に示すように、冷媒温度および加熱温度を組み合わせた熱交換部を用い、混合ガス中から回収対象ガスを単離して回収した。熱交換部に供給した混合ガスの供給量に対する回収対象ガスの回収率、及び回収対象ガスの純度を、以下の表４に示す。
(Test Method)
The target gas was isolated and recovered from the mixed gas using a heat exchanger with a combination of refrigerant temperature and heating temperature as shown in Table 4. The recovery rate of the target gas relative to the amount of the mixed gas supplied to the heat exchanger and the purity of the target gas are shown in Table 4.
表４に示すように、種々の混合ガス中に含まれる任意の成分を単離して回収する場合であっても、本発明のガス分離回収装置、及びガス分離回収方法が有用であることを確認できた。 As shown in Table 4, it was confirmed that the gas separation and recovery device and gas separation and recovery method of the present invention are useful even when isolating and recovering any component contained in various mixed gases.
１・・・ガス分離回収装置
２，２Ａ，２Ｂ・・・熱交換部
３・・・冷却機構
４・・・加熱機構
５，５Ａ，５Ｂ・・・貯留部
６・・・減圧装置
７・・・加熱ヒータ
８，８Ａ，８Ｂ・・・圧力計
９，９Ａ，９Ｂ・・・温度計
１０，１０Ａ，１０Ｂ・・・圧力計
１１，１１Ａ，１１Ｂ・・・温度計
１２・・・充填材
１３・・・背圧弁
２０・・・プレート型熱交換器
２０’・・・シェルアンドチューブ式熱交換器
２１，２２・・・熱交換プレート
２１Ａ・・・気相
２１Ｂ・・・液相
１００・・・ガス分離回収システム
２００・・・ガス利用設備
３００・・・除害装置
Ｌ１，Ｌ１Ａ，Ｌ１Ｂ・・・ガス供給経路
Ｌ２，Ｌ２Ａ，Ｌ２Ｂ・・・ガス排出経路
Ｌ３，Ｌ３Ａ，Ｌ３Ｂ・・・移送経路
Ｌ４，Ｌ４Ａ，Ｌ４Ｂ・・・移送経路
Ｌ５，Ｌ５Ａ，Ｌ５Ｂ・・・排気経路
Ｌ６，Ｌ６Ａ，Ｌ６Ｂ・・・返送経路
Ｌ７・・・排液経路
Ｌ１００・・・排ガス経路
Reference Signs List 1: Gas separation and
Claims (8)
流路内の前記混合ガスを冷却して、前記成分のうち低沸点成分をガスとして分離し、それ以外の成分を前記流路内に凝縮する、第１分離工程と、
前記第１分離工程の後、冷却を停止し、前記流路内に凝縮した成分を気相と液相とに分離する、第２分離工程と、を含み、
前記第２分離工程が蒸留による分離工程であるガス分離回収方法。 A method for separating a target component from a mixed gas containing three or more components having different boiling points, which is discharged as an exhaust gas from a gas utilization facility, comprising the steps of:
a first separation step of cooling the mixed gas in the flow path to separate low-boiling point components from the components as gas and condensing the other components in the flow path;
A second separation step of stopping the cooling after the first separation step and separating the components condensed in the flow path into a gas phase and a liquid phase ,
The gas separation and recovery method , wherein the second separation step is a separation step by distillation .
前記六フッ化タングステンを分離する、請求項１乃至５のいずれか一項に記載のガス分離回収方法。 the mixed gas includes nitrogen, tungsten hexafluoride, and hydrogen fluoride;
The gas separation and recovery method according to any one of claims 1 to 5, further comprising separating the tungsten hexafluoride.
冷却機構及び加熱機構を備えた熱交換部を備え、
前記熱交換部内の空間を前記冷却機構によって冷却することで前記第１分離工程を行い、
前記加熱機構によって前記熱交換部内の空間を加熱することで、前記熱交換部の液相を気化させて上昇させ、前記熱交換部の気相を再液化させて下降させて蒸留を行うことによって前記第２分離工程を行うガス分離回収装置。 A gas separation and recovery apparatus used in the gas separation and recovery method according to any one of claims 1 to 6 ,
A heat exchange unit having a cooling mechanism and a heating mechanism is provided,
The first separation step is performed by cooling the space within the heat exchange unit using the cooling mechanism.
A gas separation and recovery apparatus that performs the second separation process by heating the space within the heat exchange section using the heating mechanism, thereby vaporizing the liquid phase of the heat exchange section and causing it to rise, and re-liquefying the gas phase of the heat exchange section and causing it to descend, thereby performing distillation.
前記排ガスに含まれる成分を無害化する除害装置と、
前記ガス利用設備と前記除害装置との間に位置する、１以上の排ガス経路と、
請求項７に記載のガス分離回収装置と、を備え、
前記ガス分離回収装置が配設される前記排ガス経路を１以上有する、ガス分離回収システム。 One or more gas utilization facilities that discharge a mixed gas containing three or more components with different boiling points as an exhaust gas;
a detoxification device that renders components contained in the exhaust gas harmless;
One or more exhaust gas paths located between the gas utilization facility and the abatement device;
The gas separation and recovery apparatus according to claim 7 ,
A gas separation and recovery system having one or more exhaust gas paths in which the gas separation and recovery device is disposed.
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