JP7638718B2 - Gas separation and recovery method - Google Patents
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Description
本発明は、ガス分離回収装置、及びガス分離回収方法に関する。 The present invention relates to a gas separation and recovery device and a gas separation and recovery method.
半導体の製造プロセスには、成膜工程やエッチング工程といった様々な工程がある。これらの工程を実施する装置（以下、単に「処理装置」と称する）では、供給されるガスの大部分が未反応のままポンプを介して排出される。特に成膜工程では、処理装置に供給されるガスの１％程度しか薄膜形成に消費されず、残りの９９％以上が排気ガスとして排出される。 The semiconductor manufacturing process includes various steps, such as film formation and etching. In the equipment that performs these steps (hereafter simply referred to as "processing equipment"), the majority of the gas supplied is discharged via a pump without reacting. In particular, in the film formation process, only about 1% of the gas supplied to the processing equipment is consumed in forming the thin film, and the remaining 99% or more is discharged as exhaust gas.
近年、半導体の微細化・三次元化が進展するに伴い、貴重なガスをより大量に利用する処理が増えつつあり、経済的また持続可能な社会的観点から、有用なガス成分の回収が広く求められている。特に、タングステン薄膜の形成に用いられる六フッ化タングステン（ＷＦ６）は、近年著しく需要が伸びているが、利用効率がより低いため、この傾向が顕著である。 In recent years, with the progress of miniaturization and three-dimensionalization of semiconductors, the number of processes using a large amount of valuable gases is increasing, and from the economic and socially sustainable perspective, there is a wide demand for the recovery of useful gas components.In particular, the demand for tungsten hexafluoride (WF 6 ), which is used to form tungsten thin films, has increased significantly in recent years, but this trend is particularly noticeable because of its lower utilization efficiency.
ところで、半導体の製造プロセスでは、原料ガスを含む複数種のガスが処理装置の直前で混合された後に処理装置で利用され、処理装置内では、化学反応により所定の薄膜が形成されると同時に反応副生物が生成される。また、副生成物を含むガスを処理装置から排気ガスを排出するポンプには、バラストと呼ばれる窒素ガスが使用される場合がある。したがって、半導体の製造プロセスにおいて、処理装置からポンプを介して排出されるガス（以下、単に「排ガス」と称する）には、未反応の原料ガス、反応副生物のガス、及び窒素ガスといった、少なくとも３種以上の成分が含まれる。 In the semiconductor manufacturing process, multiple types of gases, including raw material gases, are mixed just before the processing equipment and then used in the processing equipment, where a specific thin film is formed by a chemical reaction while at the same time reaction by-products are generated. Nitrogen gas, known as ballast, may be used in the pump that exhausts the gas containing the by-products from the processing equipment. Therefore, in the semiconductor manufacturing process, the gas exhausted from the processing equipment via the pump (hereinafter simply referred to as "exhaust gas") contains at least three or more components, namely unreacted raw material gas, reaction by-product gas, and nitrogen gas.
このような排ガス中に含まれる有用なガス成分を再利用するためには、３種以上の成分を含む混合ガスから、目的の成分を分離（単離）する必要がある。例えば、目的の成分がキセノンやヘリウムのような希ガスであれば、非常に揮発性が高く、不活性であるために分離が容易である。特許文献１には、吸着技術を活用した希ガスの分離技術が開示されている。
In order to reuse the useful gas components contained in such exhaust gas, it is necessary to separate (isolate) the target component from a mixed gas containing three or more components. For example, if the target component is a rare gas such as xenon or helium, it is easy to separate because it is highly volatile and inert.
一方、目的の成分が六フッ化タングステンのように反応性が高いガスについても、排ガス中から未反応ガスを回収して再利用する方法が検討されている。特許文献２には、半導体の製造プロセスにおいて、処理装置の二次側において未反応の六フッ化タングステンを貯槽に凝縮して分離し、これを再利用する技術が開示されている。また、特許文献２には、六フッ化タングステンを回収する際、重量センサあるいは液面センサを用いて複数の貯槽を切り替える技術が開示されている。
Meanwhile, even for gases whose target component is highly reactive, such as tungsten hexafluoride, methods are being considered for recovering and reusing unreacted gas from exhaust gas.
しかしながら、特許文献２に開示された技術では、六フッ化タングステンがほとんど凝縮せずに回収効率が低い場合、重量センサ及び液面センサではガス分離の終点を検知することができず、貯槽の切り替えのタイミングをはかることは困難であった。さらに回収できた場合でも温度変化による配管の伸縮、冷却部外壁への水分の凝縮によって、正しい重量を測定できなかった。また、回収対象が腐食性を有する成分である場合、そもそも液面センサを用いることが出来なかった。
However, with the technology disclosed in
本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであって、回収対象となる成分を含む混合ガスから、目的の成分を分離する際、ガス分離の終点の検知が可能なガス分離回収装置、及びガス分離回収方法を提供することを課題とする。 The present invention has been made in consideration of the above problems, and aims to provide a gas separation and recovery device and a gas separation and recovery method that are capable of detecting the end point of gas separation when separating a target component from a mixed gas containing the component to be recovered.
上記の課題を達成するために、本発明は以下の構成を採用する。
［１］ 回収対象となる成分を含む混合ガスを供給するガス供給経路と、
前記ガス供給経路と連通する空間を内側に有し、前記空間で前記混合ガスから前記成分を分離するガス分離部と、
前記空間と連通し、前記空間からガスを排出するガス排出経路と、
前記空間の圧力を検知する、１以上の第１圧力検知手段と、を備える、ガス分離回収装置。
［２］ 前記第１圧力検知手段が、前記ガス供給経路及び前記ガス排出経路のいずれか一方又は両方に位置する、前項［１］に記載のガス分離回収装置。
［３］ 前記空間の温度を検知する、１以上の第１温度検知手段をさらに備える、前項［１］又は［２］に記載のガス分離回収装置。
［４］ 回収対象となる成分を含む混合ガスを供給するガス供給経路と、
前記ガス供給経路と連通する空間を内側に有し、前記空間で前記混合ガスから前記成分を分離するガス分離部と、
前記空間と連通し、前記空間からガスを排出するガス排出経路と、
前記空間の温度を検知する、１以上の第１温度検知手段と、を備える、ガス分離回収装置。
［５］ 前記第１温度検知手段が、前記ガス供給経路及び前記ガス排出経路のいずれか一方又は両方に位置する、前項［３］又は［４］に記載のガス分離回収装置。
［６］ 前記空間から移送された前記成分を貯留する貯留部と、
前記ガス分離部と前記貯留部との間に位置する移送経路と、
前記貯留部から前記成分を供給する供給経路と、をさらに備える、前項［１］乃至［５］のいずれかに記載のガス分離回収装置。
［７］ 前記貯留部内の圧力を検知する、１以上の第２圧力検知手段を備え、
前記第２圧力検知手段が、前記移送経路及び前記供給経路のいずれか一方又は両方に位置する、前項［６］に記載のガス分離回収装置。
［８］ 前記貯留部内の温度を検知する、１以上の第２温度検知手段を備え、
前記第２温度検知手段が、前記移送経路及び前記供給経路のいずれか一方又は両方に位置する、前項［６］又は［７］に記載のガス分離回収装置。
［９］ 前記混合ガスを排ガスとして排出するガス利用設備の二次側に位置し、
１以上の前記ガス分離部と、
１以上の前記貯留部と、を備え、
前記貯留部から前記成分を前記ガス利用設備に返送する、前項［６］乃至［８］のいずれかに記載のガス分離回収装置。
［１０］ ガス利用設備から排ガスとして排出される混合ガスから、目的の成分を分離する方法において、
前記混合ガスから前記成分を分離する第１空間の圧力及び温度の少なくとも一方が所要の閾値に到達した際、前記第１空間での前記成分の分離を停止する、ガス分離回収方法。
［１１］ 前記第１空間から前記成分を排出する際、前記第１空間の圧力及び温度の少なくとも一方が所要の閾値に到達した際、前記第１空間から前記成分の排出を停止する、前項［１０］に記載のガス分離回収方法。
［１２］ 前記第１空間から前記成分を貯留する第２空間に前記成分を移送する際、前記第２空間の圧力及び温度の少なくとも一方が所要の閾値に到達した際、前記成分の移送を停止する、前項［１０］又は［１１］に記載のガス分離回収方法。
［１３］ 前記第２空間から前記成分を排出する際、前記第２空間の圧力及び温度の少なくとも一方が所要の閾値に到達した際、前記第２空間から前記成分の排出を停止する、前項［１２］に記載のガス分離回収方法。
In order to achieve the above object, the present invention employs the following configuration.
[1] A gas supply path for supplying a mixed gas containing a component to be recovered;
a gas separation unit having an internal space communicating with the gas supply path and separating the components from the mixed gas in the internal space;
a gas exhaust path communicating with the space and exhausting gas from the space;
and one or more first pressure detection means for detecting the pressure in the space.
[2] The gas separation and recovery apparatus according to the preceding item [1], wherein the first pressure detection means is located in either one or both of the gas supply path and the gas exhaust path.
[3] The gas separation and recovery apparatus according to the preceding item [1] or [2], further comprising one or more first temperature detection means for detecting the temperature of the space.
[4] A gas supply path for supplying a mixed gas containing a component to be recovered;
a gas separation unit having an internal space communicating with the gas supply path and separating the components from the mixed gas in the internal space;
a gas exhaust path communicating with the space and exhausting gas from the space;
A gas separation and recovery apparatus comprising: one or more first temperature detection means for detecting the temperature of the space.
[5] The gas separation and recovery apparatus according to the above item [3] or [4], wherein the first temperature detection means is located in either one or both of the gas supply path and the gas exhaust path.
[6] A storage section for storing the component transferred from the space;
a transfer path located between the gas separation unit and the storage unit;
The gas separation and recovery apparatus according to any one of the preceding items [1] to [5], further comprising a supply path for supplying the components from the storage section.
[7] The pressure sensor further comprises one or more second pressure detection means for detecting a pressure in the storage portion,
The gas separation and recovery apparatus according to item [6], wherein the second pressure detection means is located in either one or both of the transfer path and the supply path.
[8] One or more second temperature detection means for detecting a temperature in the storage portion,
The gas separation and recovery apparatus according to item [6] or [7], wherein the second temperature detection means is located in either one or both of the transfer path and the supply path.
[9] A gas utilization facility is located on the secondary side of the gas utilization facility that discharges the mixed gas as an exhaust gas,
One or more of the gas separation sections;
One or more of the storage sections;
The gas separation and recovery apparatus according to any one of items [6] to [8], wherein the components are returned from the storage section to the gas utilization facility.
[10] A method for separating a target component from a mixed gas discharged as an exhaust gas from a gas utilization facility, comprising:
A gas separation and recovery method, comprising: stopping separation of the component in a first space in which the component is separated from the mixed gas when at least one of a pressure and a temperature of the first space reaches a required threshold value.
[11] The gas separation and recovery method according to the preceding item [10], wherein when discharging the component from the first space, when at least one of the pressure and the temperature of the first space reaches a required threshold value, discharging the component from the first space is stopped.
[12] The gas separation and recovery method according to the preceding item [10] or [11], wherein when the component is transferred from the first space to the second space storing the component, the transfer of the component is stopped when at least one of the pressure and the temperature of the second space reaches a required threshold value.
[13] The gas separation and recovery method according to the preceding item [12], wherein when discharging the component from the second space, when at least one of the pressure and the temperature of the second space reaches a required threshold value, discharging the component from the second space is stopped.
本発明のガス分離回収装置、及びガス分離回収方法は、回収対象となる成分を含む混合ガスから、目的の成分を分離する際、ガス分離の終点の検知できる。 The gas separation and recovery device and gas separation and recovery method of the present invention can detect the end point of gas separation when separating a target component from a mixed gas containing the component to be recovered.
以下、本発明について、添付の図面を参照し、実施形態を示して詳細に説明する。
なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。
DETAILED DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS Hereinafter, the present invention will be described in detail with reference to the accompanying drawings showing embodiments.
In addition, the drawings used in the following description may show characteristic parts in an enlarged scale for convenience in order to make the features easier to understand, and the dimensional ratios of each component may not necessarily be the same as the actual ones.
＜ガス分離回収装置＞
先ず、本発明を適用した一実施形態であるガス分離回収装置の構成について、説明する。
図１は、本発明の実施形態に係るガス分離回収装置を示す系統図である。図２は、本発明の実施形態に係るガス分離回収装置の主要部を示す系統図である。
図１に示すように、本実施形態のガス分離回収装置１は、回収対象となる成分を含む混合ガスを排ガスとして排出するガス利用設備２００と、除害装置３００との間の排ガス経路Ｌ１００に位置する。すなわち、ガス分離回収装置１は、排ガス経路Ｌ１００において、ガス利用設備２００の二次側（後段）に位置する。
ガス分離回収装置１は、ガス利用設備２００の排ガス中から未使用（未反応）の成分を分離（単離）してガス利用設備２００に供給し、不要な成分を除害装置３００へ送る。
<Gas separation and recovery equipment>
First, the configuration of a gas separation and recovery apparatus according to one embodiment of the present invention will be described.
Fig. 1 is a system diagram showing a gas separation and recovery apparatus according to an embodiment of the present invention. Fig. 2 is a system diagram showing a main part of the gas separation and recovery apparatus according to an embodiment of the present invention.
As shown in Fig. 1, the gas separation and
The gas separation and
ガス利用設備２００は、回収対象となる成分を含む混合ガスを排ガスとして排出するものであれば、特に限定されるものではなく、半導体の製造プロセスにおいて成膜工程やエッチング工程等を実施する装置（処理装置）が挙げられる。処理装置としては、Ｎｏｖｅｌｌｕｓ製「ＣＯＮＣＥＰＴ３」、Ｌａｍ Ｒｅｓｅａｒｃｈ社製「ＡＬＴＵＳ」、Ａｐｐｐｌｉｅｄ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ社製「Ｃｅｎｔｕｒａ」等が挙げられる。
The
除害装置３００は、排ガスに含まれる有害成分を無害化するものであれば、特に限定されない。除害装置としては、特開２００４－３３１３２号公報、特開２００５－３３４７５５号公報、特許第４２１２７４６号公報等に記載の除害装置が挙げられる。
The
図２に示すように、本実施形態のガス分離回収装置１は、ガス分離部２と、冷却機構３と、加熱機構４と、貯留部５と、減圧装置６と、ガス分離部２に接続される経路Ｌ１～Ｌ４と、貯留部５に接続される経路Ｌ５，Ｌ６とを備えて概略構成される。
As shown in FIG. 2, the gas separation and
図１及び図２に示すように、ガス供給経路Ｌ１は、ガス利用設備２００とガス分離回収装置１との間に位置するガス配管であり、排ガス経路Ｌ１００の一部を構成する。すなわち、ガス供給経路Ｌ１は、回収対象となる成分を含む混合ガスをガス分離部２に供給する。
なお、本実施形態では、沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスを用い、３種以上の成分のうち、いずれかの成分を回収対象とする場合について、説明する。
1 and 2, the gas supply line L1 is a gas pipe located between the
In this embodiment, a case will be described in which a mixed gas containing three or more components having different boiling points is used, and one of the three or more components is to be recovered.
ガス供給経路Ｌ１は分岐経路Ｌ１Ａ，Ｌ１Ｂに分岐する。分岐経路Ｌ１Ａ，Ｌ１Ｂには、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。 The gas supply path L1 branches into branch paths L1A and L1B. Each of the branch paths L1A and L1B is provided with an on-off valve, and the flow path can be switched by selecting the open or closed state of the on-off valve.
分岐経路Ｌ１Ａ，Ｌ１Ｂには、開閉弁の二次側に、圧力計（第１圧力検知手段）８（８Ａ，８Ｂ）及び温度計（第１温度検知手段）９（９Ａ，９Ｂ）がそれぞれ設けられている。 In the branch paths L1A and L1B, a pressure gauge (first pressure detection means) 8 (8A, 8B) and a thermometer (first temperature detection means) 9 (9A, 9B) are provided on the secondary side of the on-off valve, respectively.
圧力計８（８Ａ，８Ｂ）は、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間（第１空間）の圧力を検知する。 The pressure gauge 8 (8A, 8B) detects the pressure in the space (first space) inside the gas separation section 2 (2A, 2B).
温度計９（９Ａ，９Ｂ）は、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間（第１空間）の温度を検知する。 The thermometer 9 (9A, 9B) detects the temperature of the inner space (first space) of the gas separation section 2 (2A, 2B).
ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）は、混合ガスから回収対象となる成分を分離する機能を有する部位である。また、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）は、内側に１つ以上の空間（第１空間）を有する。ガス分離部２の内側の空間は、ガス供給経路Ｌ１と連通する。具体的には、ガス分離部２Ａは分岐経路Ｌ１Ａと、ガス分離部２Ｂは分岐経路Ｌ１Ｂと、それぞれ接続される。
The gas separation unit 2 (2A, 2B) is a part that has the function of separating the components to be recovered from the mixed gas. In addition, the gas separation unit 2 (2A, 2B) has one or more spaces (first spaces) inside. The inner space of the
ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間は、混合ガス中に含まれる低沸点成分（大気圧における沸点が０℃未満のものをいう）以外の成分を凝縮するために用いる。したがって、当該空間は、少なくともガス供給経路Ｌ１（Ｌ１Ａ，Ｌ１Ｂ）よりも径が大きく、適切な容量を有することが好ましい。 The space inside the gas separation section 2 (2A, 2B) is used to condense components other than low-boiling point components (those with a boiling point below 0°C at atmospheric pressure) contained in the mixed gas. Therefore, it is preferable that the space has a diameter at least larger than that of the gas supply path L1 (L1A, L1B) and an appropriate capacity.
また、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間は、凝縮した成分を蒸留（精留）によって分離（単離）するために用いる。したがって、ガス分離部２内の空間は、上方寄りに気相が位置し、下方寄りに液相が位置するように、鉛直方向に適切な長さを有する形状とすることが好ましく、当該空間の長辺が鉛直方向となるようにガス分離部２を配置することが好ましい。
The space inside the gas separation unit 2 (2A, 2B) is used to separate (isolate) the condensed components by distillation (rectification). Therefore, it is preferable that the space inside the
さらに、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間には、蒸留（精留）する際に気液接触を増進する機構が設けられることが好ましい。このような機構としては、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の内壁の表面に設けられる凹凸や、空間内に設置する充填材などが挙げられる。 Furthermore, it is preferable that a mechanism for enhancing gas-liquid contact during distillation (rectification) is provided in the space inside the gas separation section 2 (2A, 2B). Examples of such a mechanism include unevenness provided on the surface of the inner wall of the gas separation section 2 (2A, 2B) and a filler placed in the space.
ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）には、市販の熱交換器を適用できる。熱交換器としては、プレート式熱交換器、シェルアンドチューブ式熱交換器、ジャケット式熱交換器等が挙げられる。 A commercially available heat exchanger can be applied to the gas separation section 2 (2A, 2B). Examples of heat exchangers include a plate type heat exchanger, a shell-and-tube type heat exchanger, and a jacket type heat exchanger.
ガス排出経路Ｌ２は、ガス分離回収装置１と除害装置３００との間に位置するガス配管であり、排ガス経路Ｌ１００の一部を構成する。すなわち、ガス排出経路Ｌ２は、ガス分離回収装置１から排出される不要な成分（排ガス）を除害装置３００に送る。
The gas exhaust path L2 is a gas pipe located between the gas separation and
ガス排出経路Ｌ２は、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の空間と連通する。ガス排出経路Ｌ２は分岐経路Ｌ２Ａ，Ｌ２Ｂに分岐する。具体的には、ガス分離部２Ａは分岐経路Ｌ２Ａと、ガス分離部２Ｂは分岐経路Ｌ２Ｂと、それぞれ接続される。
分岐経路Ｌ２Ａ，Ｌ２Ｂには、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The gas exhaust path L2 communicates with the space of the gas separation unit 2 (2A, 2B). The gas exhaust path L2 branches into branch paths L2A and L2B. Specifically, the
An on-off valve is provided in each of the branch paths L2A and L2B, and the flow path can be switched by selecting an open state or a closed state of the on-off valve.
冷却機構３は、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間を冷却する。具体的には、ガス供給経路Ｌ１からガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間に混合ガスが供給されている場合、冷却機構３によって空間内の混合ガスが冷却される。
また、冷却機構３は、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間を冷却する。具体的には、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間に混合ガスから単離された成分が供給されている場合、冷却機構３によって空間内の成分が冷却される。
The
In addition, the
冷却機構３は、冷却源３０、冷媒供給経路Ｌ３１～Ｌ３４、冷却部（図示略）及び冷媒排出経路（図示略）を備える。
The
冷却源３０は、冷媒の供給源である。冷媒は、混合ガスに含まれる成分であって低沸点成分以外の成分を凝縮する温度まで冷却できるもの（すなわち、大気圧、－１２０℃において凝固しない流体）であれば特に限定されない。このような冷媒としては、－１２０℃から２０℃の温度に制御された窒素や、Ｊｕｌａｂｏ社製「ＴｈｅｒｍａｌＣ２」等が挙げられる。
The cooling
冷媒供給経路Ｌ３１～Ｌ３４は、冷却源３０からの冷媒を冷却部に供給するための配管であり、ガス分離部２Ａ，２Ｂ、及び貯留部５Ａ，５Ｂに位置する冷却部とそれぞれ接続されている。また、冷媒供給経路Ｌ３１～Ｌ３４には、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The refrigerant supply paths L31 to L34 are pipes for supplying the refrigerant from the cooling
冷却部（図示略）は、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）および貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の近傍にそれぞれ位置し、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）および貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間をそれぞれ冷却する。
冷却部は、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）および貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間を冷却可能であれば、ガス分離部２および貯留部５の外側（周囲）に位置してもよいし、ガス分離部２および貯留部５の内側の空間内に位置してもよい。
The cooling sections (not shown) are located near the gas separation sections 2 (2A, 2B) and the storage sections 5 (5A, 5B), respectively, and cool the inner spaces of the gas separation sections 2 (2A, 2B) and the storage sections 5 (5A, 5B), respectively.
The cooling section may be located outside (around) the
冷媒排出経路（図示略）は、使用済み（熱交換済み）の冷媒を冷却部から排出する配管である。使用済みの冷媒は、回収して再度利用してもよい。 The refrigerant discharge path (not shown) is a pipe that discharges the used (heat-exchanged) refrigerant from the cooling section. The used refrigerant may be recovered and reused.
加熱機構４は、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間を加熱する。具体的には、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間に低沸点成分以外の成分が凝縮している場合、加熱機構４によって空間内の凝縮成分が加熱される。
また、加熱機構４は、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間を加熱する。具体的には、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間に混合ガスから単離された成分が供給されている場合、加熱機構４によって空間内の成分が加熱される。
The
Furthermore, the
加熱機構４は、加熱源４０、熱媒供給経路Ｌ４１～Ｌ４４、加熱部（図示略）及び熱媒排出経路（図示略）を備える。
The
加熱源４０は、熱媒の供給源である。熱媒は、ガス分離部２の空間内に凝固した成分が気液分離する温度まで加熱できるものであれば特に限定されない。このような熱媒としては、２５℃から２００℃の温度に制御された窒素などの気体や、水、エチレングリコール、Ｊｕｌａｂｏ社製「ＴｈｅｒｍａｌＨＬ９０」などの液体が挙げられる。
The
熱媒供給経路Ｌ４１～Ｌ４４は、加熱源４０から熱媒を加熱部に供給するための配管であり、ガス分離部２Ａ，２Ｂ、及び貯留部５Ａ，５Ｂに位置する加熱部とそれぞれ接続されている。また、熱媒供給経路Ｌ４１～Ｌ４４には、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The heat medium supply paths L41 to L44 are pipes for supplying the heat medium from the
加熱部（図示略）は、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）および貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の近傍にそれぞれ位置し、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）および貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間をそれぞれ加熱する。
加熱部は、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）および貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間を加熱可能であれば、ガス分離部２および貯留部５の外側（周囲）に位置してもよいし、ガス分離部２および貯留部５の内側の空間内に位置してもよい。
The heating sections (not shown) are located near the gas separation sections 2 (2A, 2B) and the storage sections 5 (5A, 5B), respectively, and heat the inner spaces of the gas separation sections 2 (2A, 2B) and the storage sections 5 (5A, 5B), respectively.
The heating section may be located outside (around) the
ところで、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の内側の空間で固化させた成分は、液化した際に重力にしたがってガス分離部２内の下部に集まる。したがって、加熱部はガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の下方寄りに位置することが好ましい。これにより、ガス分離部２内の液相部分を加熱して、気化させることができる。気化した成分は、ガス分離部２内の上部で再液化するため、ガス分離部２内で気液接触が促進され、精留と同様の効果が得られる。なお、ガス分離部２が気液接触を増進する機構を有する場合、ガス分離部２内で気液接触がさらに促進される。
When the components solidified in the space inside the gas separation section 2 (2A, 2B) are liquefied, they gather at the bottom of the
熱媒排出経路（図示略）は、使用済み（熱交換済み）の熱媒を加熱部から排出する配管である。使用済みの熱媒は、回収して再度利用してもよい。 The heat transfer medium discharge path (not shown) is a pipe that discharges the used (heat exchanged) heat transfer medium from the heating section. The used heat transfer medium may be recovered and reused.
加熱機構４は、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）内の空間において、凝縮した成分の蒸留（精留）による分離を効果的に行う観点から、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の近傍に追加のヒータを備える構成であってもよい。
The
追加のヒータは、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）の下方寄りに配設することが好ましい。これにより、ガス分離部２内の液相部分を加熱して、凝縮した成分の蒸留（精留）による分離を促進することができる。
追加のヒータとしては、特に限定されないが、電熱ヒータ、ＩＨ（電磁誘導加熱）、ランプヒータ（輻射加熱）等が挙げられる。
The additional heater is preferably disposed near the lower side of the gas separation section 2 (2A, 2B). This makes it possible to heat the liquid phase portion in the
The additional heater is not particularly limited, but examples thereof include an electric heater, an IH (electromagnetic induction heating), a lamp heater (radiation heating), and the like.
本実施形態のガス分離回収装置１は、冷却機構３及び加熱機構４のうち、冷却源３０及び加熱源４０を除いた構成のうち、一部または全部を共有する構成としてもよい。これにより、装置全体を小型化できる。
The gas separation and
移送経路Ｌ３は、ガス分離部２Ａ内の空間で単離した成分を貯留部５（５Ａ，５Ｂ）に移送するための配管である。
また、移送経路Ｌ４は、ガス分離部２Ｂ内の空間で単離した成分を貯留部５（５Ａ，５Ｂ）に移送するための配管である。
The transfer path L3 is a pipe for transferring the components isolated in the space within the
Further, the transfer path L4 is a pipe for transferring the components isolated in the space within the
移送経路Ｌ３の基端は、ガス分離部２Ａと接続されている。移送経路Ｌ３の先端は、分岐経路Ｌ３Ａ，Ｌ３Ｂに分岐しており、分岐経路Ｌ３Ａが貯留部５Ａに、分岐経路Ｌ３Ｂが貯留部５Ｂにそれぞれ接続されている。分岐経路Ｌ３Ａ，Ｌ３Ｂには、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The base end of the transfer path L3 is connected to the
移送経路Ｌ４の基端は、ガス分離部２Ｂと接続されている。移送経路Ｌ４の先端は、分岐経路Ｌ４Ａ，Ｌ４Ｂに分岐しており、分岐経路Ｌ４Ａが貯留部５Ａに、分岐経路Ｌ４Ｂが貯留部５Ｂにそれぞれ接続されている。分岐経路Ｌ４Ａ，Ｌ４Ｂには、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The base end of the transfer path L4 is connected to the
なお、本実施形態では、移送経路Ｌ３，Ｌ４の基端がガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）と直接接続されている態様を一例として説明したが、これに限定されない。移送経路Ｌ３、Ｌ４は、それぞれの先端が貯留部５（５Ａ，５Ｂ）と接続されていればよく、基端はガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）に接続されるガス経路と接続されていてもよい。すなわち、移送経路Ｌ３，Ｌ４は、ガス供給経路Ｌ１又はガス排出経路Ｌ２から分岐していてもよい。この場合であっても、移送経路Ｌ３，Ｌ４は、ガス供給経路Ｌ１又はガス排出経路Ｌ２を介して、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）内の空間で単離した成分を貯留部５（５Ａ，５Ｂ）に移送できる。 In this embodiment, the base ends of the transfer paths L3 and L4 are directly connected to the gas separation unit 2 (2A, 2B) as an example, but the present invention is not limited to this. The transfer paths L3 and L4 only need to have their respective tips connected to the storage unit 5 (5A, 5B), and the base ends may be connected to a gas path connected to the gas separation unit 2 (2A, 2B). That is, the transfer paths L3 and L4 may branch off from the gas supply path L1 or the gas exhaust path L2. Even in this case, the transfer paths L3 and L4 can transfer the components isolated in the space within the gas separation unit 2 (2A, 2B) to the storage unit 5 (5A, 5B) via the gas supply path L1 or the gas exhaust path L2.
貯留部５（５Ａ，５Ｂ）は、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）内の空間で単離した、混合ガスに含まれるいずれか１種の成分を貯留する。貯留部５Ａ，５Ｂの内側の空間は、移送経路Ｌ３，Ｌ４を介して、ガス分離部２Ａ，２Ｂ内の空間とそれぞれ連通している。
The storage section 5 (5A, 5B) stores one of the components contained in the mixed gas that is isolated in the space within the gas separation section 2 (2A, 2B). The inner space of the
排気経路Ｌ５は、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）内の空間で単離した成分を貯留部５（５Ａ，５Ｂ）に移送する前に、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）内の空間から吸引した気相部分を、ガス排出経路Ｌ２を介して排出するための配管である。 The exhaust path L5 is a pipe for discharging the gas phase portion sucked from the space in the gas separation unit 2 (2A, 2B) via the gas exhaust path L2 before the components isolated in the space in the gas separation unit 2 (2A, 2B) are transferred to the storage unit 5 (5A, 5B).
排気経路Ｌ５の基端は、分岐経路Ｌ５Ａ，Ｌ５Ｂに分岐しており、分岐経路Ｌ５Ａが貯留部５Ａに、分岐経路Ｌ５Ｂが貯留部５Ｂにそれぞれ接続されている。排気経路Ｌ５の先端は、ガス排出経路Ｌ２と接続されている。分岐経路Ｌ５Ａ，Ｌ５Ｂには、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The base end of the exhaust path L5 branches into branch paths L5A and L5B, with branch path L5A connected to
減圧装置６は、排気経路Ｌ５に位置する。減圧装置６を運転することにより、排気経路Ｌ５（Ｌ５Ａ，Ｌ５Ｂ）、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）、移送経路Ｌ３，Ｌ４を介して、ガス分離部２（２Ａ，２Ｂ）内の空間から気相部分を吸引して、ガス排出経路Ｌ２に排出できる。
減圧装置６は、特に限定されるものではなく、真空ポンプ、ベンチュリ管等を用いることができる。
The
The
返送経路（供給経路）Ｌ６は、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）内に貯留する成分をガス利用設備２００に供給（返送）するための配管である。
返送経路Ｌ６の基端は、分岐経路Ｌ６Ａ，Ｌ６Ｂに分岐しており、分岐経路Ｌ６Ａが貯留部５Ａに、分岐経路Ｌ６Ｂが貯留部５Ｂにそれぞれ接続されている。返送経路Ｌ６の先端は、ガス利用設備２００と接続されている。分岐経路Ｌ６Ａ，Ｌ６Ｂには、それぞれ開閉弁が設けられており、開閉弁の開放状態及び閉塞状態を選択することで流路の切り替えができるように構成されている。
The return path (supply path) L6 is a pipe for supplying (returning) the components stored in the storage section 5 (5A, 5B) to the
The base end of the return path L6 branches into branch paths L6A and L6B, with the branch path L6A being connected to the
分岐経路Ｌ６Ａ，Ｌ６Ｂには、開閉弁の一次側に、圧力計（第２圧力検知手段）１０（１０Ａ，１０Ｂ）及び温度計（第２温度検知手段）１１（１１Ａ，１１Ｂ）がそれぞれ設けられている。 A pressure gauge (second pressure detection means) 10 (10A, 10B) and a thermometer (second temperature detection means) 11 (11A, 11B) are provided on the primary side of the opening/closing valve in each of the branch paths L6A and L6B.
圧力計１０（１０Ａ，１０Ｂ）は、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間（第２空間）の圧力を検知する。 The pressure gauge 10 (10A, 10B) detects the pressure in the inner space (second space) of the storage section 5 (5A, 5B).
温度計１１（１１Ａ，１１Ｂ）は、貯留部５（５Ａ，５Ｂ）の内側の空間（第２空間）の温度を検知する。 The thermometer 11 (11A, 11B) detects the temperature of the inner space (second space) of the storage section 5 (5A, 5B).
本実施形態のガス分離回収装置１では、２つのガス分離部２Ａ，２Ｂ、２つの貯留部５Ａ，５Ｂ、分岐した各ガス経路Ｌ１～Ｌ６、圧力計８Ａ，８Ｂ，１０Ａ，１０Ｂ、温度計９Ａ，９Ｂ，１１Ａ，１１Ｂを備えており、ガス分離及びガス供給の終点を検知してガス分離部２Ａ，２Ｂおよび貯留部５Ａ，５Ｂを適切なタイミングで切り替えることによって連続運転が可能となるように構成されている。
The gas separation and
＜ガス分離回収方法＞
次に、本発明のガス分離回収方法について、図面を参照しながら説明する。
本発明のガス分離回収方法は、図１に示すように、ガス利用設備２００から排ガスとして排出される、回収対象となる成分を含む混合ガスから、目的の成分を分離（単離）する方法である。
また、本発明のガス分離回収方法は、混合ガスに含まれるいずれか１種の成分を回収して貯留部５（５Ａ，５Ｂ）に貯留する。
さらに、本発明のガス分離回収方法は、回収した成分をガス利用設備３００に供給する。
<Gas separation and recovery method>
Next, the gas separation and recovery method of the present invention will be described with reference to the drawings.
The gas separation and recovery method of the present invention is a method for separating (isolating) a target component from a mixed gas containing a component to be recovered, which is discharged as an exhaust gas from a
Furthermore, in the gas separation and recovery method of the present invention, any one of the components contained in the mixed gas is recovered and stored in the storage section 5 (5A, 5B).
Furthermore, in the gas separation and recovery method of the present invention, the recovered components are supplied to a
混合ガスは、回収対象となる成分を含む。なお、本実施形態では、沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスを用い、３種以上の成分のうち、いずれかの成分を回収対象とする場合について、説明する。
混合ガスは、低沸点成分を１種以上、低沸点成分以外の成分（凝縮成分）を２種以上含み、低沸点成分を１種、沸点が異なる凝縮成分を２種の、計３種の成分を含むものが好ましい。
The mixed gas contains components to be recovered. In the present embodiment, a mixed gas containing three or more components having different boiling points is used, and a case in which any one of the three or more components is to be recovered will be described.
The mixed gas preferably contains one or more low boiling point components and two or more components other than the low boiling point components (condensable components), and more preferably contains one low boiling point component and two condensable components having different boiling points, for a total of three components.
低沸点成分は、大気圧における沸点が０℃未満のものであればよく、－４０℃未満が好ましく、－１２０℃未満がより好ましい。
このような低沸点成分としては、キャリアガスとして一般的に用いられる成分が挙げられ、具体的には、窒素、水素、ヘリウム、アルゴン、二酸化炭素が挙げられる。
The low boiling point component may have a boiling point at atmospheric pressure of less than 0°C, preferably less than -40°C, and more preferably less than -120°C.
Such low boiling point components include components that are generally used as carrier gases, specifically, nitrogen, hydrogen, helium, argon, and carbon dioxide.
低沸点成分以外の成分（凝縮成分）は、大気圧における沸点が－７０～２００℃の範囲であればよく、－２０～９０℃の範囲が好ましく、０～８０℃の範囲がより好ましい。
また、２種の凝縮成分の沸点の差は、６０℃以上あればよく、１００℃以上が好ましく、１９０℃以上がより好ましい。
The components other than the low boiling point components (condensed components) may have a boiling point at atmospheric pressure in the range of -70 to 200°C, preferably in the range of -20 to 90°C, and more preferably in the range of 0 to 80°C.
The difference in boiling points between the two condensable components may be 60° C. or more, preferably 100° C. or more, and more preferably 190° C. or more.
このような凝縮成分としては、半導体の製造プロセスにおいて薄膜形成等に用いる原料ガスが挙げられ、具体的には、六フッ化タングステン、六フッ化モリブデン、二塩化二酸化モリブデン、五塩化モリブデン、ジシラン、トリシラン、三塩化ホウ素、四塩化ケイ素、トリクロロシラン、ジクロロシラン、メチルトリクロロシラン、が挙げられる。
また、凝縮成分としては、半導体の製造プロセスにおいて薄膜形成の際に生成する副生成物が挙げられ、具体的には、フッ化水素、塩化水素、四フッ化ケイ素が挙げられる。
Such condensed components include raw material gases used for forming thin films in the semiconductor manufacturing process, and specific examples thereof include tungsten hexafluoride, molybdenum hexafluoride, molybdenum dioxide dichloride, molybdenum pentachloride, disilane, trisilane, boron trichloride, silicon tetrachloride, trichlorosilane, dichlorosilane, and methyltrichlorosilane.
Condensed components include by-products generated during thin film formation in the semiconductor manufacturing process, and specific examples include hydrogen fluoride, hydrogen chloride, and silicon tetrafluoride.
沸点が異なる３種以上の成分を含む混合ガスを用い、３種以上の成分のうち、目的の成分を分離する方法としては、流路内の混合ガスを冷却して、混合ガス中に含まれる成分のうち低沸点成分をガスとして分離し、それ以外の成分を流路内に凝縮する、第１分離工程と、第１分離工程の後、冷却を停止し、流路内に凝縮した成分を気相と液相とに分離する、第２分離工程と、を含む、ガス分離回収方法が挙げられる。 A method for using a mixed gas containing three or more components with different boiling points and separating a target component from the three or more components includes a gas separation and recovery method including a first separation step in which the mixed gas in the flow path is cooled to separate low-boiling point components contained in the mixed gas as gas and condense the other components in the flow path, and a second separation step in which, after the first separation step, the cooling is stopped and the components condensed in the flow path are separated into a gas phase and a liquid phase.
（第１分離工程）
第１分離工程では、流路内の混合ガスを冷却して、混合ガス中に含まれる成分のうち低沸点成分をガスとして分離し、それ以外の成分を流路内に凝縮する。
具体的には、図１に示すように、先ず、ガス供給経路Ｌ１からガス分離部２への混合ガスの供給を開始する。この際、冷却機構３を用いて、ガス分離部２の内側の空間を混合ガス中に含まれる低沸点成分の沸点よりも高く、低沸点成分以外の成分の沸点よりも低い温度に冷却する。
これにより、ガス分離部２の内側の空間に低沸点成分以外の成分が凝縮し、低沸点成分がガス分離部２から排出される。
(First separation step)
In the first separation step, the mixed gas in the flow path is cooled to separate low boiling point components from among the components contained in the mixed gas as gas, and the other components are condensed in the flow path.
1, first, the supply of the mixed gas from the gas supply path L1 to the
As a result, components other than the low boiling point components are condensed in the space inside the
ここで、低沸点成分が目的の成分である場合、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を閉塞状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を開放状態とする。これにより、ガス分離部２から排出された低沸点成分は、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）を介して貯留部５へ移送され、貯留部５に回収される。
When the low boiling point components are the target components, the on-off valve of the gas discharge path L2 is closed, and the on-off valve of the transfer path L3 (or L4) is opened. As a result, the low boiling point components discharged from the
一方、低沸点成分が目的の成分でない場合、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を開放状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を閉塞状態とする。これにより、ガス分離部２から排出された低沸点成分は、ガス排出経路Ｌ２を介して除害装置３００へ移送される。
On the other hand, if the low boiling point components are not the target components, the on-off valve of the gas exhaust path L2 is opened and the on-off valve of the transfer path L3 (or L4) is closed. As a result, the low boiling point components discharged from the
なお、本発明では、混合ガスから目的の成分を分離するガス分離部２の内側の空間（第１空間）の圧力及び温度の少なくとも一方が所要の閾値に到達した際、ガス供給経路Ｌ１からガス分離部２への混合ガスの供給を停止し、ガス分離部２内の空間（第１空間）での目的成分の分離を停止する。
In addition, in the present invention, when at least one of the pressure and temperature in the space (first space) inside the
具体的には、圧力検知手段である圧力計８及び温度検知手段である温度計９の少なくとも一方を用い、ガス分離部２内の空間（第１空間）の圧力あるいは温度の測定値が所要の閾値に到達した際に、第１分離工程の終点とすることができる。
Specifically, by using at least one of a
ガス分離部２の内側の空間（第１空間）の圧力において、所要の閾値は、所望の回収量に応じて、適宜選択できる。具体的には、１０％以上上昇した値を閾値とすることができる。
また、ガス分離部２の内側の空間（第１空間）の温度において、所要の閾値は、所望の回収量に応じて、適宜選択できる。具体的には、５℃上昇した値を閾値とすることができる。
The required threshold value for the pressure in the space (first space) inside the
Furthermore, the required threshold value for the temperature of the space inside the gas separation section 2 (the first space) can be appropriately selected depending on the desired recovery amount. Specifically, a value increased by 5° C. can be set as the threshold value.
（第２分離工程）
第２分離工程では、第１分離工程の後、冷却を停止し、流路内に凝縮した成分を気相と液相とに分離する。
具体的には、先ず、圧力検知手段である圧力計８及び温度検知手段である温度計９の少なくとも一方を用い、第１分離工程の終点を検知した後、ガス供給経路Ｌ１からガス分離部２への混合ガスの供給を停止する。次いで、冷却機構３によるガス分離部２の冷却を停止する。
これにより、ガス分離部２の内側の空間に凝縮した成分（凝縮成分）の一部が蒸発し、気相と液相とに分離する。
(Second separation step)
In the second separation step, after the first separation step, the cooling is stopped and the components condensed in the flow path are separated into a gas phase and a liquid phase.
Specifically, first, the end point of the first separation step is detected using at least one of the
As a result, some of the components condensed in the space inside the gas separation section 2 (condensed components) evaporate and are separated into a gas phase and a liquid phase.
ここで、ガス分離部２内の下方寄りに位置する液相は、その一部が気化してガス分離部２内を上昇する上昇ガスとなる。一方、ガス分離部２内の上方寄りに位置する気相は、その一部が再液化してガス分離部２内を下降する下降液となる。すなわち、ガス分離部２内における気液接触により、凝縮成分中に含まれる成分のうち、より低沸点の成分が気相側に濃縮され、より高沸点の成分が液相側に濃縮される。
Here, part of the liquid phase located toward the bottom in the
第２分離工程では、加熱機構４を用いて、ガス分離部２の内側の空間を加熱することが好ましく、ガス分離部２の下方寄りの部分（すなわち、液相部分）を加熱することが好ましい。これにより、ガス分離部２内における気液接触を促進し、気相側及び液相側に各成分を高濃度に濃縮できる。
In the second separation step, it is preferable to use the
ここで、気相側に濃縮された成分が目的の成分である場合、先ず、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を閉塞状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）及び排気経路Ｌ５の開閉弁を開放状態として減圧装置６を運転する。これにより、ガス分離部２内の気相成分に残留する低沸点成分がガス排出経路Ｌ２を介して除害装置３００へ移送される。
次に、排気経路Ｌ５及び返送経路Ｌ６の開閉弁を閉塞状態とする。これにより、ガス分離部２内の気相成分は、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）を介して貯留部５へ移送され、貯留部５に回収される。
また、冷却機構３を用いて貯留部５を冷却することで、分離（単離）した成分を貯留部５内で液体状態又は固体状態で保管できる。
When the component concentrated in the gas phase is the target component, the on-off valve of the gas exhaust line L2 is closed and the on-off valves of the transfer line L3 (or L4) and the exhaust line L5 are opened to operate the
Next, the on-off valves of the exhaust line L5 and the return line L6 are closed, whereby the gas phase components in the
Furthermore, by cooling the
一方、気相側に濃縮された成分が目的の成分でない場合、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を開放状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を閉塞状態とする。これにより、ガス分離部２から排出された成分は、ガス排出経路Ｌ２を介して除害装置３００へ移送される。
On the other hand, if the component concentrated in the gas phase is not the target component, the on-off valve of the gas exhaust line L2 is opened and the on-off valve of the transfer line L3 (or L4) is closed. As a result, the component discharged from the
液相側に濃縮された成分が目的の成分である場合、先ず、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を開放状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を閉塞状態として、ガス分離部２内の気相成分を排出し、ガス排出経路Ｌ２を介して除害装置３００へ移送する。次いで、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を閉塞状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を開放状態とした後、加熱機構４を用いて液相を蒸発させる。これにより、ガス分離部２内の液相成分は、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）を介して貯留部５へ移送され、貯留部５に回収される。
また、冷却機構３を用いて貯留部５を冷却することで、分離（単離）した成分を貯留部５内で液体状態又は固体状態で保管できる。
なお、ガス分離部２の下方寄りに液相の抜き出し用の経路を有する場合、液体として貯留部５に移送してもよい。
When the component concentrated on the liquid phase side is the target component, first, the on-off valve of the gas exhaust line L2 is opened and the on-off valve of the transfer line L3 (or L4) is closed, and the gas phase component in the
Furthermore, by cooling the
When a path for withdrawing the liquid phase is provided below the
一方、液相側に濃縮された成分が目的の成分でない場合、ガス排出経路Ｌ２の開閉弁を開放状態とし、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を閉塞状態とした後、加熱機構４を用いて液相を蒸発させ、ガス排出経路Ｌ２を介して除害装置３００へ移送してもよい。
また、ガス分離部２の下方寄りに液相の抜き出し用の経路を有する場合、液体のままガス分離部２から排出してもよい。
On the other hand, if the component concentrated in the liquid phase is not the target component, the on-off valve of the gas exhaust path L2 can be opened and the on-off valve of the transfer path L3 (or L4) can be closed, and the liquid phase can then be evaporated using the
In addition, when a path for withdrawing the liquid phase is provided near the lower side of the
なお、第２分離工程において、ガス分離部２の内側の空間（第１空間）から目的成分を排出する際、圧力検知手段である圧力計８及び温度検知手段である温度計９の少なくとも一方を用い、ガス分離部２の内側の空間の圧力及び温度の少なくとも一方が所要の閾値に到達した際、ガス分離部２からの目的成分排出の終点とすることができる。
換言すると、圧力検知手段である圧力計８及び温度検知手段である温度計９の少なくとも一方を用い、ガス分離部２からの目的成分排出の終点を検知した後、ガス分離部２から目的成分の排出を停止する。
ガス分離部２の内側の空間（第１空間）の圧力において、所要の閾値は、所望の回収量および第１空間の耐圧に応じて、適宜選択できる。具体的には、１０％以上上昇した値を閾値とすることができる。
また、ガス分離部２の内側の空間（第１空間）の温度において、所要の閾値は、所望の回収量に応じて、適宜選択できる。具体的には、１℃／ｍｉｎ下降した値を閾値とすることができる。
In the second separation process, when discharging the target component from the inner space (first space) of the
In other words, the end point of the discharge of the target component from the
The required threshold value for the pressure in the space (first space) inside the
Furthermore, the required threshold value for the temperature of the space inside the gas separation section 2 (the first space) can be appropriately selected according to the desired recovery amount. Specifically, the threshold value can be a value decreasing at 1° C./min.
また、第２分離工程において、ガス分離部２の内側の空間（第１空間）から貯留部５の内側の空間（第２空間）に目的成分を移送する際、圧力検知手段である圧力計１０及び温度検知手段である温度計１１の少なくとも一方を用い、貯留部５内の空間の圧力及び温度の少なくとも一方が所要の閾値に到達した際、ガス分離部２から貯留部５への目的成分移送の終点とすることができる。
換言すると、圧力検知手段である圧力計１０及び温度検知手段である温度計１１の少なくとも一方を用い、ガス分離部２から貯留部５への目的成分移送の終点を検知した後、ガス分離部２から貯留部５への目的成分の移送を停止する。
貯留部５の内側の空間（第２空間）の圧力において、所要の閾値は、所望の回収量および第１空間の耐圧に応じて、適宜選択できる。具体的には、１０％以上上昇した値を閾値とすることができる。
また、貯留部５の内側の空間（第２空間）の温度において、所要の閾値は、所望の回収量に応じて、適宜選択できる。具体的には、１℃／ｍｉｎ上昇した値を閾値とすることができる。
In addition, in the second separation process, when the target component is transferred from the space inside the gas separation unit 2 (first space) to the space inside the storage unit 5 (second space), at least one of a
In other words, the end point of the transfer of the target component from the
The required threshold value for the pressure in the space (second space) inside the
In addition, the required threshold value for the temperature of the space (second space) inside the
（再供給工程）
再供給工程では、混合ガスから分離（単離）して貯留部５に貯留する成分を、ガス利用設備２００に返送する。
具体的には、先ず、移送経路Ｌ３（あるいはＬ４）の開閉弁を閉塞状態とし、返送経路Ｌ６の開閉弁を開放状態とする。これにより、貯留部５に回収した成分は、返送経路Ｌ６を介してガス利用設備３００に供給される。
回収した成分が貯留部５内で液体状態又は固体状態で保管されている場合、加熱機構４を用いて貯留部５を加熱することで、回収した成分を気体（ガス）としてガス利用設備２００に供給できる。
(Resupply process)
In the re-supply process, the components separated (isolated) from the mixed gas and stored in the
Specifically, first, the on-off valve of the transfer path L3 (or L4) is closed, and the on-off valve of the return path L6 is opened. As a result, the components collected in the
When the recovered components are stored in a liquid or solid state in the
なお、再供給工程において、貯留部５に貯留する目的成分をガス利用設備２００に返送する際（すなわち、貯留部５の内側の空間（第２空間）から目的成分を排出する際）、圧力検知手段である圧力計１０及び温度検知手段である温度計１１の少なくとも一方を用い、貯留部５内の空間の圧力及び温度の少なくとも一方が所要の閾値に到達した際、貯留部５からガス利用設備２００への目的成分返送の終点とすることができる。
換言すると、圧力検知手段である圧力計１０及び温度検知手段である温度計１１の少なくとも一方を用い、貯留部５から目的成分排出の終点を検知した後、貯留部５からガス利用設備２００への目的成分の返送（排出）を停止する。
貯留部５の内側の空間（第２空間）の圧力において、所要の閾値は、所望の回収量および第１空間の耐圧に応じて、適宜選択できる。具体的には、１０％以上上昇した値を閾値とすることができる。
また、貯留部５の内側の空間（第２空間）の温度において、所要の閾値は、所望の回収量に応じて、適宜選択できる。具体的には、１℃／ｍｉｎ下降した値を閾値とすることができる。
In the re-supply process, when the target component stored in the
In other words, after detecting the end point of the discharge of the target component from the
The required threshold value for the pressure in the space (second space) inside the
In addition, the required threshold value for the temperature of the space (second space) inside the
なお、本発明のガス分離回収方法では、第２分離工程において、気相として分離される成分が、六フッ化タングステン、六フッ化モリブデン、二塩化二酸化モリブデン、五塩化モリブデン、ジシラン、トリシラン、三塩化ホウ素、四塩化ケイ素、トリクロロシラン、ジクロロシラン、及びメチルトリクロロシランのいずれかであることが好ましい。これらは、薄膜形成装置等のガス利用設備２００において原料として用いられる成分であり、混合ガス中から単離、精製が容易な気相側に濃縮することで、高濃度のガスとして回収して返送することができる。
In the gas separation and recovery method of the present invention, the component separated as a gas phase in the second separation step is preferably any one of tungsten hexafluoride, molybdenum hexafluoride, molybdenum dioxide dichloride, molybdenum pentachloride, disilane, trisilane, boron trichloride, silicon tetrachloride, trichlorosilane, dichlorosilane, and methyltrichlorosilane. These are components used as raw materials in
（連続供給方法）
次に、本発明を適用した一実施形態であるガス分離回収方法について、分離（単離）・回収した成分をガス利用設備へ連続して供給する場合を説明する。
図３～図５は、本実施形態のガス分離回収方法において、分離、回収、再供給を連続して行う運転する際のガス分離回収装置の状態を示す系統図である。なお、図３～図５中、白抜きの開閉弁は開放状態を示し、黒塗りの開閉弁は閉塞状態を示す。
以下、図１及び図３～図５に示すように、２つのガス分離部２Ａ，２Ｂ、及び２つの貯留部５Ａ，５Ｂを有するガス分離回収装置１を用い、窒素、六フッ化タングステン、及びフッ化水素を含む混合ガスから六フッ化タングステンを分離する場合を一例として説明する。
(Continuous supply method)
Next, a gas separation and recovery method according to one embodiment of the present invention will be described, in which separated (isolated) and recovered components are continuously supplied to a gas utilization facility.
3 to 5 are system diagrams showing the state of the gas separation and recovery apparatus when separation, recovery, and resupply are continuously performed in the gas separation and recovery method of this embodiment. In Fig. 3 to Fig. 5, the open valves indicate the open state, and the black valves indicate the closed state.
Hereinafter, as shown in FIG. 1 and FIG. 3 to FIG. 5, a gas separation and
ガス分離回収装置１を用いて、混合ガス中から六フッ化タングステンを分離（単離）して、ガス利用設備２００へ連続して供給するには、圧力計８Ａ，８Ｂ，１０Ａ，１０Ｂ、及び温度計９Ａ，９Ｂ，１１Ａ，１１Ｂを用い、ガス供給及びガス排出の終点を検知し、経路Ｌ１～Ｌ６、冷媒供給経路Ｌ３１～Ｌ３４、及び熱媒供給経路Ｌ４１～Ｌ４４に位置する開閉弁の開閉状態を制御し、各経路を選択することで、２つのガス分離部２Ａ，２Ｂ、及び２つの貯留部５Ａ，５Ｂを切り替えながら運転する。
なお、冷媒として－１２０℃の窒素ガスを、熱媒として３５℃の窒素ガスをそれぞれ用いる。
これにより、混合ガスに含まれる窒素は、低沸点成分として第１分離工程においてガス分離部２から排出経路Ｌ２を介して除害装置３００へ送られる。
また、混合ガスに含まれる六フッ化タングステンは、第２分離工程においてガス分離部２の気相側に濃縮され、移送経路Ｌ３（Ｌ４）を介して貯留部５に貯留される。
一方、混合ガスに含まれるフッ化水素は、第２分離工程においてガス分離部２の液相側に濃縮され、いずれかの手段によってガス分離部２から排出される。
In order to separate (isolate) tungsten hexafluoride from a mixed gas using the gas separation and
Nitrogen gas at -120°C is used as the refrigerant, and nitrogen gas at 35°C is used as the heat medium.
As a result, the nitrogen contained in the mixed gas is sent as a low boiling point component from the
Furthermore, tungsten hexafluoride contained in the mixed gas is concentrated in the gas phase side of the
On the other hand, hydrogen fluoride contained in the mixed gas is concentrated in the liquid phase side of the
「運転状態Ａ」
任意の時間におけるガス分離回収装置１の運転状態Ａでは、図３に示すように、ガス供給経路Ｌ１Ａ、ガス排出経路Ｌ２Ａ、移送経路Ｌ４Ａ、排気経路Ｌ５Ａ、移送経路Ｌ６Ｂに位置する開閉弁が開放状態であり、これらの経路が選択されている。また、冷媒供給経路Ｌ３１，Ｌ３３、及び熱媒供給経路Ｌ４２，Ｌ４３に位置する開閉弁が開放状態であり、これらの経路が選択されている。
これにより、ガス分離回収装置１の運転状態Ａでは、ガス分離部２Ａにおいて第１分離工程が実施され、ガス分離部２Ｂにおいて第２分離工程が実施されており、ガス分離部２Ｂから貯留部５Ａへ六フッ化タングステンが移送されている間、貯留部５Ｂからガス利用設備２００へ六フッ化タングステンが供給されている（再供給工程）。
"Operating condition A"
In the operating state A of the gas separation and
As a result, in the operating state A of the gas separation and
運転状態Ａの開始から所要の時間が経過した際、ガス分離部２Ａにおける第１分離工程、及びガス分離部２Ｂにおける第２分離工程の一方又は両方が終了する。これにより、ガス分離回収装置１において、運転状態Ａから運転状態Ｂへの移行（すなわち、ガス分離部２Ａ，２Ｂの切り替え）を行う。
When a required time has elapsed since the start of operating state A, one or both of the first separation process in
ここで、ガス分離部２Ａにおける第１分離工程の終点は、ガス供給経路Ｌ１Ａに位置する圧力計８Ａによって検知できる。具体的には、圧力計８Ａによってガス分離部２Ａ内の圧力値を計測し、ガス分離部２Ａ内が凝縮成分によって閉塞することで圧力値が大きく上昇した地点を第１分離工程の終点とする。
The end point of the first separation step in
一方、ガス分離部２Ｂにおける第２分離工程の終点は、返送経路Ｌ６Ａに位置する圧力計１０Ａ又は温度計１１Ａによって検知できる。具体的には、圧力計１０Ａによって貯留部５Ａ内の圧力値を計測し、圧力値の下降が終了した地点を第２分離工程の終点とする。また、温度計１１Ａによって貯留部５Ａ内の温度を計測し、温度の低下が終了した地点を第２分離工程の終点とする。
Meanwhile, the end point of the second separation process in
「運転状況Ｂ」
次に、ガス分離回収装置１の運転状態Ｂでは、図４に示すように、ガス供給経路Ｌ１Ｂ、ガス排出経路Ｌ２Ｂ、移送経路Ｌ３Ａ、排気経路Ｌ５Ａ、移送経路Ｌ６Ｂに位置する開閉弁が開放状態であり、これらの経路が選択されている。また、冷媒供給経路Ｌ３２，Ｌ３３、及び熱媒供給経路Ｌ４１，Ｌ４３に位置する開閉弁が開放状態であり、これらの経路が選択されている。
これにより、ガス分離回収装置１の運転状態Ｂでは、ガス分離部２Ａにおいて第２分離工程が実施され、ガス分離部２Ｂにおいて第１分離工程が実施されており、ガス分離部２Ａから貯留部５Ａへ六フッ化タングステンが移送されている間、貯留部５Ｂからガス利用設備２００へ六フッ化タングステンが供給されている（再供給工程）。
"Driving situation B"
Next, in the operating state B of the gas separation and
As a result, in the operating state B of the gas separation and
運転状態Ｂの開始から所要の時間が経過した際、貯留部５Ａへの六フッ化タングステンの移送、及び貯留部５Ｂから六フッ化タングステンの供給（再供給工程）の一方又は両方が終了する。これにより、ガス分離回収装置１において、運転状態Ｂから運転状態Ｃへの移行（すなわち、貯留部５Ａ，５Ｂの切り替え）を行う。
When the required time has elapsed since the start of operating state B, one or both of the transfer of tungsten hexafluoride to
ここで、貯留部５Ａへの六フッ化タングステンの移送の終点は、返送経路Ｌ６Ａに位置する圧力計１０Ａ又は温度計１１Ａによって検知できる。具体的には、圧力計１０Ａによって貯留部５Ａ内の圧力値を計測し、圧力値が所定の圧力以上に到達した地点を終点とする。また、温度計１１Ａによって貯留部５Ａ内の温度を計測し、所定の速度以上で温度上昇が観測された地点を終点とする。
The end point of the transfer of tungsten hexafluoride to the
一方、貯留部５Ｂにおける再供給工程の終点は、返送経路Ｌ６Ｂに位置する圧力計１０Ｂ又は温度計１１Ｂによって検知できる。具体的には、圧力計１０Ｂによって貯留部５Ｂ内の圧力値を計測し、圧力値が所定の圧力以下に到達した地点を再供給工程の終点とする。また、温度計１１Ｂによって貯留部５Ｂ内の温度を計測し、所定の速度以上で温度低下が観測された地点を再供給工程の終点とする。
Meanwhile, the end point of the resupply process in the
「運転状況Ｃ」
次に、ガス分離回収装置１の運転状態Ｃでは、図５に示すように、ガス供給経路Ｌ１Ｂ、ガス排出経路Ｌ２Ｂ、移送経路Ｌ３Ｂ、排気経路Ｌ５Ｂ、移送経路Ｌ６Ａに位置する開閉弁が開放状態であり、これらの経路が選択されている。また、冷媒供給経路Ｌ３２，Ｌ３４、及び熱媒供給経路Ｌ４１，Ｌ４４に位置する開閉弁が開放状態であり、これらの経路が選択されている。
これにより、ガス分離回収装置１の運転状態Ｃでは、ガス分離部２Ａにおいて第２分離工程が実施され、ガス分離部２Ｂにおいて第１分離工程が実施されており、ガス分離部２Ａから貯留部５Ｂへ六フッ化タングステンが移送されている間、貯留部５Ａからガス利用設備２００へ六フッ化タングステンが供給されている（再供給工程）。
"Driving situation C"
Next, in the operating state C of the gas separation and
As a result, in the operating state C of the gas separation and
運転状態Ｃの開始から所要の時間が経過した際、ガス分離部２Ａにおける第２分離工程、及びガス分離部２Ｂにおける第１分離工程の一方又は両方が終了する。これにより、ガス分離回収装置１において、運転状態Ｃから運転状態Ａ’への移行（すなわち、ガス分離部２Ａ，２Ｂの切り替え）を行う。
When a required time has elapsed since the start of operating state C, one or both of the second separation process in
本実施形態のガス分離回収方法によれば、圧力計８Ａ，８Ｂ，１０Ａ，１０Ｂ、及び温度計９Ａ，９Ｂ，１１Ａ，１１Ｂを用い、ガス供給及びガス排出の終点を検知し、経路Ｌ１～Ｌ６、冷媒供給経路Ｌ３１～Ｌ３４、及び熱媒供給経路Ｌ４１～Ｌ４４に位置する開閉弁の開閉状態を選択し、２つのガス分離部２Ａ，２Ｂ、及び２つの貯留部５Ａ，５Ｂを切り替えながら運転することで、混合ガス中から六フッ化タングステンを分離（単離）して、ガス利用設備２００へ連続して供給できる。
According to the gas separation and recovery method of this embodiment, the pressure gauges 8A, 8B, 10A, 10B and the
以上説明したように、本発明のガス分離回収装置１、及びガス分離回収方法よれば、回収対象となる成分を含む混合ガスから、目的の成分を分離する際、ガス分離の終点の検知できる。
As described above, the gas separation and
また、本発明のガス分離回収装置１及びガス分離回収方法によれば、内側に空間を有するガス分離部２と、冷却機構３とを備え、冷却機構３によってガス分離部２Ａ内の空間を冷却することで、混合ガス中に含まれる低沸点成分とそれ以外の成分（凝縮成分）とを分離できる。さらに、加熱機構４を備え、加熱機構４によってガス分離部２Ａ内の凝縮成分を加熱することで、ガス分離部２Ａ内の空間を蒸留塔として機能させることができるため、目的の成分を高い純度に濃縮できる。これにより、ガス分離部２Ａ内の凝縮成分を精製する設備が不要となり、装置を小型化できる。
The gas separation and
さらに、本発明のガス分離回収装置１及びガス分離回収方法によれば、キャリアガス（窒素）、反応性の高い原料ガス（六フッ化タングステン）、及び副生成物等の高沸点不純物（フッ化水素）を含む混合ガスから反応性の高い原料ガス（六フッ化タングステン）を簡便に単離して回収し、ガス利用設備２００へ連続して再供給できる。
Furthermore, according to the gas separation and
以上、実施形態を示して本発明のガス分離回収装置１及びガス分離回収方法を説明したが、本発明はこれらの実施形態に限定されるものではない。上記実施形態における各構成及びそれらの組み合わせ等は一例であり、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内で、構成の付加、省略、置換、およびその他の変更が可能である。例えば、上述した実施形態では、圧力検知手段として圧力計を用いる構成を一例として説明したが、これに限定されない。圧力計にかえて、経路に設けられた背圧弁を用いる構成であってもよい。
Although the gas separation and
上述した実施形態のガス分離回収装置１では、ガス分離部２及び貯留部５の圧力計及び温度計は、ガス分離部２及び貯留部５の一次側に接続された経路に設ける構成を一例として説明が、これに限定されない。圧力計及び温度計は、ガス分離部２及び貯留部５の二次側に接続された経路に設ける構成であってもよいし、一次側及び二次側の両方に設ける構成であってもよい。一次側及び二次側の両方に設ける構成とした場合、２以上のガス分離部２及び貯留部５を切り替えて連続運転する際に、ガス供給及びガス排出の終点をより正確に検知できる。
In the above-described embodiment of the gas separation and
また、上述した実施形態のガス分離回収装置１では、ガス分離部２及び貯留部５をいずれも２つずつ備える構成を一例として説明したが、これに限定されない。ガス分離部２及び貯留部５は、いずれか一方又は両方が１つである構成であってもよいし、いずれか一方又は両方が３つ以上含む構成であってもよい。
In addition, in the above-described embodiment of the gas separation and
上述した実施形態のガス分離回収装置１では、ガス分離部２として市販のプレート型熱交換器を適用する場合について説明したが、これに限定されない。ガス分離部として、多孔質膜からなる膜分離器を適用してもよい。
In the above-described embodiment of the gas separation and
図６及び図７は、本発明のガス分離回収装置を構成するガス分離部の他の形態を示す系統図である。
図６及び図７に示すガス分離回収装置は、ガス分離部２０として多孔質膜２１からなる膜分離器を適用する点で、上述した実施形態のガス分離回収装置１と構成が異なる。また、ガス分離部２０、及び貯留部５に接続された経路のうち、混合ガス（ガス）の流れに対して一次側の経路、及び二次側の経路のそれぞれに、圧力計（圧力検知手段）８，８’，１０，１０’及び温度計（温度検知手段）９，９’，１１，１１’を備える。
6 and 7 are system diagrams showing other embodiments of the gas separation section constituting the gas separation and recovery apparatus of the present invention.
6 and 7 differs in configuration from the gas separation and
ガス分離部２０では、混合ガスに含まれる１以上の成分を多孔質膜２１の膜表面に固体として析出させ、他の成分を透過させることで、目的の成分を分離（単離）する。なお、目的の成分は、図６に示すように透過側（パーミエート）であってもよいし、図７に示すように非透過側（リテンテート）であってもよい。
In the
ガス分離部２０を用いて混合ガスから目的成分の分離を行う場合、混合ガスに含まれる成分のうち、１以上の成分は多孔質膜２１の膜表面に固体として析出するため、多孔質膜２１の性能を低下させる。この際、ガス分離部２０内の空間のうち、多孔質膜２１の上流側（一次側）に位置する空間の圧力が上昇するため、圧力検知手段である圧力計８によって圧力を検知できる。したがって、多孔質膜２１における固体の析出状況を圧力によって監視することができる。
When the
図６及び図７に示すように、ガス分離部２０には、多孔質膜２１の透過側に再生ガス供給経路Ｌ７が接続されている。また、ガス分離部２０には、不純物排出経路Ｌ８が接続されている。
再生ガス供給経路Ｌ７から、窒素のような不活性ガス、あるいは固体を除去する他の反応性ガスをガス分離部２０内に供給することで、多孔質膜２１の膜表面に析出した固体を除去して多孔質膜２１を再生できる。
以上のように、多孔質膜からなる膜分離器をガス分離部２０として適用したガス分離回収装置であっても、回収対象となる成分を含む混合ガスから、目的の成分を分離する際、ガス分離の終点の検知できる。
6 and 7, a regenerated gas supply line L7 is connected to the
By supplying an inert gas such as nitrogen or other reactive gas that removes solids into the
As described above, even in a gas separation and recovery device that uses a membrane separator made of a porous membrane as the
また、上述した実施形態のガス分離回収装置１では、ガス分離部２と貯留部５とを備える構成とし、混合ガスに含まれる成分をガス分離部２で分離した後、貯留部５に貯留する場合について説明したが、これに限定されない。混合ガスが２成分を含む場合等、ガス分離部２で目的成分を分離した後に貯留し、ガス分離部２からガス利用設備２００へ返送する構成としてもよい。この場合、貯留部５が不要となり、ガス分離部２の内側の空間がガス分離のための空間（第１空間）、及びガス貯留のための空間（第２空間）を兼ねる。このような構成であっても、圧力検知手段及び温度検知手段のいずれか一方により、ガス分離の終点及びガス供給の終点を検知できるため、２以上のガス分離部２を切り替えながら連続運転することができる。
In addition, in the above-mentioned embodiment of the gas separation and
以下、検証試験によって本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されない。 The present invention will be explained in detail below using verification tests, but the present invention is not limited to these.
＜検証試験１＞
図２に示すガス分離回収装置１を用いて、混合ガス中に含まれる成分の単離を行った。
具体的には、１％六フッ化タングステン、及び９９％窒素を含む混合ガスを、－８０℃に冷却されたガス分離部２に供給し、上流側経路であるガス供給経路Ｌ１に位置する圧力計８を用いてガス分離の終点を検知可能かどうか検証した。図８は、ガス分離部２の入口の圧力値の挙動を示すグラフである。なお、図８中、Ｘ軸はガス分離部２の捕集容量に対する回収量を示し、Ｙ軸はガス分離部２の入口の圧力値を示す。
<
Using the gas separation and
Specifically, a mixed gas containing 1% tungsten hexafluoride and 99% nitrogen was supplied to a
図８に示すように、六フッ化タングステンの回収量が一定の値（捕集容量の７０％）を超えた段階で、圧力計８はガス分離部２の上流側圧力の上昇を検知した。さらに、六フッ化タングステンの回収量が捕集容量の８０％超えた段階で圧力値は大きく上昇し、その後、所定の圧力値（１３０ｋＰａ）に到達したことを確認した。したがって、圧力計８を用いてガス分離部２内の圧力値を監視することで、ガス分離部２におけるガス分離の終点検知が可能であることを確認した。
As shown in Figure 8, when the amount of tungsten hexafluoride recovered exceeded a certain value (70% of the collection capacity), the
＜検証試験２＞
貯留部５の上流側経路である移送経路Ｌ３に圧力計及び温度計を備えるガス分離回収装置を用い、ガス分離部２において混合ガス中に含まれる成分を単離し、ガス分離部２から貯留部５に単離した成分の移送を行った。
具体的には、六フッ化タングステンをガス分離部２において固化分離した後、ガス分離部２を加熱し、六フッ化タングステンをガス化させて、予め冷却した貯留部５への移送を開始した。その際、貯留部５の上流側経路である移送経路Ｌ３に位置する圧力計及び温度計を用いてガス移送の終点を検知可能かどうか検証した。図９は、貯留部５の入口の圧力値及び温度値の挙動を示すグラフである。なお、図９中、Ｘ軸は移送開始から移送終点までの時間を1としたときの時間を示し、Ｙ軸は貯留部５の入口の圧力及び温度の測定値を示す。
<
A gas separation and recovery device equipped with a pressure gauge and a thermometer was used on the transfer path L3, which is the upstream path of the
Specifically, after tungsten hexafluoride was solidified and separated in the
図９に示すように、六フッ化タングステンの移送が進むにつれて温度が下降し、移送が完了した段階で温度が一定になった。このため、当該箇所の温度降下が終了した時点をもって移送の終点とすることができ、温度計を用いてガス移送の終点検知が可能であることを確認した。 As shown in Figure 9, the temperature decreased as the transfer of tungsten hexafluoride progressed, and became constant when the transfer was completed. Therefore, the end of the transfer can be determined as the point at which the temperature drop at that location ended, and it was confirmed that the end of gas transfer can be detected using a thermometer.
なお、圧力計を用いた場合、ガスの蒸発に伴って圧力も低下するため、圧力変動がなくなる時点と温度降下が終了した時点では、時間差が生じた。この時間差が存在することを把握すれば、圧力計を用いた場合でもガス移送の終点検知が可能であることを確認した。 When a pressure gauge is used, the pressure also decreases as the gas evaporates, so there is a time lag between when the pressure fluctuations cease and when the temperature drop ends. By understanding the existence of this time lag, it was confirmed that it is possible to detect the end point of gas transfer even when a pressure gauge is used.
１・・・ガス分離回収装置
２，２Ａ，２Ｂ，２０・・・ガス分離部
３・・・冷却機構
４・・・加熱機構
５，５Ａ，５Ｂ・・・貯留部
６・・・減圧装置
７・・・加熱ヒータ
８，８Ａ，８Ｂ・・・圧力計
９，９Ａ，９Ｂ・・・温度計
１０，１０Ａ，１０Ｂ・・・圧力計
１１，１１Ａ，１１Ｂ・・・温度計
２１・・・多孔質
１００・・・ガス分離回収システム
２００・・・ガス利用設備
３００・・・除害装置
Ｌ１，Ｌ１Ａ，Ｌ１Ｂ・・・ガス供給経路
Ｌ２，Ｌ２Ａ，Ｌ２Ｂ・・・ガス排出経路
Ｌ３，Ｌ３Ａ，Ｌ３Ｂ・・・移送経路
Ｌ４，Ｌ４Ａ，Ｌ４Ｂ・・・移送経路
Ｌ５，Ｌ５Ａ，Ｌ５Ｂ・・・排気経路
Ｌ６，Ｌ６Ａ，Ｌ６Ｂ・・・返送経路（供給経路）
Ｌ７・・・再生ガス供給経路
Ｌ８・・・不純物ガス排出経路
Ｌ１００・・・排ガス経路
1: Gas separation and
L7: Regeneration gas supply path L8: Impurity gas exhaust path L100: Exhaust gas path
Claims (3)
前記ガス分離部は、プレート式熱交換器又はシェルアンドチューブ式熱交換器であり、
前記ガス分離部に前記混合ガスを供給すると共に、供給された前記混合ガスを冷却して前記回収対象成分及び前記回収対象成分よりも沸点の高い高沸点成分を前記ガス分離部内で凝縮成分とすると共に、前記回収対象成分よりも沸点の低い低沸点成分を前記ガス分離部から排出して廃棄する凝縮工程と、
前記凝縮成分を加熱することにより、前記回収対象成分を蒸発させて前記ガス分離部から貯留部に移送して回収すると共に、前記高沸点成分を前記ガス分離部に液相のまま残留させる蒸発工程とを備え、
前記凝縮工程は、前記ガス分離部内が前記凝縮成分によって閉塞することによって前記ガス分離部内の圧力が上昇したときに終了する、ガス分離回収方法。 A gas separation and recovery method for separating and recovering a target component from a mixed gas discharged as an exhaust gas from a gas utilization facility using a gas separation unit , the method comprising the steps of:
The gas separation unit is a plate heat exchanger or a shell-and-tube heat exchanger,
a condensation step of supplying the mixed gas to the gas separation section, and cooling the supplied mixed gas to condense the target components to be recovered and high-boiling components having a boiling point higher than that of the target components to be recovered within the gas separation section, and discharging a low-boiling component having a boiling point lower than that of the target components to be recovered from the gas separation section for disposal;
an evaporation step of heating the condensed components to evaporate the components to be recovered, transferring them from the gas separation section to a storage section and recovering them, and leaving the high boiling point components in the gas separation section as a liquid phase;
A gas separation and recovery method, wherein the condensation step is terminated when the pressure in the gas separation section increases due to clogging of the gas separation section by the condensed components.
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