JP7748362B2 - 高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法 - Google Patents
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Description
前記複数の高周波誘電加熱接着シートは、少なくとも、第1の接着シート及び第2の接着シートを含み、
前記第1の接着シートは、第1の熱可塑性樹脂を含有し、
前記第2の接着シートは、第2の熱可塑性樹脂を含有し、
前記第1の熱可塑性樹脂と前記第2の熱可塑性樹脂とは、互いに異なる樹脂であり、
前記第1の接着シート中の全ての熱可塑性樹脂に対する前記第1の熱可塑性樹脂の体積含有率VA1は、60体積%以上、100体積%以下であり、
前記第2の接着シート中の全ての熱可塑性樹脂に対する前記第2の熱可塑性樹脂の体積含有率VA2は、60体積%以上、100体積%以下であり、
前記第1の熱可塑性樹脂の体積含有率VA1と、前記第1の接着シートと直接接するように配置されるシート中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第1の熱可塑性樹脂の体積含有率VB1との下記数式(数1)で表される変化率Vx1が80%未満であり、
前記第2の熱可塑性樹脂の体積含有率VA2と、前記第2の接着シートと直接接するように配置されるシート中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第2の熱可塑性樹脂の体積含有率VB2との下記数式(数2)で表される変化率Vx2が、80%未満であり、
前記第1の被着体と前記第2の被着体との間に、前記第1の接着シートを前記第1の被着体と接するように配置し、かつ、前記第2の接着シートを前記第2の被着体と接するように配置する工程、並びに
前記第1の被着体と前記第2の被着体との間で前記第1の接着シート及び前記第2の接着シートを挟んで前記第1の接着シート及び前記第2の接着シートに高周波を印加して、前記第1の被着体と前記第1の接着シートとを接着し、前記第2の被着体と前記第2の接着シートとを接着する工程、を含む、
高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法が提供される。
Vx1={(VA1-VB1)/VA1}×100…(数1)
Vx2={(VA2-VB2)/VA2}×100…(数2)
前記第1の被着体は、第3の熱可塑性樹脂を含有し、
前記第2の被着体は、第4の熱可塑性樹脂を含有し、
前記第1の熱可塑性樹脂の主たる組成は、前記第3の熱可塑性樹脂の主たる組成と同一であり、
前記第2の熱可塑性樹脂の主たる組成は、前記第4の熱可塑性樹脂の主たる組成と同一であることが好ましい。
前記第1の接着シートと前記第2の接着シートとの間に中間シートをさらに配置することが好ましい。
前記第1の接着シート及び前記第2の接着シートの少なくともいずれかと、前記中間シートとが直接接することが好ましい。
前記中間シートは、前記第1の熱可塑性樹脂及び前記第2の熱可塑性樹脂を含有することが好ましい。
前記第1の接着シートと直接接するシートが前記第2の接着シートであることが好ましい。
前記第1の接着シート及び前記第2の接着シートの少なくともいずれかは、高周波で発熱する誘電フィラーを含有することが好ましい。
前記第1の接着シート及び前記第2の接着シート中の前記誘電フィラーの体積含有率の少なくともいずれかは、5体積%以上、50体積%以下であることが好ましい。
前記第1の接着シート及び前記第2の接着シート中の前記誘電フィラーの少なくともいずれかは、酸化亜鉛、炭化ケイ素、酸化チタン及びチタン酸バリウムからなる群から選択される少なくとも1種を含むことが好ましい。
前記第1の接着シート及び前記第2の接着シート中の前記誘電フィラーの体積平均粒子径の少なくともいずれかは、1μm以上、30μm以下であり、
前記体積平均粒子径は、レーザー回折・散乱法によって、粒度分布を測定し、当該粒度分布測定の結果からJIS Z 8819-2:2001に準じて算出した体積平均粒子径であることが好ましい。
前記第1の熱可塑性樹脂は、ポリオレフィン系樹脂であることが好ましい。
前記第1の熱可塑性樹脂の流動開始温度Tx1と、前記第2の熱可塑性樹脂の流動開始温度Tx2との差の絶対値が、下記数式(数4)の関係を満たすことが好ましい。
|Tx1-Tx2|≦70…(数4)
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを用いて接着する接着方法は、第1の被着体と、前記第1の被着体とは異なる材質の第2の被着体とを複数の高周波誘電加熱接着シートを用いて接着する接着方法である。
本実施形態に係る接着方法に用いる複数の高周波誘電加熱接着シートは、少なくとも、第1の接着シート及び第2の接着シートを含む。第1の接着シート及び第2の接着シートの少なくともいずれかが単層のシートであることが好ましく、第1の接着シート及び第2の接着シートが共に単層のシートであることがより好ましい。
まず、本実施形態に係る接着方法に用いる高周波誘電加熱接着シートについて説明し、その後、当該高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法について説明する。
本実施形態に係る接着方法に用いる複数の高周波誘電加熱接着シートとしての、第1の接着シート及び第2の接着シートは、それぞれ、熱可塑性樹脂を含有する。
第1の接着シートは、第1の熱可塑性樹脂を含有する。第2の接着シートは、第2の熱可塑性樹脂を含有する。第1の熱可塑性樹脂と第2の熱可塑性樹脂とは、互いに異なる樹脂である。
第2の接着シート中の全ての熱可塑性樹脂に対する第2の熱可塑性樹脂の体積含有率VA2は、60体積%以上、100体積%以下である。
Vx1={(VA1-VB1)/VA1}×100…(数1)
Vx2={(VA2-VB2)/VA2}×100…(数2)
変化率Vx1は、75%以下であることが好ましい。
変化率Vx2は、75%以下であることが好ましい。
変化率Vx1及びVx2は、互いに同一であるか又は異なる。
第1の熱可塑性樹脂及び第2の熱可塑性樹脂の種類は、特に制限されない。
第1の熱可塑性樹脂及び第2の熱可塑性樹脂は、例えば、融解し易いとともに、所定の耐熱性を有する等の観点から、ポリオレフィン系樹脂、極性部位を有するポリオレフィン系樹脂、スチレン系樹脂、ポリアセタール系樹脂、ポリカーボネート系樹脂、ポリアクリル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリ酢酸ビニル系樹脂、フェノキシ系樹脂及びポリエステル系樹脂からなる群から選択される少なくとも一種であることが好ましい。
熱可塑性樹脂としてのポリオレフィン系樹脂は、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン及びポリメチルペンテン等のホモポリマーからなる樹脂、並びにエチレン、プロピレン、ブテン、ヘキセン、オクテン及び4-メチルペンテン等からなる群から選択されるモノマーの共重合体からなるα-オレフィン樹脂等が挙げられる。熱可塑性樹脂としてのポリオレフィン系樹脂は、一種単独の樹脂でもよいし、二種以上の樹脂の組み合わせでもよい。
極性部位を有するポリオレフィン系樹脂における極性部位は、ポリオレフィン系樹脂に対して極性を付与できる部位であれば特に限定されない。極性部位を有するポリオレフィン系樹脂は、被着体に対して高い接着力を示すので好ましい。
熱可塑性樹脂は、オレフィン系モノマーと極性部位を有するモノマーとの共重合体であってもよい。また、熱可塑性樹脂は、オレフィン系モノマーの重合によって得られたオレフィン系ポリマーに極性部位を付加反応等の変性により導入させた樹脂でもよい。
オレフィン系モノマーは、機械的強度に優れ、安定した接着特性が得られるという観点から、エチレン及びプロピレンが好ましい。
極性部位を有するポリオレフィン系樹脂におけるオレフィン由来の構成単位は、エチレン又はプロピレンに由来する構成単位であることが好ましい。
当該共重合体が極性部位を有するモノマー由来の構成単位を2質量%以上含むことで、高周波誘電加熱接着シートの接着強度が向上する。また、当該共重合体が極性部位を有するモノマー由来の構成単位を30質量%以下含むことで、熱可塑性樹脂のタックが強くなり過ぎることを抑制できる。その結果、高周波誘電加熱接着シートの成形加工が困難になるのを防止し易くなる。
熱可塑性樹脂としてのポリオレフィン系樹脂が酸変性構造を有する場合、酸による変性率は、30質量%以下であることが好ましく、20質量%以下であることがより好ましく、10質量%以下であることがさらに好ましい。
熱可塑性樹脂が酸変性構造を有する場合、酸による変性率が、0.01質量%以上であることで、高周波誘電加熱接着シートの接着強度が向上する。また、酸による変性率が30質量%以下であることで、熱可塑性樹脂のタックが強くなり過ぎることを抑制できる。その結果、高周波誘電加熱接着シートの成形加工が困難になるのを防止し易くなる。
本明細書において、変性率は、酸変性ポリオレフィンの総質量に対する酸に由来する部分の質量の百分率である。
熱可塑性樹脂としてのポリオレフィン系樹脂は、酸変性構造として、酸無水物構造を有することがより好ましい。酸無水物構造は、無水マレイン酸によってポリオレフィン系樹脂を変性した際に導入される構造であることが好ましい。
無水マレイン酸変性ポリオレフィンにおいて、無水マレイン酸による変性率は、熱可塑性樹脂としてのポリオレフィン系樹脂が酸変性構造を有する場合の変性率と同様の範囲であることが好ましく、当該範囲内であることで得られる効果も、熱可塑性樹脂としてのポリオレフィン系樹脂が酸変性構造を有する場合と同様である。
本実施形態に係る熱可塑性樹脂は、オレフィン由来の構成単位と、酢酸ビニル由来の構成単位とを含む共重合体(オレフィン-酢酸ビニル共重合樹脂)であることも好ましい。
熱可塑性樹脂としてのオレフィン-酢酸ビニル共重合樹脂は、酢酸ビニル由来の構成単位を、熱可塑性樹脂がオレフィン系モノマーと極性部位を有するモノマーとの共重合体における極性部位を有するモノマー由来の構成単位と同様の範囲で有することが好ましく、当該範囲内で得られる効果も、熱可塑性樹脂がオレフィン系モノマーと極性部位を有するモノマーとの共重合体である場合と同様である。
したがって、熱可塑性樹脂は、エチレン-酢酸ビニル共重合樹脂及びプロピレン-酢酸ビニル共重合樹脂の少なくとも一種であることが好ましく、エチレン-酢酸ビニル共重合樹脂であることがより好ましい。エチレン-酢酸ビニル共重合樹脂及びプロピレン-酢酸ビニル共重合樹脂における酢酸ビニル由来の構成単位についても、オレフィン-酢酸ビニル共重合樹脂について説明した百分率(質量%)と同様の範囲であることが好ましい。
スチレン系樹脂としては、スチレン系モノマーの単独重合体(ポリスチレン:PS)であってもよい。例えば、スチレンの単独重合体、α-メチルスチレンの単独重合体及びβ-メチルスチレンの単独重合体等が挙げられる。
PSは、汎用ポリスチレン樹脂(GPPS樹脂)、又は、GPPS樹脂及びゴム状弾性体を含む耐衝撃性ポリスチレン樹脂(HIPS樹脂)であってもよい。
スチレン系樹脂としては、例えば、α-メチルスチレン又はβ-メチルスチレン等のスチレン系モノマーと脂肪族系モノマーとを共重合して得られる樹脂等が挙げられ、当該樹脂を水素化した水素化スチレン系樹脂であってもよい。
スチレン系樹脂としては、スチレン系エラストマーであることも好ましい。スチレン系エラストマーとしては、スチレン-共役ジエン共重合体、及びスチレン-オレフィン共重合体等が挙げられる。スチレン-共役ジエン共重合体の具体例としては、スチレン-ブタジエン共重合体、スチレン-ブタジエン-スチレン共重合体(SBS)、スチレン-ブタジエン/ブチレン-スチレン共重合体、スチレン-イソプレン共重合体、スチレン-イソプレン-スチレン共重合体(SIS)、スチレン-エチレン/イソプレン-スチレン共重合体等の未水添スチレン-共役ジエン共重合体;スチレン-エチレン/プロピレン-スチレン共重合体(SEPS)、及びスチレン-エチレン/ブチレン-スチレン共重合体(SEBS)等の水添スチレン-共役ジエン共重合体等を挙げることができる。また、工業的には、スチレン系エラストマーとしては、タフプレン(旭化成株式会社製)、クレイトン(クレイトンポリマージャパン株式会社製)、住友TPE-SB(住友化学株式会社製)、エポフレンド(株式会社ダイセル製)、ラバロン(三菱ケミカル株式会社製)、セプトン(株式会社クラレ製)、及びタフテック(旭化成株式会社製)等の商品名が挙げられる。スチレン系エラストマーは、水素添加物でも未水添物であってもよい。
アクリル系樹脂は、ポリメチルメタクリレート(PMMA)もしくはポリメチルアクリレート(PMA)等の(メタ)アクリル酸エステルの単独重合体、又はメチルメタクリレート(MMA)に由来する単量体単位及びメチルアクリレート(MA)に由来する単量体単位の少なくともいずれかと他の1種以上の単量体に由来する単量体単位との共重合体であることが好ましい。アクリル系樹脂は、これらの単独重合体及び共重合体からなる群から選択される1種でもよいし、2種以上が混合されたものでもよい。なお、本明細書において、「(メタ)アクリル酸」とは、「アクリル酸」及び「メタクリル酸」の両方を含む概念である。
MMA及びMAの少なくともいずれかと共重合可能な他の単量体としては、例えば、アルキル基の炭素原子数が2~18のアルキル(メタ)アクリレート;アクリル酸及びメタクリル酸等のα,β-不飽和酸;マレイン酸、フマル酸、イタコン酸等の不飽和基含有二価カルボン酸及びそれら不飽和基含有二価カルボン酸のアルキルエステル;スチレン、α-メチルスチレン、核置換スチレン等の芳香族ビニル化合物;アクリロニトリル、メタクリロニトリル等のシアン化ビニル化合物;無水マレイン酸、マレイミド、及びN-置換マレイミドが挙げられる。MMA及びMAの少なくともいずれかと共重合可能な他の単量体は、これら単量体からなる群から選択される少なくとも1種でもよいし、2種以上でもよい。
|Tx1-Tx2|≦70…(数4)
流動開始温度Tx1及びTx2の差の絶対値|Tx1-Tx2|は、60℃以下であることがより好ましく、50℃以下であることがさらに好ましく、40℃以下であることがよりさらに好ましい。
流動開始温度Tx1及びTx2の差の絶対値|Tx1-Tx2|は、通常、0℃以上である。
熱可塑性樹脂の流動開始温度は、後述する実施例の項目において説明する方法により測定できる。
高周波で発熱する熱可塑性樹脂としては、周波数域が3MHz以上、300MHz以下の高周波電圧を印加した時に発熱する熱可塑性樹脂であることが好ましい。高周波で発熱する熱可塑性樹脂としては、周波数域3MHz以上、300MHz以下のうち、例えば、周波数13.56MHz、27.12MHz又は40.68MHz等の高周波電圧の印加により発熱する熱可塑性樹脂であることがより好ましい。
第1の接着シート及び第2の接着シートの少なくともいずれかは、高周波で発熱する誘電フィラーを含有することが好ましい。第1の接着シートが含有する誘電フィラーを第1の誘電フィラーと称する場合がある。第2の接着シートが含有する誘電フィラーを第2の誘電フィラーと称する場合がある。
第1の誘電フィラー及び第2の誘電フィラーは、周波数域が3MHz以上、300MHz以下の高周波電圧を印加した時に発熱するフィラーであることが好ましい。第1の誘電フィラー及び第2の誘電フィラーは、周波数域3MHz以上、300MHz以下のうち、例えば、周波数13.56MHz、27.12MHz又は40.68MHz等の高周波電圧の印加により発熱するフィラーであることが好ましい。
第1の誘電フィラー及び第2の誘電フィラーは、それぞれ独立に、酸化亜鉛、炭化ケイ素(SiC)、酸化チタン、チタン酸バリウム、チタン酸ジルコン酸バリウム、チタン酸鉛、ニオブ酸カリウム、水和ケイ酸アルミニウム、アルカリ金属の水和アルミノケイ酸塩等の結晶水を有する無機材料又はアルカリ土類金属の水和アルミノケイ酸塩等の結晶水を有する無機材料等の一種単独又は二種以上の組み合わせが好適である。第1の誘電フィラー及び第2の誘電フィラーの種類は、互いに同一であるか又は異なる。
第1の誘電フィラー及び第2の誘電フィラーは、それぞれ独立に、酸化亜鉛、炭化ケイ素、酸化チタン及びチタン酸バリウムからなる群から選択される少なくとも1種であることが好ましい。
例示した誘電フィラーの中でも、種類が豊富であり、様々な形状及びサイズから選択でき、高周波誘電加熱接着シートの接着特性及び機械特性を用途に合わせて改良できるため、第1の誘電フィラー及び第2の誘電フィラーの少なくともいずれかが、酸化亜鉛であることがさらに好ましい。誘電フィラーとして酸化亜鉛を用いることで、無色の高周波誘電加熱接着シートを得ることができる。酸化亜鉛は、誘電フィラーの中でも密度が小さいため、誘電フィラーとして酸化亜鉛を含有する高周波誘電加熱接着シートを用いて被着体を接合した場合、他の誘電フィラーを含有するシートを用いた場合と比べて、接合体の総重量が増大し難い。酸化亜鉛は、セラミックの中でも硬度が高過ぎないため、高周波誘電加熱接着シートの製造装置を傷つけ難い。酸化亜鉛は、不活性な酸化物であるため、熱可塑性樹脂と配合しても、熱可塑性樹脂に与えるダメージが少ない。
また、誘電フィラーとしての酸化チタンは、アナターゼ型酸化チタン及びルチル型酸化チタンの少なくともいずれかであることが好ましく、誘電特性に優れるという観点から、アナターゼ型酸化チタンであることがより好ましい。
第1の接着シート中の第1の誘電フィラーの体積含有率及び第2の接着シート中の第2の誘電フィラーの体積含有率の少なくともいずれかが、5体積%以上であることが好ましく、8体積%以上であることがより好ましい。
第1の接着シート中の第1の誘電フィラーの体積含有率及び第2の接着シート中の第2の誘電フィラーの体積含有率の少なくともいずれかが、50体積%以下であることが好ましく、40体積%以下であることがより好ましく、35体積%以下であることがさらに好ましい。
第1の誘電フィラーの体積含有率が5体積%以上であれば、第1の接着シートと第1の被着体とを強固に接着しやすい。
第2の誘電フィラーの体積含有率が5体積%以上であれば、第2の接着シートと第2の被着体とを強固に接着しやすい。
第1の誘電フィラーの体積含有率が50体積%以下であれば、第1の接着シートのフレキシブル性を得やすく、靱性の低下も防止しやすくなるので、当該接着シートを所望の形状に加工しやすい。
第2の誘電フィラーの体積含有率が50体積%以下であれば、第2の接着シートのフレキシブル性を得やすく、靱性の低下も防止しやすくなるので、当該接着シートを所望の形状に加工しやすい。
第1の誘電フィラーの体積含有率及び第2の誘電フィラーの体積含有率が共に5体積%以上であれば、本実施形態に係る接着方法によれば、互いに異種材料である第1の被着体と第2の被着体とを強固に接着しやすい。
第1の誘電フィラーの体積含有率及び第2の誘電フィラーの体積含有率が共に50体積%以下であれば、第1の接着シート及び第2の接着シートが共にフレキシブル性を得やすく、靱性の低下も防止しやすくなるので、当該接着シートを所望の形状に加工しやすい。
第1の接着シート中の第1の誘電フィラーの体積含有率及び第2の接着シート中の第2の誘電フィラーの体積含有率は、互いに同一であるか又は異なる。
第1の誘電フィラーの体積平均粒子径及び第2の誘電フィラーの体積平均粒子径の少なくともいずれかは、1μm以上であることが好ましく、2μm以上であることがより好ましく、3μm以上であることがさらに好ましい。
第1の誘電フィラーの体積平均粒子径及び第2の誘電フィラーの体積平均粒子径の少なくともいずれかは、30μm以下であることが好ましく、25μm以下であることがより好ましく、20μm以下であることがさらに好ましい。
第1の接着シート中の第1の誘電フィラーの体積平均粒子径が1μm以上であれば、第1の接着シートは、高周波印加時に高い発熱性能を発現できる。
第1の接着シート中の第1の誘電フィラーの体積平均粒子径が30μm以下であれば、第1の接着シートの強度低下を防止でき、また高周波印加時に高い発熱性能を発現できる。
第2の接着シート中の第2の誘電フィラーの体積平均粒子径が1μm以上であれば、第2の接着シートは、高周波印加時に高い発熱性能を発現できる。
第2の接着シート中の第2の誘電フィラーの体積平均粒子径が30μm以下であれば、第2の接着シートの強度低下を防止でき、また高周波印加時に高い発熱性能を発現できる。
第1の誘電フィラーの体積平均粒子径及び第2の誘電フィラーの体積平均粒子径が共に1μm以上であれば、第1の接着シート及び第2の接着シートは、いずれも高周波印加時に高い発熱性能を発現し、第1の被着体と第2の被着体とをより短時間で強固に接着できる。
また、第1の誘電フィラーの体積平均粒子径及び第2の誘電フィラーの体積平均粒子径が共に30μm以下であることで、高周波誘電加熱接着シートの強度低下を防止でき、また接着シート全体としても高周波印加時に高い発熱性能を発現できる。
第1の接着シート中の第1の誘電フィラーの体積平均粒子径及び第2の接着シート中の第2の誘電フィラーの体積平均粒子径は、互いに同一であるか又は異なる。
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートは、添加剤を含んでいてもよいし、添加剤を含んでいなくてもよい。本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートが添加剤を含む場合、第1の接着シート及び第2の接着シートの少なくともいずれかが添加剤を含むことが好ましい。
粘着付与剤としては、例えば、ロジン誘導体、ポリテルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂、芳香族変性テルペン樹脂の水素化物、テルペンフェノール樹脂、クマロン・インデン樹脂、脂肪族石油樹脂、芳香族石油樹脂、及び芳香族石油樹脂の水素化物が挙げられる。
可塑剤としては、例えば、石油系プロセスオイル、天然油、二塩基酸ジアルキル、及び低分子量液状ポリマーが挙げられる。石油系プロセスオイルとしては、例えば、パラフィン系プロセスオイル、ナフテン系プロセスオイル、及び芳香族系プロセスオイル等が挙げられる。天然油としては、例えば、ひまし油、及びトール油等が挙げられる。二塩基酸ジアルキルとしては、例えば、フタル酸ジブチル、フタル酸ジオクチル、及びアジピン酸ジブチル等が挙げられる。低分子量液状ポリマーとしては、例えば、液状ポリブテン、及び液状ポリイソプレン等が挙げられる。
高周波誘電加熱接着シート中の導電性物質の含有率が5質量%以下であれば、誘電加熱処理した際に電気絶縁破壊して接着部及び被着体の炭化という不具合を防止し易くなる。
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートの全体質量に対して、熱可塑性樹脂及び誘電フィラーの合計質量は、80質量%以上であることが好ましく、90質量%以上であることがより好ましく、99質量%以上であることがさらに好ましい。
(高周波誘電加熱接着シートの厚さ)
第1の接着シート及び第2の接着シートの厚さは、少なくともいずれかが、5μm以上であることが好ましく、25μm以上であることがより好ましく、50μm以上であることがさらに好ましい。
第1の接着シート及び第2の接着シートの厚さは、少なくともいずれかが、1000μm以下であることが好ましく、500μm以下であることがより好ましく、300μm以下であることがさらに好ましい。
第1の接着シートの厚さが5μm以上であれば、高周波印加時の発熱性が向上する。
第2の接着シートの厚さが5μm以上であれば、高周波印加時の発熱性が向上する。
第1の接着シートの厚さが1000μm以下であれば、第1の接着シートの重量が重くなりすぎない。
第2の接着シートの厚さが1000μm以下であれば、第2の接着シートの重量が重くなりすぎない。
第1の接着シート及び第2の接着シートの厚さが共に5μm以上であれば、被着体と接する第1の接着シート及び第2の接着シートの両方について高周波印加時の発熱性が向上するので、被着体同士を短時間で強固に接着し易い。
第1の接着シート及び第2の接着シートの厚さが共に1000μm以下であれば、第1の接着シート及び第2の接着シートの重量が重くなりすぎず、被着体同士を接着して得られる接合体の重量が接着シートの重量に起因して重くなることを抑制できる。
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートとしての第1の接着シート及び第2の接着シートの厚さは、互いに同一であるか又は異なる。
比T1/DF1及び比T2/DF2の少なくとも一方が、2500以下であることが好ましく、2000以下であることが好ましく、1750以下であることが好ましく、1000以下であることがより好ましく、500以下であることがさらに好ましく、100以下であることがよりさらに好ましく、50以下であることがさらになお好ましい。
比T1/DF1が1以上であれば、接着時に第1の誘電フィラーと被着体とが接触することに起因する接着強度の低下を防止できる。
比T2/DF2が1以上であれば、接着時に第2の誘電フィラーと被着体とが接触することに起因する接着強度の低下を防止できる。
比T1/DF1が2500以下であれば、第1の接着シートの作製時に、シート製造装置への負荷を抑制できる。
比T2/DF2が2500以下であれば、第2の接着シートの作製時に、シート製造装置への負荷を抑制できる。
比T1/DF1及び比T2/DF2が共に1以上であれば、接着時に第1の接着シート及び第2の接着シートの両方において誘電フィラーと被着体とが接触することに起因する接着強度の低下を防止できる。
比T1/DF1及び比T2/DF2が共に2500以下であれば、高周波誘電加熱接着シートの作製時に、シート製造装置への負荷を抑制できる。
比T1/DF1と比T2/DF2とは、互いに同一であるか又は異なる。
複数の高周波誘電加熱接着シートの合計厚さが10μm以上であれば、接着強度が発現しやすくなる。
複数の高周波誘電加熱接着シートの合計厚さの上限は、特に限定されない。当該接着シートの合計厚さが増すほど、第1の被着体と第2の被着体とを接着して得られる接合体全体の重量も増加するため、当該接着シートの合計厚さは、実使用上問題ない範囲の厚さであることが好ましい。高周波誘電加熱接着シートの実用性及び成形性も考慮すると、当該接着シートの合計厚さが、2000μm以下であることが好ましく、1000μm以下であることがより好ましく、600μm以下であることがさらに好ましい。
第1の接着シート及び第2の接着シートの誘電特性としての誘電正接(tanδ)、及び比誘電率(ε’r)は、インピーダンスマテリアルアナライザを用いて、簡便かつ正確に測定することができる。
第1の接着シート及び第2の接着シートの誘電特性(tanδ/ε’r)の少なくともいずれかは、0.005以上であることが好ましく、0.008以上であることがより好ましく、0.01以上であることがさらに好ましい。また、高周波誘電加熱接着シートの誘電特性(tanδ/ε’r)は、0.08以下であることが好ましく、0.05以下であることがより好ましい。誘電特性(tanδ/ε’r)は、インピーダンスマテリアル装置等を用いて測定される誘電正接(tanδ)を、インピーダンスマテリアル装置等を用いて測定される比誘電率(ε’r)で除した値である。
第1の接着シートの誘電特性が、0.005以上であれば、誘電加熱処理をした際に、所定の発熱をせず、第1の接着シートと被着体とを強固に接着することが困難となるという不具合を防止できる。
第2の接着シートの誘電特性が、0.005以上であれば、誘電加熱処理をした際に、所定の発熱をせず、第2の接着シートと被着体とを強固に接着することが困難となるという不具合を防止できる。
第1の接着シートの誘電特性が、0.08以下であれば、第1の接着シートと接する被着体の損傷が起きにくい。
第2の接着シートの誘電特性が、0.08以下であれば、第2の接着シートと接する被着体の損傷が起きにくい。
第1の接着シート及び第2の接着シートの誘電特性が共に0.005以上であれば、被着体と接する第1の接着シート及び第2の接着シートの両方について上記不具合を防止でき、被着体同士を強固に接着し易い。
第1の接着シート及び第2の接着シートの誘電特性が共に0.08以下であれば、第1の接着シート及び第2の接着シートのそれぞれと接する被着体の損傷が起きにくい。
なお、高周波誘電加熱接着シートの誘電特性の測定方法の詳細は、次の通りである。所定大きさに切断した高周波誘電加熱接着シートについて、RFインピーダンスマテリアルアナライザE4991A(Agilent社製)を用いて、23℃における周波数40.68MHzの条件下、比誘電率(ε’r)、及び誘電正接(tanδ)をそれぞれ測定し、誘電特性(tanδ/ε’r)の値を算出する。
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートとしての第1の接着シート及び第2の接着シートの製造方法は、特に限定されない。
第1の接着シート及び第2の接着シートが単層シートである場合、上述の各成分を予備混合し、押出機、及び熱ロール等の公知の混練装置を用いて混錬し、押出成形、カレンダー成形、インジェクション成形、及びキャスティング成形等の公知の成形方法により製造できる。
本実施形態に係る接着方法は、第1の接着シート及び第2の接着シートを用いて、互いに異なる種類の材質である第1の被着体と第2の被着体とを接着する。
第2の被着体は、第4の熱可塑性樹脂を含有し、第2の接着シート中の第2の熱可塑性樹脂の主たる組成は、第4の熱可塑性樹脂の主たる組成と同一であることが好ましい。第2の接着シートは、第2の被着体と接着される。
第2の熱可塑性樹脂及び第4の熱可塑性樹脂に関する「熱可塑性樹脂の主たる組成」についても、前述の例示等が適用し得る。
(R1)ポリエチレン及びエチレン-酢酸ビニル共重合体
(R2)ポリエチレン及びEMAA(エチレン・メチルメタクリレート共重合体)
(R3)ポリエチレン及びEMA(エチレン・メタクリレート共重合体)
(R4)ポリエチレン及びエチレンシクロオレフィン共重合体
(R5)ポリプロピレン及び変性ポリプロピレン
(R6)PSとSEBS
(R7)PSとSBR(スチレンブタジエンゴム)
(R8)PSとSEES(スチレン-エチレン-エチレン-スチレンブロック共重合体)
(R9)PSとABS(アクリロニトリル-ブタジエン-スチレン共重合体)
(R10)PSとSIS
工程P1は、第1の被着体と第2の被着体との間に本実施形態に係る接着シートを配置する工程である。工程P1では、第1の被着体を第1の接着シートに接触させる。また、工程P1では、第2の被着体を第2の接着シートに接触させる。
工程P1は、共に単層のシートである第1の接着シート及び第2の接着シートを一体化させずに1シートずつ単に接触させて配置する工程P11、第1の接着シート及び第2の接着シートを一体化させずに予め重ね合わせてから配置する工程P12、又は第1の接着シート及び第2の接着シートを予め一体化させてから配置する工程P13のいずれかであることが好ましい。一体化させる方法としては、例えば、熱ラミネートや打ち抜き加工等が挙げられる。例えば、第1の接着シート及び第2の接着シートを重ねて打ち抜き(型抜き)することにより型抜きされたシートの縁を押し潰して、疑似的にシート同士を一体化してもよい。
図1(A)は、第2の接着シート20を第2の被着体120と接触させて配置する工程を示す図である。
図1(B)は、図1(A)に続いて、第2の接着シート20に第1の接着シート10を直接接触させて配置する工程を示す図である。
図1(C)は、図1(B)に続いて、第1の被着体110を第1の接着シート10と接触させて配置する工程を示す図である。
VA1:第1の接着シート10中のすべての熱可塑性樹脂に対する第1の熱可塑性樹脂の体積含有率
VB1:第2の接着シート20中のすべての熱可塑性樹脂に対する第1の熱可塑性樹脂の体積含有率
VA2:第2の接着シート20中のすべての熱可塑性樹脂に対する第2の熱可塑性樹脂の体積含有率
VB2:第1の接着シート10中のすべての熱可塑性樹脂に対する第2の熱可塑性樹脂の体積含有率
図2(A)は、第1の接着シート10と第2の接着シート20とを直接積層させて、一体化した高周波誘電加熱接着シート1を得る工程を示す図である。
図2(B)は、図2(A)に続いて、高周波誘電加熱接着シート1の第2の接着シート20側を第2の被着体120と接触させて配置する工程を示す図である。
図2(C)は、図2(B)に続いて、高周波誘電加熱接着シート1の第1の接着シート10側に第1の被着体110を接触させて配置する工程を示す図である。
工程P2は、第1の被着体と第1の接着シートとを接着し、第2の被着体と第2の接着シートとを接着する工程である。工程P2においては、工程P1において配置した第1の接着シート及び第2の接着シートを第1の被着体と第2の被着体との間で挟んで、第1の接着シート及び第2の接着シートに高周波を印加する。工程P2において、例えば、誘電加熱接着装置を用いることにより、高周波誘電加熱接着シートに対して高周波電圧を印加できる。
図2のように予め複数の接着シートを積層させる場合とは異なり、図1のように、個別の接着シートを第1の被着体と第2の被着体との間に配置する接着方法の場合は、工程P2において被着体と接着シートとを接着しつつ、接着シート同士も接着する。また、複数の接着シート同士を事前に仮固定してあったとしても、高周波印加により、接着シート同士もより強固に接着される。
図3には、誘電加熱接着装置50の概略図が示されている。
誘電加熱接着装置50は、第1高周波印加電極51と、第2高周波印加電極52と、高周波電源53と、を備えている。
第1高周波印加電極51と、第2高周波印加電極52とは、互いに対向配置されている。第1高周波印加電極51及び第2高周波印加電極52は、プレス機構を有している。このプレス機構により、第1の被着体110、高周波誘電加熱接着シート(第1の接着シート10及び第2の接着シート20)及び第2の被着体120を、第1高周波印加電極51と第2高周波印加電極52との間で加圧処理できる。
高周波の印加には平行平板タイプの高周波誘電加熱装置を用いることも好ましい。平行平板タイプの高周波誘電加熱装置であれば、高周波が電極間に位置する高周波誘電加熱接着シート(第1の接着シート10及び第2の接着シート20)を貫通するので、高周波誘電加熱接着シート全体を温めることができ、被着体と高周波誘電加熱接着シートとを短時間で接着できる。
誘電加熱接着装置50は、図3に示すように、第1の被着体110及び第2の被着体120との間に挟持した高周波誘電加熱接着シート(第1の接着シート10及び第2の接着シート20)を介して、誘電加熱処理する。さらに、誘電加熱接着装置50は、誘電加熱処理に加えて、第1高周波印加電極51及び第2高周波印加電極52による加圧処理によって、第1の被着体110と第2の被着体120とを接着する。なお、加圧処理を行わずに第1の被着体110と第2の被着体120とを接着してもよい。
また、第1の接着シート10と第2の接着シート20とが予め積層一体化されていない場合には、誘電加熱処理の際に、第1の接着シート10及び第2の接着シート20同士も接着される。
そして、誘電フィラーは、発熱源として機能し、誘電フィラーの発熱によって、第1の接着シート10及び第2の接着シート20中の熱可塑性樹脂成分を溶融させ、短時間処理であっても、最終的には、第1の被着体110と第2の被着体120とを強固に接着できる。接着シートが誘電フィラーを含有しない場合は、高周波で発熱可能な熱可塑性樹脂を用いて、当該熱可塑性樹脂を発熱源として機能させる。
高周波誘電加熱接着条件は、適宜変更できるが、以下の条件であることが好ましい。
高周波出力は、50,000W以下であることが好ましく、20,000W以下であることがより好ましく、15,000W以下であることがさらに好ましく、10,000W以下であることがよりさらに好ましく、1,000W以下であることがさらになお好ましい。
高周波出力が10W以上であれば、誘電加熱処理時に温度が上昇し難いという不具合を防止できるので、良好な接着力を得やすい。
高周波出力が50,000W以下であれば、誘電加熱処理による温度制御が困難となる不具合を防ぎ易い。
高周波の印加時間は、60秒以下が好ましく、45秒以下がより好ましく、35秒以下であることがさらに好ましく、25秒以下であることがよりさらに好ましく、10秒以下であることがさらになお好ましい。
高周波の印加時間が1秒以上であれば、誘電加熱処理時に温度が上昇し難いという不具合を防止できるので、良好な接着力を得やすい。
高周波の印加時間が60秒以下であれば、第1の被着体と第2の被着体とを接着させた接合体の製造効率が低下したり、接合体の製造コストが高くなったり、さらには、被着体が熱劣化するといった不具合を防ぎ易い。
印加する高周波の周波数は、300MHz以下であることが好ましく、100MHz以下であることがより好ましく、80MHz以下であることがさらに好ましく、50MHz以下であることがよりさらに好ましい。具体的には、国際電気通信連合により割り当てられた工業用周波数帯13.56MHz、27.12MHz又は40.68MHzが、本実施形態の高周波誘電加熱接着方法(接着方法)にも利用される。
本実施形態に係る接着方法では、第1の接着シートと第2の接着シートとの間に中間シートをさらに配置する。本実施形態に係る接着方法に用いる複数の高周波誘電加熱接着シートは、少なくとも、第1の接着シート、第2の接着シート及び中間シートを含む。本実施形態に係る接着方法は、中間シートを用いる点で、第1実施形態に係る接着方法と相違し、その他の点では、第1実施形態に係る接着方法及び高周波誘電加熱接着シートと同様であるため、以下の説明では、第1実施形態との相違に係る部分を主に説明し、重複する説明については省略又は簡略化する。第1実施形態と同様の構成には同一の符号を付して説明を省略又は簡略化する。
本実施形態において、中間シートは、1種又は複数種の熱可塑性樹脂を含有することが好ましく、第1の熱可塑性樹脂及び第2の熱可塑性樹脂を含有することがより好ましい。
VA1:第1の接着シート中のすべての熱可塑性樹脂に対する第1の熱可塑性樹脂の体積含有率
VB1:中間シート中のすべての熱可塑性樹脂に対する第1の熱可塑性樹脂の体積含有率
VA2:第2の接着シート中のすべての熱可塑性樹脂に対する第2の熱可塑性樹脂の体積含有率
VB2:中間シート中のすべての熱可塑性樹脂に対する第2の熱可塑性樹脂の体積含有率
第1の誘電フィラー、第2の誘電フィラー及び第3の誘電フィラーは、それぞれ独立に、酸化亜鉛、炭化ケイ素、酸化チタン及びチタン酸バリウムからなる群から選択される少なくとも1種であることが好ましい。
第1の誘電フィラー、第2の誘電フィラー及び第3の誘電フィラーは、同じ種類の誘電フィラーであることが好ましく、いずれも、酸化亜鉛であることがより好ましい。
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいても、第2の誘電フィラーの平均粒子径DF2と第2の接着シートの厚さT2との比T2/DF2が、第1実施形態と同様の関係を満たすことが好ましい。
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートにおいても、第1の接着シート及び第2の接着シートの厚さは、それぞれ独立に、第1実施形態で説明した厚さ範囲内であることが好ましい。
中間シートの厚さは、5μm以上であることが好ましく、25μm以上であることがより好ましく、50μm以上であることがさらに好ましい。
中間シートの厚さは、1000μm以下であることが好ましく、500μm以下であることがより好ましく、300μm以下であることがさらに好ましい。
中間シートの厚さが5μm以上であれば、中間シートを成形しやすい。
中間シートの厚さが1000μm以下であれば、中間シートの重量が重くなりすぎない。
また、第1実施形態と同様の理由から、第1の被着体と第2の被着体との間に配置される複数の高周波誘電加熱接着シートの合計厚さが、2000μm以下であることが好ましく、1000μm以下であることがより好ましく、600μm以下であることがさらに好ましい。
本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートとしての第1の接着シート、中間シート及び第2の接着シートの製造方法は、特に限定されず、例えば、第1実施形態と同様の方法により、製造できる。
本実施形態に係る接着方法は、本実施形態に係る高周波誘電加熱接着シートを用いて第1の被着体と第2の被着体とを接着する方法である。被着体中の熱可塑性樹脂と接着シート中の熱可塑性樹脂とで主たる組成が同一である点についても、第1実施形態と同様である。
本実施形態に係る接着方法は、以下の工程PX1及び工程PX2を含むことが好ましい。
工程PX1は、第1の被着体と第2の被着体との間で本実施形態に係る第1の接着シート、中間シート及び第2の接着シートを配置する工程である。工程PX1では、第1の被着体を第1の接着シートに接触させ、第2の被着体を第2の接着シートに接触させ、第1の接着シートと第2の接着シートとの間に中間シートを配置する。
工程PX1は、いずれも単層のシートである第1の接着シート、中間シート及び第2の接着シートを一体化させずに1シートずつ単に接触させて配置する工程PX11、第1の接着シート、中間シート及び第2の接着シートを一体化させずに予め重ね合わせてから配置する工程PX12、又は第1の接着シート、中間シート及び第2の接着シートを予め一体化させてから配置する工程PX13のいずれかであることが好ましい。接着シート及び中間シートを一体化させる方法は、特に限定されないが、例えば、第1実施形態で説明した熱ラミネートや打ち抜き加工等が挙げられる。
図4(A)は、第2の接着シート20を第2の被着体120と接触させて配置する工程を示す図である。
図4(B)は、図4(A)に続いて、第2の接着シート20に中間シート30を直接接触させて配置する工程を示す図である。
図4(C)は、図4(B)に続いて、中間シート30に第1の接着シート10を直接接触させて配置する工程を示す図である。
図4(D)は、図4(C)に続いて、第1の被着体110を第1の接着シート10と接触させて配置する工程を示す図である。
図5(A)は、第1の接着シート10と、中間シート30と、第2の接着シート20とをこの順番で積層させて、一体化した高周波誘電加熱接着シート1Aを得る工程を示す図である。
図5(B)は、図5(A)に続いて、高周波誘電加熱接着シート1Aの第2の接着シート20側を第2の被着体120と接触させて配置する工程を示す図である。
図5(C)は、図5(B)に続いて、高周波誘電加熱接着シート1Aの第1の接着シート10側に第1の被着体110を接触させて配置する工程を示す図である。
工程PX2は、第1の被着体と第1の接着シートとを接着し、第2の被着体と第2の接着シートとを接着する工程である。工程PX2においては、工程PX1において配置した第1の接着シート、中間シート及び第2の接着シートを第1の被着体と第2の被着体との間で挟んで、第1の接着シート、中間シート及び第2の接着シートに高周波を印加する。工程PX2においても、例えば、第1実施形態と同様の誘電加熱接着装置を用いることにより、高周波誘電加熱接着シートに対して高周波電圧を印加できる。
図5のように予め複数の接着シートを積層させる場合とは異なり、図4のように、個別の接着シート及び中間シートを第1の被着体と第2の被着体との間に配置する接着方法の場合は、工程PX2において被着体と接着シートとを接着しつつ、接着シート及び中間シート同士も接着する。また、複数の接着シートと中間シートとが事前に仮固定されていたとしても、高周波印加により、より強固に接着シートと中間シートとが接着される。
高周波誘電加熱接着条件は、適宜変更できるが、第1実施形態で説明した条件と同様の条件であることが好ましい。
本実施形態に係る接着方法で用いる第1の接着シート、中間シート及び第2の接着シートにおいて、前記数式(数1)及び数式(数2)で表される変化率Vx1及びVx2が共に80%未満である。そのため、本実施形態に係る接着方法によれば、互いに異種材料で構成される第1の被着体と第2の被着体とを強固に接着できる。また、本実施形態に係る接着方法においても、第1の接着シートと中間シートとのシート間、並びに第2の接着シートと中間シートとのシート間で剥離し難い。
本発明は、前記実施形態に限定されない。本発明は、本発明の目的を達成できる範囲での変形及び改良等を含むことができる。
例えば、第1の被着体の端部と第2の被着体の端部とを重ね合わせて接着した接合体を製造する場合は、第1の被着体側又は第2の被着体側に格子電極タイプの高周波誘電加熱装置を配置して高周波を印加する。
(実施例1)
第1の接着シートを形成するための材料を、表1に示す組成(体積%)で、第1の容器内にて予備混合した。第2の接着シートを形成するための材料についても、表1に示す組成(体積%)で、第2の容器内にて予備混合した。表1に示すPPは、ポリプロピレンの略称であり、SEBSは、スチレン-エチレン/ブチレン-スチレン共重合体の略称である。
PP :主成分はプロピレン(95質量%以上)、流動開始温度は、175℃。
SEBS:主成分はスチレン(67質量%)、流動開始温度は137℃。
実施例2~実施例6において、第1の接着シート、第2の接着シート及び中間シートを作製した。中間シートを形成するための材料を、表1に示す組成(体積%)で、第3の容器内にて予備混合した。実施例1と同様にして、表1に示す組成(体積%)で、第1の接着シート用の粒状ペレット、第2の接着シート用の粒状ペレット及び中間シート用の粒状ペレットを作製した。次いで、第1の接着シート用、中間シート用、及び第2の接着シート用粒状ペレットを、フィードブロックを有するTダイを設置した単軸押出機のホッパーに投入し、各シートに含まれる樹脂の種類に応じて適宜設定したシリンダー温度及びダイス温度で、Tダイから、フィルム状溶融混練物を押出し、冷却ロールにて冷却させることにより、実施例2~5の接着方法で用いた第1の接着シート(厚さ:135μm)、中間シート(厚さ:130μm)及び第2の接着シート(厚さ:135μm)、並びに実施例6の接着方法で用いた第1の接着シート(厚さ:200μm)及び第2の接着シート(厚さ:200μm)を作製した。
表1に示すPMMAは、ポリメチルメタクリレートの略称であり、PSは、ポリスチレンの略称であり、EVAは、エチレン-酢酸ビニル共重合体の略称であり、m-PPは、無水マレイン酸変性ポリプロピレンの略称である。
PMMA:主成分はメチルメタクリレート(95質量%以上)、流動開始温度は165℃。
PS :主成分はスチレン(95質量%以上)、流動開始温度は162℃。
EVA :主成分はエチレン(72質量%)、流動開始温度は94℃。
m-PP:主成分はプロピレン(90質量%以上)、流動開始温度は153℃。
比較例1~比較例3の接着方法で用いた接着シートは、第1の接着シート及び第2の接着シートを形成するための材料の組成を、それぞれ、表1に示す組成に変更し、接着シートの各層に含まれる樹脂の種類に応じて適宜設定したシリンダー温度及びダイス温度で押出し成形したこと以外、実施例1と同様にして作製した。比較例1~比較例3において、第1の接着シート及び第2の接着シートの厚さも、実施例1と同じである。
比較例4の接着方法で用いた接着シートは、第1の接着シート、中間シート及び第2の接着シートを形成するための材料の組成を、それぞれ、表1に示す組成に変更し、接着シートの各層に含まれる樹脂の種類に応じて適宜設定したシリンダー温度及びダイス温度で押出し成形したこと以外、実施例2と同様にして作製した。比較例4において、第1の接着シート、中間シート及び第2の接着シートの厚さも、実施例2と同じである。
作製した高周波誘電加熱接着シート(接着シート及び中間シート)を25mm×12.5mmの大きさに切断した。表1に示す材質の第1の被着体及び第2の被着体を準備した。第1の被着体及び第2の被着体の大きさは、いずれも25mm×100mm×2mm(厚さ)とした。第1の被着体と第2の被着体との間に、前述の大きさに切断した接着シート及び中間シートを表1に示す組み合わせで挟んだ。このとき、第1の接着シートと第1の被着体とを接触させ、第2の接着シートと第2の被着体とを接触させた。実施例1、実施例6並びに比較例1~3では、第1の接着シートと第2の接着シートとを直接接触させて配置し、実施例2~5並びに比較例4では、第1の接着シートと第2の接着シートとの間に両方に直接接する中間シートを配置した。
次いで、第1の被着体、高周波誘電加熱接着シート及び第2の被着体を、高周波誘電加熱装置(山本ビニター株式会社製“YRP-400T-A”)の電極間に固定した。固定した状態で、下記高周波印加条件で高周波を印加して、高周波誘電加熱接着シートと被着体を接着させて、初期試験片を作製した。なお、本実施例において、第1の被着体と第2の被着体との間に挟んだシートをまとめて高周波誘電加熱接着シートと称する場合がある。
表1に示す第1の被着体の材質としてのPPは、ポリプロピレンの略称であり、PMMAは、ポリメチルメタクリレートの略称であり、PEは、ポリエチレンの略称であり、第2の被着体の材質としてのPSは、ポリスチレンの略称である。
PP :主成分はプロピレン(95質量%以上)。
PMMA:主成分はメチルメタクリレート(95質量%以上)。
PS :主成分はスチレン(95質量%以上)。
PE :主成分はエチレン(70質量%以上)。
周波数 :40.68MHz
出力 :200W
印加時間:10秒
高周波接着性評価で得られた初期試験片につき、接着力としての引張せん断力を測定した。引張せん断力の測定には、万能引張試験機(インストロン社製、インストロン5581)を用いた。引張せん断力の測定における引張速度は、100mm/分の条件とした。引張せん断力は、JIS K 6850:1999に準拠して測定した。
引張せん断力の測定時の試験片の破壊形態を観察して、下記評価基準に沿って、接着力を評価した。接着力の評価結果を表1に示す。
・破壊形態
Cf :接着シート及び中間シートの少なくともいずれかが凝集破壊した。
BC :第1の被着体及び第2の被着体の少なくともいずれかが破壊した。
IFS:接着シート及び中間シートの少なくともいずれかのシート間で界面剥離した。
IFA:第1の被着体と第1の接着シートとの間で界面剥離した。
IFB:第2の被着体と第2の接着シートとの間で界面剥離した。
レーザー回折・散乱法により、誘電フィラーの粒度分布を測定した。粒度分布測定の結果からJIS Z 8819-2:2001に準じて体積平均粒子径を算出した。算出した誘電フィラー(酸化亜鉛)の平均粒子径(体積平均粒子径)は、11μmであった。
接着シート及び中間シートの作製に用いた熱可塑性樹脂の流動開始温度を、降下式フローテスター(株式会社島津製作所製,型番「CFT-100D」)を用いて測定した。荷重5.0kgとし、穴形状がφ2.0mm、長さが5.0mmのダイ、内径が11.329mmのシリンダーを使用し、測定試料の温度を昇温速度10℃/分で上昇させながら、昇温とともに変動するストローク変位速度(mm/分)を測定して、試料のストローク変位速度の温度依存性チャートを得た。このチャートにおいて、低温側に得られるピークを経過した後、再度ストローク変位速度が上昇し始める温度を流動開始温度とした。
作製した接着シートを、30mm×30mmの大きさに切断した。切断した高周波誘電加熱接着シートについて、RFインピーダンスマテリアルアナライザE4991A(Agilent社製)に、誘電材料テスト・フィクスチャー 16453A(Agilent社製)を取り付け、平行板法にて、23℃における周波数40.68MHzの条件下、比誘電率(ε’r)及び誘電正接(tanδ)をそれぞれ測定した。測定結果に基づき、誘電特性(tanδ/ε’r)の値を算出した。例えば、実施例1~6に係る第1接着シートおよび第2接着シートの誘電特性(tanδ/ε’r)を表1に示す。
比較例1に係る接着方法においては、第1の接着シート中の第1の熱可塑性樹脂(PP)の体積含有率が60体積%未満であり、第1の接着シートと第1の被着体とで界面剥離した。
比較例2に係る接着方法においては、第2の接着シート中の第2の熱可塑性樹脂(SEBS)の体積含有率が60体積%未満であり、第2の接着シートと第2の被着体とで界面剥離した。
比較例3~4に係る接着方法においては、第1の接着シート、第2の接着シート及び中間シートの組成が、前記数式(数1)及び数式(数2)で表される変化率Vx1及びVx2の関係を同時に満たさず、シート間剥離が起こった。
比較例1~4に係る接着方法では第1の被着体と第2の被着体とを接着できなかった。
Claims (11)
- 第1の被着体と、前記第1の被着体とは異なる材質の第2の被着体とを複数の高周波誘電加熱接着シートを用いて接着する接着方法であって、
前記複数の高周波誘電加熱接着シートは、少なくとも、第1の接着シート及び第2の接着シートを含み、
前記第1の接着シートは、第1の熱可塑性樹脂を含有し、
前記第2の接着シートは、第2の熱可塑性樹脂を含有し、
前記第1の被着体は、第3の熱可塑性樹脂を含有し、
前記第2の被着体は、第4の熱可塑性樹脂を含有し、
前記第1の熱可塑性樹脂と前記第2の熱可塑性樹脂とは、互いに異なる樹脂であり、
前記第1の熱可塑性樹脂の主たる組成は、前記第3の熱可塑性樹脂の主たる組成と同一であり、
前記第2の熱可塑性樹脂の主たる組成は、前記第4の熱可塑性樹脂の主たる組成と同一であり、
前記第1の接着シート中の全ての熱可塑性樹脂に対する前記第1の熱可塑性樹脂の体積含有率VA1は、60体積%以上、100体積%以下であり、
前記第2の接着シート中の全ての熱可塑性樹脂に対する前記第2の熱可塑性樹脂の体積含有率VA2は、60体積%以上、100体積%以下であり、
前記第1の熱可塑性樹脂の体積含有率VA1と、前記第1の接着シートと直接接するように配置されるシート中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第1の熱可塑性樹脂の体積含有率VB1との下記数式(数1)で表される変化率Vx1が80%未満であり、
前記第2の熱可塑性樹脂の体積含有率VA2と、前記第2の接着シートと直接接するように配置されるシート中のすべての熱可塑性樹脂に対する前記第2の熱可塑性樹脂の体積含有率VB2との下記数式(数2)で表される変化率Vx2が、80%未満であり、
前記第1の被着体と前記第2の被着体との間に、前記第1の接着シートを前記第1の被着体と接するように配置し、かつ、前記第2の接着シートを前記第2の被着体と接するように配置する工程、並びに
前記第1の被着体と前記第2の被着体との間で前記第1の接着シート及び前記第2の接着シートを挟んで前記第1の接着シート及び前記第2の接着シートに高周波を印加して、前記第1の被着体と前記第1の接着シートとを接着し、前記第2の被着体と前記第2の接着シートとを接着する工程、を含む、
高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法。
Vx1={(VA1-VB1)/VA1}×100…(数1)
Vx2={(VA2-VB2)/VA2}×100…(数2) - 請求項1に記載の高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法において、
前記第1の接着シートと前記第2の接着シートとの間に中間シートをさらに配置する、
高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法。 - 請求項2に記載の高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法において、
前記第1の接着シート及び前記第2の接着シートの少なくともいずれかと、前記中間シートとが直接接する、
高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法。 - 請求項2又は請求項3に記載の高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法において、
前記中間シートは、前記第1の熱可塑性樹脂及び前記第2の熱可塑性樹脂を含有する、
高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法。 - 請求項1に記載の高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法において、
前記第1の接着シートと直接接するシートが前記第2の接着シートである、
高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法。 - 請求項1から請求項5のいずれか一項に記載の高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法において、
前記第1の接着シート及び前記第2の接着シートの少なくともいずれかは、高周波で発熱する誘電フィラーを含有する、
高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法。 - 請求項6に記載の高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法において、
前記第1の接着シート及び前記第2の接着シート中の前記誘電フィラーの体積含有率の少なくともいずれかは、5体積%以上、50体積%以下である、
高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法。 - 請求項6又は請求項7に記載の高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法において、
前記第1の接着シート及び前記第2の接着シート中の前記誘電フィラーの少なくともいずれかは、酸化亜鉛、炭化ケイ素、酸化チタン及びチタン酸バリウムからなる群から選択される少なくとも1種を含む、
高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法。 - 請求項6から請求項8のいずれか一項に記載の高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法において、
前記第1の接着シート及び前記第2の接着シート中の前記誘電フィラーの体積平均粒子径の少なくともいずれかは、1μm以上、30μm以下であり、
前記体積平均粒子径は、レーザー回折・散乱法によって、粒度分布を測定し、当該粒度分布測定の結果からJIS Z 8819-2:2001に準じて算出した体積平均粒子径である、
高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法。 - 請求項1から請求項9のいずれか一項に記載の高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法において、
前記第1の熱可塑性樹脂は、ポリオレフィン系樹脂である、
高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法。 - 請求項1から請求項10のいずれか一項に記載の高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法において、
前記第1の熱可塑性樹脂の流動開始温度Tx1と、前記第2の熱可塑性樹脂の流動開始温度Tx2との差の絶対値が、下記数式(数4)の関係を満たす、
高周波誘電加熱接着シートを用いた接着方法。
|Tx1-Tx2|≦70…(数4)
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