JPS604123B2 - 新規水素含有珪素物質の製造方法および装置 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は新規水素含有珪素物質の製造方法および装置に
関するものである。

四配位Ｓｉ格子とこれを取り巻くＳｉ比または／および
Ｓｊ＆の殻とからなりＳｉ格子内に水素を含有している
新規水素含有珪素物質については侍厭昭５６一７０２０
０号明細書（特開昭５７一２０５３１２号公報参照）に
記載されている。

この水素含有珪素物資は原理的には水素雰囲気中に対向
して配置した珪素ターゲットと基板の間に電圧を印加し
てスパタリングを行うことにより基板上に生成させるこ
とができるが、通常このようなスパタリングは１個のス
パタリング室においてバッチ方式で行われるものであり
、工業的規模で大量に目的物を製造するのに適した方法
および装置はまだ開発されていない。本発明者等は前記
水素含有珪素物質を工業的規模で連続的に製造できる方
法および装置を得るべく種々研究した結果本発明を完成
した。従って本発明の目的は新規水素含有珪素物質を大
量生産することのできる方法および装置を提供すること
である。

本発明による新規水素含有珪素物質の製造方法は粒径３
００メッシュ以下の珪素粉末を液状珪素含有化合物中に
分散したスラリーを、日２ガスまたはＳｉＨ４ガスによ
り微細化して水素プラズマ中に噴出させ、珪素粉末をプ
ラズマ化した日および日十と反応させてＳｉＱおよびＳ
ｉＨ３微粒子を生成させると共にＳｉ−Ｓｉ網目中に水
素を導入することからなものである。

また本発明による装置は反応室、該反応室の一端中央に
設けられたプラズマトーチ、該プラズマトーチの周囲に
配置された複数個の珪素粉末スラリー項霧ノズル、該プ
ラズマトーチの前方に配置されたプラズマ収飲用円筒型
磁石および反応室の他端に設けられた冷却された生成物
補集壁よりなっている。以下に本発明による新規水素含
有珪素物質の製造方法および装置を第１図によって説明
する。

先づステンレス鋼製の反応室１のＳＵＳ製バタフライ弁
２を開いて排気に接続し反応室を１０‐６Ｔｏｎ程度の
真空にする。反応室は例えば油回転ポンプにより真空度
１０‐３Ｔｏｍにし、次に油、水銀などを用いた拡散ポ
ンプにより１０‐６Ｔｏｎの真空度にすることができる
。排気系には液体窒素トラップが設けられている。次に
アルゴンガスボンベ３および水素ガスボンベ４からそれ
ぞれレギュレーターおよび流量計により計量されたアル
ゴンガスおよび水素ガスをマンホールドを経由してＡｒ
／弘＝８／２〜２ノ８の量比範囲内で混合しプラズマガ
スを作り、プラズマトーチ５を介して一定流速で反応室
に供給する。このとき（電源）をプラズマトーチに接続
し（ＡＭＨ２）プラズマを発生させると、水素ガスは日
２一がおよび日一日十十ｅに従って解離およびイオン化
し所望の反応が行われる。プラズマトーチ先端から反応
室内に形成されるプラズマを包囲して円筒型磁石６を設
けることによりプラズマの長さを〜１０肌以上に大きく
することができる。なおプラズマトーチの反応室外の部
分は水で冷却して過熱防止するのが好ましい。反応室１
は例えば内座２７仇奴、長さ５０仇岬の大きさで内壁は
＃４０偽覆面研磨されている。また両フタは同様にステ
ンレス製で、何れも０リングでシールされている。一方
、３００メッシュ全通の粒度を有する珪素粉末を珪素含
有液体、例えばＳＩＣ１４中に分散させたスラリー（固
形分１０〜４の重量％）をスラリータンク７から適量ポ
ンプＰにより二重導管９の内管を経て／ズル１０からプ
ラズマ中に噴射する。

この噴射は比ガスまたは／およびＳｉＨ４ガス等のボン
ベ８からこれらのガスを１〜３ｋ９／塊Ｇの圧力で二重
導管９の外管を通ってノズルに供孫舎することにより行
われ、スラリーは微細化されてプラズマ中に供給される
。プラズマは非常に限定された区域にしか存在しないの
で、珪素粉末とプラズマ化した水素との反応を良好な効
率で実施するためには第２図および第３図に示すような
ノズルを使用する。第２図Ａはノズルの配置を示す側面
図であり、第２図Ｂはその正面図であり、これらの図か
ら明らかなように、６個のノズルがプラズマトーチを取
り囲むように配置されている。そして各ノズルから噴射
される＆ガスまたはノおよびＳｉＨ４ガスはプラズマの
中心部の一点Ｃに集中するようにノズル口が勾配を以つ
て配置されている。また珪素粉末スラリーの液滴蓬をで
きるだけ小さくするために、好ましくはェアロゾルの形
にするために、ノズルは第３図のような二重構造になっ
ていて、スラリー導管１０１を取り巻く外管１０２を日
２ガスまたはＳｉＨ４ガスが通過してノズル口で珪素ス
ラリーを微細化するようになっているので輸送中のスラ
リーの粘度変化や煤質液体ＳＩＣ１４の蒸発などを防止
することができる。スラリーはノズル出口の液流回転板
１０３によって大きな回転速度が与えられるのでスラリ
ーのみでも微粒化が行われるが、二重導管９の外管を通
る日２ガスまたはＳｉＨ４ガスは途中内管のスラリーの
断熱を行った後ノズル口で例えば縦方向に約２び、横方
向に約６０ｏの額斜角を以つて旋回され音速に近い速度
で反応室内に噴出してスラリーを微細化する。こうして
得られたェアロゾル状頃務はプラズマ中で瞬間的に乾燥
し珪素粒子表面が融解するので、珪素粒子表面で液一気
反応が行われ珪素粒子表面にＳｉＨ、ＳｉＨ２、ＳｉＨ
３等（ＳｉＨｘと総称する）が生成する。またプラズマ
を通過する間に珪素粒子の融解は次第に表面から内部に
進行し、珪素原子の結合格子構造は液体状態になり珪素
原子間の結合は相当に弛んだ状態になる。従ってプラズ
マ化された日および日十が融解珪素の中に進入してその
網目構造内に捕獲される。こうして水素を捕獲した生成
物は円筒型磁石を通過すると捕集壁１１に衝突して急冷
される。捕集壁は融解した珪素を急冷して−Ｓｉ−Ｓｉ
−網目構造の弛んだ状態のまま補集するために冷凍機１
３からフレオンガスをノズル１２から総集壁に吹付ける
ことにより−３０こ０以下に冷却されている。反応中の
反応室内の圧力は１〜５０Ｔｏｍになるようにバタフラ
イ弁２で調節する。所定の反応時間の後、反応室内に充
分な量の生成物が蓄積したとき１こスラリーおよび噴射
ガスの供給を中止し、次にプラズマを消滅させ、反応室
内に窒素ガスを導入して大気圧にした後、反応室を開い
て生成物を回収する。

本発明による製造方法の実施例を以下に説明する。

実施例 アルゴン対水素の混合比が１：１のプラズマガスを３そ
／分の流量でプラズマトーチに供給する。

このときのプラズマ発生用電力は舷Ｗ（ＤＣ）である。

一方、水素対ＳｉＨ４の混合比が７：３の混合ガスを二
重導管９の外管に１．５ｋ９／あの圧力で供給し、珪素
粉末（＃３００）対ＳＩＣ１４の比が１：１のスラリー
（固形分５０％）を二重管９の内管に０．１２Ｚノ分の
流量で供給しＬ ノズル１０からプラズマに向って噴射
合流させる。プラズマ内では反応室の円筒型磁石を通過
する間に（Ｓｉ−Ｈ）反応が行われＳｉ−Ｈｘ粉を得た
。この粉末生成物の水素含有量はガスクロマトグラフイ
−により測定したところ６５原子％であった。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の製造装置を説明するための図であり、
第２図ＡおよびＢはスプレーノズルの配層を示す側面図
および正面図であり、第３図はノズルの断面図である。 図中符号：１・…・・反応室、２・…・・バタフライ弁
、３・・・・・・アルゴンガスボンベ、４・・・・・・
水素ガスボンベ、５・・・・・・プラズマトーチ、６・
・・・・・円筒型磁石、７……スラリータンク、８……
ボンベ、９…・・・二重導管、１０，１２・・・・・・
ノズル、１１・・・・・・補集壁、１３……冷凍機、１
０１……スラリー導管、１０２・・・・・・外管、１０
３・・・・・・液流回転板。第１図第２図 第３図

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 粒径３００メツシユ以下の珪素粉末を液状珪素含有
   化合物中に分散したスラリーを、Ｈ＿２ガスまたはＳｉ
   Ｈ＿４ガスにより微細化して水素プラズマ中に噴出させ
   、珪素粉末をプラズマ化したＨおよびＨ＾＋と反応させ
   てＳｉＨ＿２およびＳｉＨ＿３微粒子を生成させると共
   にＳｉ−Ｓｉ網目中に水素を導入することを特徴とする
   新規水素含有珪素物質の製造方法。 ２ 反応室、該反応室の一端中央に設けられたプラズマ
   トーチ、該プラズマトーチの周囲に配置された複数個の
   珪素粉末スラリー噴霧ノズル、該プラズマトーチの前方
   に配置されたプラズマ収斂用円筒型磁石および反応室の
   他端に設けられた冷却された生成物補集壁からなること
   を特徴とする新規水素含有珪素物質の製造装置。