JPS623179B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPS623179B2 JPS623179B2 JP56015409A JP1540981A JPS623179B2 JP S623179 B2 JPS623179 B2 JP S623179B2 JP 56015409 A JP56015409 A JP 56015409A JP 1540981 A JP1540981 A JP 1540981A JP S623179 B2 JPS623179 B2 JP S623179B2
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- alumina
- epoxy resin
- powder
- resin composition
- parts
- Prior art date
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Epoxy Resins (AREA)
Description
本発明は、エポキシ樹脂と酸無水物硬化剤とか
らなるエポキシ樹脂組成物に、アルミナ粉末を添
加して成る注型絶縁物に関するものである。 エポキシ樹脂は硬化剤として酸無水物硬化剤を
用いた場合には、アミン化合物を硬化剤とした場
合よりも電気的性質の優れた硬化物が得られるこ
とが知られている。また、エポキシ樹脂組成物は
充填材を含有させることにより、電気的、機械的
あるいは物理的性質を改善できるため、用途に適
した種々の充填材が使用されるが、それらの中で
アルミナ粉末は熱伝導性、高充填性、耐薬品性に
優れ、殊に電気的機器の分野においては、六弗化
硫黄を消弧媒体あるいは絶縁媒体として使用する
機器で優れた耐久性を示す充填材として知られて
いる。 現在、電気機器の通電容量は増大化する傾向に
あり、さらに、機器が複合化する等に伴つて、絶
縁物も大形化や形状が複雑化する傾向にある。市
販されている多くのアルミナ粉末には、アルミナ
粉末の製造プロセス中から多くの不純物が混入し
ており、このアルミナ粉末とエポキシ樹脂及び酸
無水物硬化剤とからなるアルミナ粉末充填エポキ
シ樹脂組成物は、著るしく大きな反応速度を示し
可使時間が極端に短くなるため、複雑な形状ある
いは大形の注型品の製造が困難であつた。また、
エポキシ樹脂と酸無水物の反応は、その系中に微
量に存在する水分あるいはエポキシ樹脂中のヒド
ロキシル基の存在下で、酸無水物がカルボキシア
ニオンを生成し、エステル化反応を進行させると
推定されており、このカルボキシアニオンの生成
は、塩基性下で促進されることも知られている。 第１のアルミナは、上記のような不純物を低減
させるため、アルミナ含有率が99.5％以上の高純
度α−アルミナをアルミナ磁器製のミル内で粉砕
し、粒度を44μｍ以下にした粉末状であるが、粉
砕等の造粒工程でアルミナ粒子表面に微量のナト
リウム等のアルカリ金属が現われたり、粒度の分
級工程等において微細アルミナ粒子表面に、水に
溶けて塩基性を示すような塩類が吸着する等の現
象はさけられない。このような第１のアルミナと
エポキシ樹脂及び酸無水物硬化剤とからなるアル
ミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物は、反応が早く
可使時間の短いものである。このため複雑な形状
あるいは大形の注型品においては、製造を困難に
するだけでなく、硬化物にはヒケが発生したりボ
イドが残存し易く、更に、埋込物を内包した場合
等は硬化時に内部応力が局所的に集中しクラツク
を発生し易くなる等、生産性や硬化物の電気特性
及び機械特性等を低下させることになる。 以上のことから、アルミナ粉末を充填材とし
て、エポキシ樹脂と酸無水物硬化剤とからなるエ
ポキシ樹脂組成物に添加してなる注型絶縁物の可
使時間を延長し、かつ安定化させるためには、ア
ルミナ粉末表面に存在するナトリウム等のアルカ
リ金属や、水に溶けて塩基性を示すような塩類等
を除去又は無害化する必要がある。 第２のアルミナは、第１のアルミナを用いた場
合にみられたような問題を解消させるため、第１
のアルミナを無機酸水溶液で洗浄し、アルミナ粒
子表面に存在する不純物を除去した後、脱水乾燥
して得られた粉末状のアルミナである。この第２
のアルミナとエポキシ樹脂及び酸無水物硬化剤と
からなるアルミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物は
反応が極めて遅く可使時間の著るしく長いもので
あつた。このため、完全硬化のために、長時間を
必要とし、生産性を低下させる。さらに、アルミ
ナ粉末と樹脂成分とは比重が大きく異なるため、
反応が遅い場合にはアルミナ粒子の沈降が著しく
生じ、硬化製品中でアルミナ粉末の含有率に著し
い分布を生じせしめる。このような現象は、硬化
物内において誘電率の不均一性をもたらすことに
なり、硬化した同一絶縁物中で局所的な電位分担
のバランスを欠き、このような絶縁物を用いた電
気機器のAC耐電圧特性を低下させるなどの電気
的問題を生ずる。また、硬化物内の充填率も当然
不均一であるため、機械特性も低下する。上記の
ような現象も含めて、硬化物には安定した特性が
得られ難い欠点がある。 本発明は上記に鑑みてなされたもので、反応性
の異なる第１のアルミナと第２のアルミナとを任
意の割合で混合し、かつ得られたアルミナ粉末が
エポキシ樹脂組成物の充填材として好適な性状を
示す注型絶縁物を提供する。 本発明の特徴とするところは、アルミナ含有率
が99.5％以上の高純度α−アルミナをアルミナ磁
器製ミル内で粉砕し、粒度を44μｍ以下とした粉
末状の第１のアルミナと、この第１のアルミナを
無機酸水溶液で洗浄し、しかる後脱水乾燥した酸
洗浄の粉末状の第２のアルミナとを、第１のアル
ミナが５〜70wt％、第２のアルミナが95〜30wt
％の範囲で混合し、エポキシ樹脂と酸無水物硬化
剤とから成るエポキシ樹脂組成物中に混合アルミ
ナ粉末として40〜60vol％添加されていることに
ある。 本発明における、第１のアルミナの洗浄のため
に使用される無機酸としては殆んどの酸が適応す
るが、好ましくはアルミナ粒子表面に存在するア
ルカリ金属や水に溶けて塩基性を示す塩類等を水
に溶けて中性ないし酸性を示す塩となし得るよう
な酸、その具体例を挙げれば、塩酸、硝酸、硫酸
などが好適である。また、アルミナ粉末の混合量
は、第１のアルミナが５〜70wt％、第２のアル
ミナが95〜30wt％の範囲では好適であるが、第
１のアルミナが5wt％未満、第２のアルミナが
95wt％を越えると、全体としては第２のアルミ
ナの特性を示すようになり、アルミナ粉末充填エ
ポキシ樹脂組成物の可使時間が長くなつて沈降等
の諸問題が発生するようになる。また、第１のア
ルミナが70wt％を越え、第２のアルミナが30wt
％未満になると、全体としては第１のアルミナの
特性を示すようになり、アルミナ粉末充填エポキ
シ樹脂組成物の反応が早くなつて複雑な形状や大
形の注型品の製造が困難になつてくる。さらに本
発明によるアルミナ粉末のエポキシ樹脂組成物中
への添加量は40〜60vol％が好適であり、60vol％
以上を添加すると、エポキシ樹脂と充填材の混合
物が高粘度化しすぎるため、混合釜を摩耗して釜
の金属成分が混入し、絶縁物としての電気特性の
低下を招く。 尚、本発明のアルミナ粉末は、注型品の形状や
容量等の違いに応じて、アルミナ粉末双方の含有
量を前記範囲内で調整することにより可使時間の
調整が可能であり、硬化物に不具合を生じない好
適な充填材として使用できることも特徴のひとつ
である。さらに、本発明によるアルミナ粉末充填
エポキシ樹脂組成物には必要に応じて、アルミナ
粉末以外の充填材、可撓性付与剤、硬化促進剤着
色剤、変性剤、劣化防止剤、内部離型剤あるいは
希釈剤などを添加することも可能である。 以下、実施例及び比較例によつて、本発明をさ
らに具体的に説明する。但し、これら例中に部と
あるのは重量部を意味する。なお、可使時間はエ
ポキシ樹脂に硬化剤を添加した後から粘度を測定
し、２×104cp（センチポイズ）になるのに要す
る時間とした。また、完全硬化時間は、熱変形温
度が上限に達するのに必要な加熱時間とした。 比較例 １ エポキシ樹脂CH−200（チバガイギー社製）を
100部に対し、硬化剤としてHT−903（チバガイ
ギー社製）40部及び第１のアルミナ400部を130℃
で減圧撹拌し、アルミナ粉末充填エポキシ樹脂組
成物を得た。この組成物の130℃における可使時
間は21分間であ、同温度での完成硬化時間は16時
間であつた。 比較例 ２ エポキシ樹脂CT−200を100部に対し、硬化剤
としてHT−903を40部及び第２のアルミナ400部
を130℃で減圧撹拌し、アルミナ粉末充填エポキ
シ樹脂組成物を得た。この組成物の130℃におけ
る可使時間は132分間であり、同温度での完全硬
化時間は20時間であつた。 実施例 １ エポキシ樹脂としてCT−200を100部に対し、
硬化剤としてHT−903を40部及び第１のアルミ
ナ10部と第２のアルミナを390部とを130℃で減圧
撹拌し、アルミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物を
得た。この組成物の130℃における可使時間は100
分間であり、同温度での完全硬化時間は20時間で
あつた。 実施例 ２ エポキシ樹脂としてCT−200を100部に対し硬
化剤としてHT−903を40部及び第１のアルミナ
160部と第２のアルミナ240部とを130℃で減圧撹
拌し、アルミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物を得
た。この組成物の130℃における可使時間は88分
間であり、同温度での完全硬化時間は18時間であ
つた。 実施例 ３ エポキシ樹脂としてCT−200、100部に対し硬
化剤としてHT−903、40部及びアルミナ粉末(A)
200部とアルミナ粉末(B)200部とを130℃で減圧撹
拌し、アルミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物を得
た。この組成物の130℃における可使時間は72分
間であり、又同温度での完全硬化時間は18時間で
あつた。 実施例 ４ エポキシ樹脂としてCT−200を100部に対し、
硬化剤としてHT−903を40部及び第１のアルミ
ナ240部と第２のアルミナ160部とを130℃で減圧
撹拌し、アルミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物を
得た。この組成物の130℃における可使時間は63
分間であり、同温度での完全硬化時間は18時間で
あつた。 実施例 ５ エポキシ樹脂としてCT−200を100部に対し、
硬化剤としてHT−903を40部及び第１のアルミ
ナ320部と第２のアルミナ80部とを130℃で減圧撹
拌し、アルミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物を得
た。この組成物の130℃における可使時間は32分
間であり、同温度での完全硬化時間は16時間であ
つた。 以上の比較例及び実施例のアルミナ粉末充填エ
ポキシ樹脂組成物の粘度の経時特性を図に示し
た。 また、第１のアルミナと第２のアルミナとの混
合アルミナ粉末を用いたアルミナ粉末充填エポキ
シ樹脂組成物の硬化後の特性を比較例１、比較例
２、実施例２、実施例４の組成物について測定し
この結果をつぎの表に示した。
らなるエポキシ樹脂組成物に、アルミナ粉末を添
加して成る注型絶縁物に関するものである。 エポキシ樹脂は硬化剤として酸無水物硬化剤を
用いた場合には、アミン化合物を硬化剤とした場
合よりも電気的性質の優れた硬化物が得られるこ
とが知られている。また、エポキシ樹脂組成物は
充填材を含有させることにより、電気的、機械的
あるいは物理的性質を改善できるため、用途に適
した種々の充填材が使用されるが、それらの中で
アルミナ粉末は熱伝導性、高充填性、耐薬品性に
優れ、殊に電気的機器の分野においては、六弗化
硫黄を消弧媒体あるいは絶縁媒体として使用する
機器で優れた耐久性を示す充填材として知られて
いる。 現在、電気機器の通電容量は増大化する傾向に
あり、さらに、機器が複合化する等に伴つて、絶
縁物も大形化や形状が複雑化する傾向にある。市
販されている多くのアルミナ粉末には、アルミナ
粉末の製造プロセス中から多くの不純物が混入し
ており、このアルミナ粉末とエポキシ樹脂及び酸
無水物硬化剤とからなるアルミナ粉末充填エポキ
シ樹脂組成物は、著るしく大きな反応速度を示し
可使時間が極端に短くなるため、複雑な形状ある
いは大形の注型品の製造が困難であつた。また、
エポキシ樹脂と酸無水物の反応は、その系中に微
量に存在する水分あるいはエポキシ樹脂中のヒド
ロキシル基の存在下で、酸無水物がカルボキシア
ニオンを生成し、エステル化反応を進行させると
推定されており、このカルボキシアニオンの生成
は、塩基性下で促進されることも知られている。 第１のアルミナは、上記のような不純物を低減
させるため、アルミナ含有率が99.5％以上の高純
度α−アルミナをアルミナ磁器製のミル内で粉砕
し、粒度を44μｍ以下にした粉末状であるが、粉
砕等の造粒工程でアルミナ粒子表面に微量のナト
リウム等のアルカリ金属が現われたり、粒度の分
級工程等において微細アルミナ粒子表面に、水に
溶けて塩基性を示すような塩類が吸着する等の現
象はさけられない。このような第１のアルミナと
エポキシ樹脂及び酸無水物硬化剤とからなるアル
ミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物は、反応が早く
可使時間の短いものである。このため複雑な形状
あるいは大形の注型品においては、製造を困難に
するだけでなく、硬化物にはヒケが発生したりボ
イドが残存し易く、更に、埋込物を内包した場合
等は硬化時に内部応力が局所的に集中しクラツク
を発生し易くなる等、生産性や硬化物の電気特性
及び機械特性等を低下させることになる。 以上のことから、アルミナ粉末を充填材とし
て、エポキシ樹脂と酸無水物硬化剤とからなるエ
ポキシ樹脂組成物に添加してなる注型絶縁物の可
使時間を延長し、かつ安定化させるためには、ア
ルミナ粉末表面に存在するナトリウム等のアルカ
リ金属や、水に溶けて塩基性を示すような塩類等
を除去又は無害化する必要がある。 第２のアルミナは、第１のアルミナを用いた場
合にみられたような問題を解消させるため、第１
のアルミナを無機酸水溶液で洗浄し、アルミナ粒
子表面に存在する不純物を除去した後、脱水乾燥
して得られた粉末状のアルミナである。この第２
のアルミナとエポキシ樹脂及び酸無水物硬化剤と
からなるアルミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物は
反応が極めて遅く可使時間の著るしく長いもので
あつた。このため、完全硬化のために、長時間を
必要とし、生産性を低下させる。さらに、アルミ
ナ粉末と樹脂成分とは比重が大きく異なるため、
反応が遅い場合にはアルミナ粒子の沈降が著しく
生じ、硬化製品中でアルミナ粉末の含有率に著し
い分布を生じせしめる。このような現象は、硬化
物内において誘電率の不均一性をもたらすことに
なり、硬化した同一絶縁物中で局所的な電位分担
のバランスを欠き、このような絶縁物を用いた電
気機器のAC耐電圧特性を低下させるなどの電気
的問題を生ずる。また、硬化物内の充填率も当然
不均一であるため、機械特性も低下する。上記の
ような現象も含めて、硬化物には安定した特性が
得られ難い欠点がある。 本発明は上記に鑑みてなされたもので、反応性
の異なる第１のアルミナと第２のアルミナとを任
意の割合で混合し、かつ得られたアルミナ粉末が
エポキシ樹脂組成物の充填材として好適な性状を
示す注型絶縁物を提供する。 本発明の特徴とするところは、アルミナ含有率
が99.5％以上の高純度α−アルミナをアルミナ磁
器製ミル内で粉砕し、粒度を44μｍ以下とした粉
末状の第１のアルミナと、この第１のアルミナを
無機酸水溶液で洗浄し、しかる後脱水乾燥した酸
洗浄の粉末状の第２のアルミナとを、第１のアル
ミナが５〜70wt％、第２のアルミナが95〜30wt
％の範囲で混合し、エポキシ樹脂と酸無水物硬化
剤とから成るエポキシ樹脂組成物中に混合アルミ
ナ粉末として40〜60vol％添加されていることに
ある。 本発明における、第１のアルミナの洗浄のため
に使用される無機酸としては殆んどの酸が適応す
るが、好ましくはアルミナ粒子表面に存在するア
ルカリ金属や水に溶けて塩基性を示す塩類等を水
に溶けて中性ないし酸性を示す塩となし得るよう
な酸、その具体例を挙げれば、塩酸、硝酸、硫酸
などが好適である。また、アルミナ粉末の混合量
は、第１のアルミナが５〜70wt％、第２のアル
ミナが95〜30wt％の範囲では好適であるが、第
１のアルミナが5wt％未満、第２のアルミナが
95wt％を越えると、全体としては第２のアルミ
ナの特性を示すようになり、アルミナ粉末充填エ
ポキシ樹脂組成物の可使時間が長くなつて沈降等
の諸問題が発生するようになる。また、第１のア
ルミナが70wt％を越え、第２のアルミナが30wt
％未満になると、全体としては第１のアルミナの
特性を示すようになり、アルミナ粉末充填エポキ
シ樹脂組成物の反応が早くなつて複雑な形状や大
形の注型品の製造が困難になつてくる。さらに本
発明によるアルミナ粉末のエポキシ樹脂組成物中
への添加量は40〜60vol％が好適であり、60vol％
以上を添加すると、エポキシ樹脂と充填材の混合
物が高粘度化しすぎるため、混合釜を摩耗して釜
の金属成分が混入し、絶縁物としての電気特性の
低下を招く。 尚、本発明のアルミナ粉末は、注型品の形状や
容量等の違いに応じて、アルミナ粉末双方の含有
量を前記範囲内で調整することにより可使時間の
調整が可能であり、硬化物に不具合を生じない好
適な充填材として使用できることも特徴のひとつ
である。さらに、本発明によるアルミナ粉末充填
エポキシ樹脂組成物には必要に応じて、アルミナ
粉末以外の充填材、可撓性付与剤、硬化促進剤着
色剤、変性剤、劣化防止剤、内部離型剤あるいは
希釈剤などを添加することも可能である。 以下、実施例及び比較例によつて、本発明をさ
らに具体的に説明する。但し、これら例中に部と
あるのは重量部を意味する。なお、可使時間はエ
ポキシ樹脂に硬化剤を添加した後から粘度を測定
し、２×104cp（センチポイズ）になるのに要す
る時間とした。また、完全硬化時間は、熱変形温
度が上限に達するのに必要な加熱時間とした。 比較例 １ エポキシ樹脂CH−200（チバガイギー社製）を
100部に対し、硬化剤としてHT−903（チバガイ
ギー社製）40部及び第１のアルミナ400部を130℃
で減圧撹拌し、アルミナ粉末充填エポキシ樹脂組
成物を得た。この組成物の130℃における可使時
間は21分間であ、同温度での完成硬化時間は16時
間であつた。 比較例 ２ エポキシ樹脂CT−200を100部に対し、硬化剤
としてHT−903を40部及び第２のアルミナ400部
を130℃で減圧撹拌し、アルミナ粉末充填エポキ
シ樹脂組成物を得た。この組成物の130℃におけ
る可使時間は132分間であり、同温度での完全硬
化時間は20時間であつた。 実施例 １ エポキシ樹脂としてCT−200を100部に対し、
硬化剤としてHT−903を40部及び第１のアルミ
ナ10部と第２のアルミナを390部とを130℃で減圧
撹拌し、アルミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物を
得た。この組成物の130℃における可使時間は100
分間であり、同温度での完全硬化時間は20時間で
あつた。 実施例 ２ エポキシ樹脂としてCT−200を100部に対し硬
化剤としてHT−903を40部及び第１のアルミナ
160部と第２のアルミナ240部とを130℃で減圧撹
拌し、アルミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物を得
た。この組成物の130℃における可使時間は88分
間であり、同温度での完全硬化時間は18時間であ
つた。 実施例 ３ エポキシ樹脂としてCT−200、100部に対し硬
化剤としてHT−903、40部及びアルミナ粉末(A)
200部とアルミナ粉末(B)200部とを130℃で減圧撹
拌し、アルミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物を得
た。この組成物の130℃における可使時間は72分
間であり、又同温度での完全硬化時間は18時間で
あつた。 実施例 ４ エポキシ樹脂としてCT−200を100部に対し、
硬化剤としてHT−903を40部及び第１のアルミ
ナ240部と第２のアルミナ160部とを130℃で減圧
撹拌し、アルミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物を
得た。この組成物の130℃における可使時間は63
分間であり、同温度での完全硬化時間は18時間で
あつた。 実施例 ５ エポキシ樹脂としてCT−200を100部に対し、
硬化剤としてHT−903を40部及び第１のアルミ
ナ320部と第２のアルミナ80部とを130℃で減圧撹
拌し、アルミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物を得
た。この組成物の130℃における可使時間は32分
間であり、同温度での完全硬化時間は16時間であ
つた。 以上の比較例及び実施例のアルミナ粉末充填エ
ポキシ樹脂組成物の粘度の経時特性を図に示し
た。 また、第１のアルミナと第２のアルミナとの混
合アルミナ粉末を用いたアルミナ粉末充填エポキ
シ樹脂組成物の硬化後の特性を比較例１、比較例
２、実施例２、実施例４の組成物について測定し
この結果をつぎの表に示した。
【表】
以上の実施例から明らかなように、本発明によ
るアルミナ粉末を用いたアルミナ粉末充填エポキ
シ樹脂組成物は、可使時間が著しく改善され、か
つ硬化後の諸特性にも優れた効果を示す。
るアルミナ粉末を用いたアルミナ粉末充填エポキ
シ樹脂組成物は、可使時間が著しく改善され、か
つ硬化後の諸特性にも優れた効果を示す。
図はこの発明に基づく比較例及び実施例のアル
ミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物の粘度の経時特
性を示す特性図である。
ミナ粉末充填エポキシ樹脂組成物の粘度の経時特
性を示す特性図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ アルミナ含有率が99.5％以上の高純度α−ア
ルミナをアルミナ磁器製のミル内で粉砕し、粉体
の粒度を44μｍ以下とした粉末状の第１のアルミ
ナと、この第１のアルミナを無機酸水溶液で洗浄
した脱水乾燥した粉末状の第２のアルミナとを任
意の割合で混合したものを充填材として、エポキ
シ樹脂と酸無水物硬化剤とからなるエポキシ樹脂
組成物に添加したことを特徴とする注型絶縁物。 ２ 第１のアルミナ粉末を５〜70wt％、第２の
アルミナを95〜30wt％混合して成る混合アルミ
ナ粉末を、エポキシ樹脂組成物中に40〜60vol％
添加したことを特徴とする特許請求の範囲第１項
記載の注型絶縁物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1540981A JPS57128741A (en) | 1981-02-03 | 1981-02-03 | Insulating material for casting |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1540981A JPS57128741A (en) | 1981-02-03 | 1981-02-03 | Insulating material for casting |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS57128741A JPS57128741A (en) | 1982-08-10 |
| JPS623179B2 true JPS623179B2 (ja) | 1987-01-23 |
Family
ID=11887933
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1540981A Granted JPS57128741A (en) | 1981-02-03 | 1981-02-03 | Insulating material for casting |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS57128741A (ja) |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS54163394A (en) * | 1978-06-15 | 1979-12-25 | Sumitomo Electric Industries | Method of manufacturing epoxy resin injection article |
| JPH0284293A (ja) * | 1988-06-14 | 1990-03-26 | Kobe Steel Ltd | 高強度Ｃｒ−Ｍｏ鋼のサブマージアーク溶接方法 |
-
1981
- 1981-02-03 JP JP1540981A patent/JPS57128741A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS57128741A (en) | 1982-08-10 |
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