JPS6258642B2 - - Google Patents
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- JPS6258642B2 JPS6258642B2 JP57122574A JP12257482A JPS6258642B2 JP S6258642 B2 JPS6258642 B2 JP S6258642B2 JP 57122574 A JP57122574 A JP 57122574A JP 12257482 A JP12257482 A JP 12257482A JP S6258642 B2 JPS6258642 B2 JP S6258642B2
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- semiconductor ceramic
- semiconductor
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Landscapes
- Thermistors And Varistors (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Description
産業上の利用分野
本発明は半導体磁器組成物に係り、特に正特性
の温度抵抗係数を有する半導体磁器組成物におい
て突入電流を抑制できるようにキユリー点温度以
下の負特性を有する温度範囲で負の勾配を小さく
するようにしたものに関する。 従来技術及び発明が解決しようとする問題点 チタン酸バリウムに微量の半導体化用元素を加
えてこれを半導体化した半導体磁器組成物は正の
温度抵抗係数を持ちある点まで発熱すると電流が
小さく抑制できるので発熱体や過電流防止用素子
等に使用されている。 これを発熱体として使用する場合には発熱温度
を高くすることが求められるが、例えばチタン酸
バリウムに鉛を添加することによりチタン酸バリ
ウムのバリウムをチタン酸鉛に置換し、キユリー
点（Tc）を高温側に移動できることは公知であ
る。しかしこの場合、その高温側への移動量が大
きくなればそのNTC領域の負の勾配も大きくな
つてゆく傾向がある。そしてキユリー点が高くな
れば同じ常温抵抗でも突入電流が大きくなり、ま
た断続試験等の経時変化が大きくなる。またチタ
ン酸鉛の置換により正特性も急峻であり正特性が
持続できる温度範囲が狭い。そのために使用しに
くい欠点を有していた。 発明の目的 本発明の目的は、このような問題点を改善した
もので、突入電流の大きくなく、かつ断続試験等
の経時変化の小さい正の抵抗温度特性を有する半
導体磁器組成物を提供することである。本発明の
他の目的は発熱体として良好な正の抵抗温度特性
を有する半導体磁器組成物を提供することであ
る。 問題点を解決するための手段 この目的を遂行するため本発明の半導体磁器組
成物では、チタン酸バリウムにおけるバリウムの
１〜50モル％を鉛で、0.1〜1.0モル％をマグネシ
ユウムで同時に置換した組成物に半導体化用元素
を0.1〜3.0モル％添加したことを特徴とするもの
である。 実施例 本発明では出発材料として炭酸バリウム
BaCO3、二酸化チタンTiO2、酸化鉛PbO、炭酸
マグネシウムMgCO3、二酸化硅素SiO2、硝酸マ
ンガン溶液Mn（NO3）2、二酸化アルミナAl2O3、
酸化イツトリウムY2O3などいずれも高純度のも
のを最終組成が第１表になるように秤量し、ボー
ルミル中で約16時間湿式混合を行つたのち、該混
合物を水が除去されるまで脱水乾燥した後、1000
〜1200℃の温度まで250℃／時間の温度勾配で加
熱しそして約２時間仮焼した後、徐冷した。この
ようにして得られた仮焼物を再度ボールミルで湿
式微粉砕して脱水乾燥後、PVA水溶液を固形分
換算で約２重量％加えた。それから50メツシユの
飾通しを行ない造粒した後、2000Kg／cmの圧力で
直径16.5mm×厚さ3.5mmの円板上成形体を得、こ
れを250℃／時間の温度上昇速度で1200〜1350℃
まで加熱して１時間この温度に保持し、次いで
150℃／時間の割合で室温まで徐冷した。このよ
うにして直径14mm、厚さ3.0mmの磁器が得られ
た。このようにして得られた各試料の磁器の比抵
抗ρ20、キユリー点Tc、β、断続寿命試験抵抗
変化率を測定したところ第１表に示す如き特性が
得られた。 ここでβは温度20℃のときの抵抗値をR20、キ
ユリー点における最小抵抗値をRminとしたとき
次式 β（％）＝2.302×logＲ２０／Ｒｍｉｎ×100 で求められるものであり、このβは小さい方が突
入電流が小さく発熱用としては使い易いものであ
る。 また断続寿命試験抵抗変化率は、印加電圧
120Vを１分間オンし次の１分間オフにして、こ
れを1000サイクルくり返した後の抵抗の最初に対
す
の温度抵抗係数を有する半導体磁器組成物におい
て突入電流を抑制できるようにキユリー点温度以
下の負特性を有する温度範囲で負の勾配を小さく
するようにしたものに関する。 従来技術及び発明が解決しようとする問題点 チタン酸バリウムに微量の半導体化用元素を加
えてこれを半導体化した半導体磁器組成物は正の
温度抵抗係数を持ちある点まで発熱すると電流が
小さく抑制できるので発熱体や過電流防止用素子
等に使用されている。 これを発熱体として使用する場合には発熱温度
を高くすることが求められるが、例えばチタン酸
バリウムに鉛を添加することによりチタン酸バリ
ウムのバリウムをチタン酸鉛に置換し、キユリー
点（Tc）を高温側に移動できることは公知であ
る。しかしこの場合、その高温側への移動量が大
きくなればそのNTC領域の負の勾配も大きくな
つてゆく傾向がある。そしてキユリー点が高くな
れば同じ常温抵抗でも突入電流が大きくなり、ま
た断続試験等の経時変化が大きくなる。またチタ
ン酸鉛の置換により正特性も急峻であり正特性が
持続できる温度範囲が狭い。そのために使用しに
くい欠点を有していた。 発明の目的 本発明の目的は、このような問題点を改善した
もので、突入電流の大きくなく、かつ断続試験等
の経時変化の小さい正の抵抗温度特性を有する半
導体磁器組成物を提供することである。本発明の
他の目的は発熱体として良好な正の抵抗温度特性
を有する半導体磁器組成物を提供することであ
る。 問題点を解決するための手段 この目的を遂行するため本発明の半導体磁器組
成物では、チタン酸バリウムにおけるバリウムの
１〜50モル％を鉛で、0.1〜1.0モル％をマグネシ
ユウムで同時に置換した組成物に半導体化用元素
を0.1〜3.0モル％添加したことを特徴とするもの
である。 実施例 本発明では出発材料として炭酸バリウム
BaCO3、二酸化チタンTiO2、酸化鉛PbO、炭酸
マグネシウムMgCO3、二酸化硅素SiO2、硝酸マ
ンガン溶液Mn（NO3）2、二酸化アルミナAl2O3、
酸化イツトリウムY2O3などいずれも高純度のも
のを最終組成が第１表になるように秤量し、ボー
ルミル中で約16時間湿式混合を行つたのち、該混
合物を水が除去されるまで脱水乾燥した後、1000
〜1200℃の温度まで250℃／時間の温度勾配で加
熱しそして約２時間仮焼した後、徐冷した。この
ようにして得られた仮焼物を再度ボールミルで湿
式微粉砕して脱水乾燥後、PVA水溶液を固形分
換算で約２重量％加えた。それから50メツシユの
飾通しを行ない造粒した後、2000Kg／cmの圧力で
直径16.5mm×厚さ3.5mmの円板上成形体を得、こ
れを250℃／時間の温度上昇速度で1200〜1350℃
まで加熱して１時間この温度に保持し、次いで
150℃／時間の割合で室温まで徐冷した。このよ
うにして直径14mm、厚さ3.0mmの磁器が得られ
た。このようにして得られた各試料の磁器の比抵
抗ρ20、キユリー点Tc、β、断続寿命試験抵抗
変化率を測定したところ第１表に示す如き特性が
得られた。 ここでβは温度20℃のときの抵抗値をR20、キ
ユリー点における最小抵抗値をRminとしたとき
次式 β（％）＝2.302×logＲ２０／Ｒｍｉｎ×100 で求められるものであり、このβは小さい方が突
入電流が小さく発熱用としては使い易いものであ
る。 また断続寿命試験抵抗変化率は、印加電圧
120Vを１分間オンし次の１分間オフにして、こ
れを1000サイクルくり返した後の抵抗の最初に対
す
【表】
【表】
【表】
【表】
る変化率を示し、これまた小さい方が経時変化の
少いことを示すものである。 本発明において数値限定の理由は次の通りであ
る (1) Mg量 上限 1.0モル％を超えると、第１表の試料No.
９、No.47、No.81等により明らかなように
絶縁体化する。 下限 0.1モル％に満たないときは、第１表の
試料No.１、No.32〜40、No.82〜85等により
明らかなように、βや断続寿命試験抵抗
変化率が悪るかつたり、絶縁物になつた
り、いわゆる添加効果がなく特性の改善
効果がみられない。 (2) 半導体化用元素量 上限が3.0モル％を超えると常温比抵抗が著し
く高くなり実用性に欠ける。 下限が0.1モル％に達しないと添加効果がな
く、半導体化しない。 (3) SiO2量 上限が3.0wt％を超えると緻密な磁器が得られ
ず常温比抵抗も高くなる。 下限が0.1wt％に満たない場合には焼成温度幅
が狭く均一な磁器が得られない。 (4) Mn量 上限 0.03wt％を超えると常温比抵抗が高くな
り実用性に欠ける。 下限 0.002wt％に達しないときは経時変化の
特性改善効果がない。 (5) Pb量 上限 50モル％を超えるとMg量が固溶しにく
くなり、特性改善効果がない。（試料No.
39、40、54等） 下限 １モル％に達しないときはPTC特性の
始まる温度Tcが高温側に移らず特性の
向上もみられず、実用性に乏しい。 (6) Al2O3量 上限 1.0wt％を超えると常温比抵抗が高くな
り特性改善効果もみられない。 下限 0.1wt％に達しないときは特性改善効果
がみられない。 (7) TiO2量 上限 2.0wt％を超えるときは常温比抵抗が高
くなり実用性に欠ける。 下限 0.1wt％に満たない場合には特性改善効
果がみられない。 さらに添付図面により従来例と本発明の特性を
示す。Ａは従来例を示し、第１表試料No.83の特性
であり、Ｂは本発明の試料No.79のものであつて、 （Ba89.4Pb10.0Mg0.6）TiO3＋Y2O30.9mol％ ＋SiO20.7＋Mn0.01＋TiO20.3＋Al2O30.5 の組成を有する。ここでBa、Pb、Mgの添字はモ
ル％を示し、他はwt％を示す。 これより明らかな如く、従来のものは、Rmin
が小さいために突入電流も大きく、また正特性を
示す温度範囲も狭いのが本発明により大幅に改善
されて使用し易い特性になつていることがわか
る。 なおBaTiO3に対してMgを添加することは、例
えば「チタン酸バリウム系半導体の実験的研究」
（佐分利）やD.J.BROWN、F.A.W.SLY and G.
ARTHUR「The Effect of Oxide Impurities
on the Electrical Resistivity of La−doped
BaTiO3、」International Research and
Development Co.Ltd Newcastle upon Tyne ６
等に記載されているが、これらはMgにより半導
体化剤の量が多量に必要となることが明示されて
おり、（Ba Pb Mg）TiO3に関するものではな
い。 またチタン酸バリウム半導体にMgとPbを含有
させることが本出願人から特許出願されているが
（特開昭55−46524号公報）、これはMgの量が本発
明とは全く異なり、しかも本発明のように突入電
流抑制というような効果を奏するものではない。 効 果 本発明により抵抗温度特性のキユリー点温度以
下の温度範囲（NTC領域）での負の勾配を小さ
くコントロールすることができる。そしてこれに
より突入電流を小さく抑えることができる。また
キユリー点温度以上のPTC領域での正の勾配に
関してはなだらかなものとなり正特性が持続する
温度範囲が拡がり、発熱体として使用条件も拡が
ることになる。このようにして経時変化も小さく
なり、かくして経時変化の小さい、高電力の発熱
体を提供することが可能になつた。
少いことを示すものである。 本発明において数値限定の理由は次の通りであ
る (1) Mg量 上限 1.0モル％を超えると、第１表の試料No.
９、No.47、No.81等により明らかなように
絶縁体化する。 下限 0.1モル％に満たないときは、第１表の
試料No.１、No.32〜40、No.82〜85等により
明らかなように、βや断続寿命試験抵抗
変化率が悪るかつたり、絶縁物になつた
り、いわゆる添加効果がなく特性の改善
効果がみられない。 (2) 半導体化用元素量 上限が3.0モル％を超えると常温比抵抗が著し
く高くなり実用性に欠ける。 下限が0.1モル％に達しないと添加効果がな
く、半導体化しない。 (3) SiO2量 上限が3.0wt％を超えると緻密な磁器が得られ
ず常温比抵抗も高くなる。 下限が0.1wt％に満たない場合には焼成温度幅
が狭く均一な磁器が得られない。 (4) Mn量 上限 0.03wt％を超えると常温比抵抗が高くな
り実用性に欠ける。 下限 0.002wt％に達しないときは経時変化の
特性改善効果がない。 (5) Pb量 上限 50モル％を超えるとMg量が固溶しにく
くなり、特性改善効果がない。（試料No.
39、40、54等） 下限 １モル％に達しないときはPTC特性の
始まる温度Tcが高温側に移らず特性の
向上もみられず、実用性に乏しい。 (6) Al2O3量 上限 1.0wt％を超えると常温比抵抗が高くな
り特性改善効果もみられない。 下限 0.1wt％に達しないときは特性改善効果
がみられない。 (7) TiO2量 上限 2.0wt％を超えるときは常温比抵抗が高
くなり実用性に欠ける。 下限 0.1wt％に満たない場合には特性改善効
果がみられない。 さらに添付図面により従来例と本発明の特性を
示す。Ａは従来例を示し、第１表試料No.83の特性
であり、Ｂは本発明の試料No.79のものであつて、 （Ba89.4Pb10.0Mg0.6）TiO3＋Y2O30.9mol％ ＋SiO20.7＋Mn0.01＋TiO20.3＋Al2O30.5 の組成を有する。ここでBa、Pb、Mgの添字はモ
ル％を示し、他はwt％を示す。 これより明らかな如く、従来のものは、Rmin
が小さいために突入電流も大きく、また正特性を
示す温度範囲も狭いのが本発明により大幅に改善
されて使用し易い特性になつていることがわか
る。 なおBaTiO3に対してMgを添加することは、例
えば「チタン酸バリウム系半導体の実験的研究」
（佐分利）やD.J.BROWN、F.A.W.SLY and G.
ARTHUR「The Effect of Oxide Impurities
on the Electrical Resistivity of La−doped
BaTiO3、」International Research and
Development Co.Ltd Newcastle upon Tyne ６
等に記載されているが、これらはMgにより半導
体化剤の量が多量に必要となることが明示されて
おり、（Ba Pb Mg）TiO3に関するものではな
い。 またチタン酸バリウム半導体にMgとPbを含有
させることが本出願人から特許出願されているが
（特開昭55−46524号公報）、これはMgの量が本発
明とは全く異なり、しかも本発明のように突入電
流抑制というような効果を奏するものではない。 効 果 本発明により抵抗温度特性のキユリー点温度以
下の温度範囲（NTC領域）での負の勾配を小さ
くコントロールすることができる。そしてこれに
より突入電流を小さく抑えることができる。また
キユリー点温度以上のPTC領域での正の勾配に
関してはなだらかなものとなり正特性が持続する
温度範囲が拡がり、発熱体として使用条件も拡が
ることになる。このようにして経時変化も小さく
なり、かくして経時変化の小さい、高電力の発熱
体を提供することが可能になつた。
添付図面は従来の半導体磁器組成物と本発明の
半導体磁器組成物の一実施例の特性曲線を示す。
半導体磁器組成物の一実施例の特性曲線を示す。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ チタン酸バリウムにおけるバリウムの１〜50
モル％を鉛で、0.1〜1.0モル％をマグネシウムで
同時に置換した組成物に半導体化用元素を0.1〜
3.0モル％添加したことを特徴とする半導体磁器
組成物。 ２ 前記半導体化用元素としてイツトリウム、ア
ンチモン、ニオブ、タンタル、デイストロジウ
ム、ガドリニウム、ネオジウム、サマリウムの少
くとも１つを使用したことを特徴とする特許請求
の範囲第１項記載の半導体磁器組成物。 ３ SiO2を0.1〜3.0wt％更に添加したことを特徴
とする特許請求の範囲第１項記載の半導体磁器組
成物。 ４ マンガンを0.002〜0.03wt％更に添加してな
ることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の
半導体磁器組成物。 ５ SiO2を0.1〜3.0wt％、Mnを0.002〜0.03wt
％、Al2O3を0.1〜1.0wt％、TiO2を0.1〜2.0wt％
更に添加してなることを特徴とする特許請求の範
囲第１項記載の半導体磁器組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57122574A JPS5913301A (ja) | 1982-07-13 | 1982-07-13 | 半導体磁器組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57122574A JPS5913301A (ja) | 1982-07-13 | 1982-07-13 | 半導体磁器組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5913301A JPS5913301A (ja) | 1984-01-24 |
| JPS6258642B2 true JPS6258642B2 (ja) | 1987-12-07 |
Family
ID=14839267
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57122574A Granted JPS5913301A (ja) | 1982-07-13 | 1982-07-13 | 半導体磁器組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5913301A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008050875A1 (en) | 2006-10-27 | 2008-05-02 | Hitachi Metals, Ltd. | Semiconductor ceramic composition and method for producing the same |
-
1982
- 1982-07-13 JP JP57122574A patent/JPS5913301A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2008050875A1 (en) | 2006-10-27 | 2008-05-02 | Hitachi Metals, Ltd. | Semiconductor ceramic composition and method for producing the same |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5913301A (ja) | 1984-01-24 |
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