JPS643170B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPS643170B2 JPS643170B2 JP55050733A JP5073380A JPS643170B2 JP S643170 B2 JPS643170 B2 JP S643170B2 JP 55050733 A JP55050733 A JP 55050733A JP 5073380 A JP5073380 A JP 5073380A JP S643170 B2 JPS643170 B2 JP S643170B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- porous
- globulin
- adsorption
- albumin
- immunoglobulin
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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Landscapes
- Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
- Medicinal Preparation (AREA)
- External Artificial Organs (AREA)
- Medicines Containing Antibodies Or Antigens For Use As Internal Diagnostic Agents (AREA)
Description
本発明は免疫グロブリン吸着剤に関する。
免疫グロブリンとは、生体内へ侵入した異種抗
原、あるいは体内で発生した自己抗原を攻撃する
ためにリンパ球から産生される抗体であり、生体
の防禦機構において重要な役割を果しているが、
自己免疫疾患、臓器移植後の拒絶反応などの面か
らみると免疫グロブリンの産生がかえつて好まし
くない場合がある。従来このような疾患の治療に
は免疫抑制剤の投与が主として行なわれてきた
が、免疫抑制剤はリンパ球の機能を低下させる細
胞毒性物質であり、その副作用は大きな問題点で
あつた。また最近、分画分子量の異なる複数の膜
を組合せて、分子の大きさの違いにより免疫グロ
ブリンを除去する試みも行なわれているが、まだ
充分臨床に用い得るものは開発されていない。 本発明者らはこれらの事情に鑑み種々研究の結
果、ある種の吸着剤が免疫グロブリンを選択的に
吸着すること、および、さらに該吸着剤を化学処
理することにより、この効果が更に増大すること
を見出し、本発明に到つた。 即ち、血液蛋白中から免疫グロブリンを選択的
に吸着するには、吸着剤である多孔体の孔径が一
定で狭い範囲に分布していることが重要であり、
具体的には細孔容積が0.5c.c.／ｇ以上で、細孔の
90％以上が孔径500〜1000Åの範囲内にあること
が重要である。このような条件を満足する多孔体
としては、特に多孔質ガラス、多孔質シリカ、多
孔質磁器が望ましい。多孔質ガラスは、不均質な
微細相分離構造を有するアルカリホウケイ酸ガラ
スを熱処理及び酸処理することによつて得られ
る。多孔質シリカはケイ酸ナトリウム水溶液の酸
処理で、又多孔質磁器は、磁器系の骨材とガラス
系の結合材を焼結して製造される。これらの無機
多孔体、特に多孔質ガラスは孔径分布が均一であ
り、本発明の目的に適している。 孔径が500Å以下の場合はグロブリンの吸着率
が低下し、逆にアルブミンの吸着率が増大するの
で本発明の目的に適しない。又孔径が1000Å以上
の場合はアルブミン、グロブリンともに吸着率が
低下する。従つて孔径は500〜1000Å、とくに700
Å前後が最適である。 又、本発明者らはさらに研究の結果、多孔体へ
の蛋白の吸着は孔径の他、多孔体表面の電荷にも
影響されることを見出した。即ち、多孔質ガラス
をたとえばγ―アミノプロピルトリエトキシシラ
ンでアミノシラン化処理してアミノ基を導入する
と、グロブリンの吸着性が低下し、逆にアルブミ
ンの吸着性が増大する。さらに化学処理により多
孔体の表面に酸性基を導入すると、グロブリンの
吸着性は未処理の多孔体に比べても増大し、アル
ブミンの吸着性は更に低下することがわかつた。
又、多孔体の細孔容積が0.5c.c.／ｇ未満ではグロ
ブリン吸着容量が低く、満足なグロブリン吸着容
量を得るためには細孔容積が0.5c.c.／ｇ以上の多
孔体を用いる必要がある。従つて本発明における
最も望ましい実施の態様は、細孔容積0.5c.c.／ｇ
以上で、細孔の90％以上が孔径500〜1000Åであ
る多孔体を、さらに表面が負荷電を有するように
処理したものである。表面負荷電処理としてはカ
ルボキシル化あるいはスルホン酸化が適当であ
り、たとえばカルボキシル化処理は、上記アミノ
シラン化ののち、無水コハク酸と反応させる方法
あるいはカルボジイミドの存在下、コハク酸と反
応させる方法などが用いられる。又、スルホン酸
化処理には、上記アミノシラン化処理後、グルタ
ルアルデヒドと酸性で処理してアルデヒド基を導
入し、さらにこれをアルカリ性でタウリンで処理
してスルホン酸基を末端に導入する方法などが用
いられる。 なお、本発明における多孔体は、その血液親和
性を向上させるため、親水性メタアクリレート系
又はアクリレート系極脂、たとえばヒドロキシエ
チルメタクリレートの重合体などの血液親和性樹
脂により、被覆処理を行なつてもよい。この場
合、グロブリンを吸着する細孔を閉塞しないよ
う、薄い被膜を生成させることが必要であるが、
多孔体の表面荷電に影響を与えないよう、血球に
直接接触する表面のみを被覆し、蛋白の大きさに
対応する細孔の内部までは被覆しないでおくこと
が重要である。 多孔体表面に負荷電を導入する他の方法として
は、多孔体をカルボキシル基あるいはスルホン酸
基等を有する高分子物質で被覆処理する方法があ
る。この場合、用いられる高分子物質としては、
たとえばポリアクリル酸、ポリメタクリル酸、ポ
リスチレンスルホン酸、マレイン酸単位を含有す
る重合体などがある。又、上記血液親和性の向上
と負荷電の導入を兼ねて、たとえばヒドロキシエ
チルメタクリレートとメタクリル酸の共重合体の
ような、血液親和性がすぐれ、かつカルボキシル
基を有する重合体で被覆することもできる。 本発明の免疫グロブリン吸着剤は、免疫グロブ
リンの増加によつて引き起される免疫異常疾患の
予防または治療のため、血液、血漿、血清、その
他の体液を接触させる方法に用いられる。又、血
液、血漿等の輸注の際、望ましくない免疫グロブ
リンの体内移行を防止する目的にも用いられる。 以下、実施例により説明する。 実施例１，２、比較例１，２ エレクトロ・ニユークレオニクス社製多孔質ガ
ラス「CPG」の孔径240Å（細孔容積1.34c.c.／
ｇ）、500Å（0.87c.c.／ｇ）、700Å（1.25c.c.／ｇ）
、
2000Å（0.66c.c.／ｇ）のものを、それぞれ0.5ｇ
ずつとり、牛血清アルブミン（BSA）および牛
血清γ―グロブリン（BSG）をリン酸塩緩衝食
塩液に濃度がそれぞれ２ｇ／dlとなるように混合
して溶解した液３mlをそれぞれに加えて、37℃で
120回／分振盪した。この上清を経時的にサンプ
リングし、アルブミンをブロムクレゾールグリー
ン法、総蛋白をビウレツト法で定量し、グロブリ
ン濃度は総蛋白とアルブミンの差として測定し
た。多孔質ガラスの孔径とアルブミン、グロブリ
ンの吸着容量を表１に示す。この結果よりグロブ
リン吸着容量は孔径700Å付近のものが最も高く、
これより孔径が大きくても、小さくてもグロブリ
ン吸着容量は低下することがわかる。
原、あるいは体内で発生した自己抗原を攻撃する
ためにリンパ球から産生される抗体であり、生体
の防禦機構において重要な役割を果しているが、
自己免疫疾患、臓器移植後の拒絶反応などの面か
らみると免疫グロブリンの産生がかえつて好まし
くない場合がある。従来このような疾患の治療に
は免疫抑制剤の投与が主として行なわれてきた
が、免疫抑制剤はリンパ球の機能を低下させる細
胞毒性物質であり、その副作用は大きな問題点で
あつた。また最近、分画分子量の異なる複数の膜
を組合せて、分子の大きさの違いにより免疫グロ
ブリンを除去する試みも行なわれているが、まだ
充分臨床に用い得るものは開発されていない。 本発明者らはこれらの事情に鑑み種々研究の結
果、ある種の吸着剤が免疫グロブリンを選択的に
吸着すること、および、さらに該吸着剤を化学処
理することにより、この効果が更に増大すること
を見出し、本発明に到つた。 即ち、血液蛋白中から免疫グロブリンを選択的
に吸着するには、吸着剤である多孔体の孔径が一
定で狭い範囲に分布していることが重要であり、
具体的には細孔容積が0.5c.c.／ｇ以上で、細孔の
90％以上が孔径500〜1000Åの範囲内にあること
が重要である。このような条件を満足する多孔体
としては、特に多孔質ガラス、多孔質シリカ、多
孔質磁器が望ましい。多孔質ガラスは、不均質な
微細相分離構造を有するアルカリホウケイ酸ガラ
スを熱処理及び酸処理することによつて得られ
る。多孔質シリカはケイ酸ナトリウム水溶液の酸
処理で、又多孔質磁器は、磁器系の骨材とガラス
系の結合材を焼結して製造される。これらの無機
多孔体、特に多孔質ガラスは孔径分布が均一であ
り、本発明の目的に適している。 孔径が500Å以下の場合はグロブリンの吸着率
が低下し、逆にアルブミンの吸着率が増大するの
で本発明の目的に適しない。又孔径が1000Å以上
の場合はアルブミン、グロブリンともに吸着率が
低下する。従つて孔径は500〜1000Å、とくに700
Å前後が最適である。 又、本発明者らはさらに研究の結果、多孔体へ
の蛋白の吸着は孔径の他、多孔体表面の電荷にも
影響されることを見出した。即ち、多孔質ガラス
をたとえばγ―アミノプロピルトリエトキシシラ
ンでアミノシラン化処理してアミノ基を導入する
と、グロブリンの吸着性が低下し、逆にアルブミ
ンの吸着性が増大する。さらに化学処理により多
孔体の表面に酸性基を導入すると、グロブリンの
吸着性は未処理の多孔体に比べても増大し、アル
ブミンの吸着性は更に低下することがわかつた。
又、多孔体の細孔容積が0.5c.c.／ｇ未満ではグロ
ブリン吸着容量が低く、満足なグロブリン吸着容
量を得るためには細孔容積が0.5c.c.／ｇ以上の多
孔体を用いる必要がある。従つて本発明における
最も望ましい実施の態様は、細孔容積0.5c.c.／ｇ
以上で、細孔の90％以上が孔径500〜1000Åであ
る多孔体を、さらに表面が負荷電を有するように
処理したものである。表面負荷電処理としてはカ
ルボキシル化あるいはスルホン酸化が適当であ
り、たとえばカルボキシル化処理は、上記アミノ
シラン化ののち、無水コハク酸と反応させる方法
あるいはカルボジイミドの存在下、コハク酸と反
応させる方法などが用いられる。又、スルホン酸
化処理には、上記アミノシラン化処理後、グルタ
ルアルデヒドと酸性で処理してアルデヒド基を導
入し、さらにこれをアルカリ性でタウリンで処理
してスルホン酸基を末端に導入する方法などが用
いられる。 なお、本発明における多孔体は、その血液親和
性を向上させるため、親水性メタアクリレート系
又はアクリレート系極脂、たとえばヒドロキシエ
チルメタクリレートの重合体などの血液親和性樹
脂により、被覆処理を行なつてもよい。この場
合、グロブリンを吸着する細孔を閉塞しないよ
う、薄い被膜を生成させることが必要であるが、
多孔体の表面荷電に影響を与えないよう、血球に
直接接触する表面のみを被覆し、蛋白の大きさに
対応する細孔の内部までは被覆しないでおくこと
が重要である。 多孔体表面に負荷電を導入する他の方法として
は、多孔体をカルボキシル基あるいはスルホン酸
基等を有する高分子物質で被覆処理する方法があ
る。この場合、用いられる高分子物質としては、
たとえばポリアクリル酸、ポリメタクリル酸、ポ
リスチレンスルホン酸、マレイン酸単位を含有す
る重合体などがある。又、上記血液親和性の向上
と負荷電の導入を兼ねて、たとえばヒドロキシエ
チルメタクリレートとメタクリル酸の共重合体の
ような、血液親和性がすぐれ、かつカルボキシル
基を有する重合体で被覆することもできる。 本発明の免疫グロブリン吸着剤は、免疫グロブ
リンの増加によつて引き起される免疫異常疾患の
予防または治療のため、血液、血漿、血清、その
他の体液を接触させる方法に用いられる。又、血
液、血漿等の輸注の際、望ましくない免疫グロブ
リンの体内移行を防止する目的にも用いられる。 以下、実施例により説明する。 実施例１，２、比較例１，２ エレクトロ・ニユークレオニクス社製多孔質ガ
ラス「CPG」の孔径240Å（細孔容積1.34c.c.／
ｇ）、500Å（0.87c.c.／ｇ）、700Å（1.25c.c.／ｇ）
、
2000Å（0.66c.c.／ｇ）のものを、それぞれ0.5ｇ
ずつとり、牛血清アルブミン（BSA）および牛
血清γ―グロブリン（BSG）をリン酸塩緩衝食
塩液に濃度がそれぞれ２ｇ／dlとなるように混合
して溶解した液３mlをそれぞれに加えて、37℃で
120回／分振盪した。この上清を経時的にサンプ
リングし、アルブミンをブロムクレゾールグリー
ン法、総蛋白をビウレツト法で定量し、グロブリ
ン濃度は総蛋白とアルブミンの差として測定し
た。多孔質ガラスの孔径とアルブミン、グロブリ
ンの吸着容量を表１に示す。この結果よりグロブ
リン吸着容量は孔径700Å付近のものが最も高く、
これより孔径が大きくても、小さくてもグロブリ
ン吸着容量は低下することがわかる。
【表】
実施例 ３
実施例１，２と同じ多孔質ガラス「CPG」及
び孔径1000Å（細孔容積1.05c.c.／ｇの「CPG」25
ｇを、γ―アミノプロピルトリエトキシシランの
５％トルエン溶液200mlに浸漬し、一夜還流加熱
してアミノ化処理した。処理済CPGをトルエン
で洗浄、乾燥したのち、次にこれを10ｇとり、無
水コハク酸の10％ジオキサン溶液100mlに浸漬し、
40℃で７時間振盪してカルボキシル化処理した。
処理済CPGをジオキサンで洗浄、乾燥した。得
られたカルボキシル化CPGを0.5ｇとり、実施例
１と同じ方法でアルブミン及びグロブリンの吸着
性を検討した。結果を表２に示す。表１と表２の
結果より、グロブリンの選択吸着性は孔径700Å
付近のCPGをカルボキシル化したものが最も高
いことがわかる。
び孔径1000Å（細孔容積1.05c.c.／ｇの「CPG」25
ｇを、γ―アミノプロピルトリエトキシシランの
５％トルエン溶液200mlに浸漬し、一夜還流加熱
してアミノ化処理した。処理済CPGをトルエン
で洗浄、乾燥したのち、次にこれを10ｇとり、無
水コハク酸の10％ジオキサン溶液100mlに浸漬し、
40℃で７時間振盪してカルボキシル化処理した。
処理済CPGをジオキサンで洗浄、乾燥した。得
られたカルボキシル化CPGを0.5ｇとり、実施例
１と同じ方法でアルブミン及びグロブリンの吸着
性を検討した。結果を表２に示す。表１と表２の
結果より、グロブリンの選択吸着性は孔径700Å
付近のCPGをカルボキシル化したものが最も高
いことがわかる。
【表】
実施例 ４
実施例３で調製した孔径1000Åのカルボキシル
化CPGをヒドロキシエチルメタクリレート／メ
タクリル酸共重合体で被覆処理した（被覆率0.2
％）。これについて実施例１と同じ方法でアルブ
ミン及びグロブリンの吸着性を測定すると、３時
間後の吸着容量はアルブミン15.0mg／ｇ、グロブ
リン75.0mg／ｇとなつた。従つてこの被覆処理は
カルボキシル化CPGのアルブミン吸着性を低下
させ、グロブリン吸着性を増大させることがわか
る。 実施例 ５ 実施例４と同じ多孔質ガラスCPG1000（孔径
1000Å）をポリアクリル酸で被覆処理し（被覆率
0.5％）、120℃で２時間熱処理した。これについ
て実施例１と同じ方法でアルブミン及びグロブリ
ンの吸着性を測定すると、３時間後の吸着容量は
アルブミン42.0mg／ｇ、グロブリン60.0mg／ｇと
なつた。従つてカルボキシル基を有するポリマー
で被覆することによつても、CPGのグロブリン
吸着性を増大できることがわかる。 実施例 ６ 実施例１と同じ多孔質ガラスCPG500（孔径500
Å）を実施例３と同じ方法でアミノシラン化処理
し、これを５ｇとり、５％グルタルアルデヒドの
1N塩酸溶液50mlを加えて、室温で17時間振盪し
て反応させた。このCPGを充分水洗し、ついで
５％タウリンの1N水酸化ナトリウム溶液50mlを
加えて、室温で８時間振盪して反応させた。この
方法で末端にスルホン酸基を導入したスルホン酸
化CPGについて、実施例１と同じ方法でアルブ
ミン及びグロブリンの吸着性を測定すると、３時
間後の吸着容量はアルブミン25.8mg／ｇ、グロブ
リン63.6mg／ｇとなつた。従つてカルボキシル化
よりもスルホン酸化の方がグロブリン選択吸着性
は増大することがわかる。 比較例 ３ ケイ砂、硼酸、硝酸ナトリウム、アルミナを、
SiO266重量％、B2O325重量％、Na2O7重量％及
びAl2O32重量％となるように混合し、1400℃で
５時間加熱熔融後、急冷粉砕して原料ガラスと
し、さらにこれを560℃で４時間熱処理して分相
ガラスとした。 これを3N塩酸中に95℃で30時間浸漬して酸可
溶物を抽出除去し、水洗、アルカリ洗浄、水洗、
乾燥により、平均孔径600Å、細孔容積0.15c.c.／
ｇの多孔質ガラスを得た。 この試料のタンパク吸着容量を実施例１と同じ
方法で測定したところ、グロブリン吸着容量が
4.2mg／ｇ、アルブミン吸着容量が3.1mg／ｇであ
り、グロブリン吸着剤として不満足なものであつ
た。
化CPGをヒドロキシエチルメタクリレート／メ
タクリル酸共重合体で被覆処理した（被覆率0.2
％）。これについて実施例１と同じ方法でアルブ
ミン及びグロブリンの吸着性を測定すると、３時
間後の吸着容量はアルブミン15.0mg／ｇ、グロブ
リン75.0mg／ｇとなつた。従つてこの被覆処理は
カルボキシル化CPGのアルブミン吸着性を低下
させ、グロブリン吸着性を増大させることがわか
る。 実施例 ５ 実施例４と同じ多孔質ガラスCPG1000（孔径
1000Å）をポリアクリル酸で被覆処理し（被覆率
0.5％）、120℃で２時間熱処理した。これについ
て実施例１と同じ方法でアルブミン及びグロブリ
ンの吸着性を測定すると、３時間後の吸着容量は
アルブミン42.0mg／ｇ、グロブリン60.0mg／ｇと
なつた。従つてカルボキシル基を有するポリマー
で被覆することによつても、CPGのグロブリン
吸着性を増大できることがわかる。 実施例 ６ 実施例１と同じ多孔質ガラスCPG500（孔径500
Å）を実施例３と同じ方法でアミノシラン化処理
し、これを５ｇとり、５％グルタルアルデヒドの
1N塩酸溶液50mlを加えて、室温で17時間振盪し
て反応させた。このCPGを充分水洗し、ついで
５％タウリンの1N水酸化ナトリウム溶液50mlを
加えて、室温で８時間振盪して反応させた。この
方法で末端にスルホン酸基を導入したスルホン酸
化CPGについて、実施例１と同じ方法でアルブ
ミン及びグロブリンの吸着性を測定すると、３時
間後の吸着容量はアルブミン25.8mg／ｇ、グロブ
リン63.6mg／ｇとなつた。従つてカルボキシル化
よりもスルホン酸化の方がグロブリン選択吸着性
は増大することがわかる。 比較例 ３ ケイ砂、硼酸、硝酸ナトリウム、アルミナを、
SiO266重量％、B2O325重量％、Na2O7重量％及
びAl2O32重量％となるように混合し、1400℃で
５時間加熱熔融後、急冷粉砕して原料ガラスと
し、さらにこれを560℃で４時間熱処理して分相
ガラスとした。 これを3N塩酸中に95℃で30時間浸漬して酸可
溶物を抽出除去し、水洗、アルカリ洗浄、水洗、
乾燥により、平均孔径600Å、細孔容積0.15c.c.／
ｇの多孔質ガラスを得た。 この試料のタンパク吸着容量を実施例１と同じ
方法で測定したところ、グロブリン吸着容量が
4.2mg／ｇ、アルブミン吸着容量が3.1mg／ｇであ
り、グロブリン吸着剤として不満足なものであつ
た。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 細孔容積0.5c.c.／ｇ以上の多孔体であつて、
細孔の90％以上が孔径500〜1000Åの範囲内にあ
ることを特徴とする免疫グロブリン吸着剤。 ２ 多孔体が多孔質ガラス、多孔質シリカ、及び
多孔質磁器から選択された特許請求の範囲第１項
記載の免疫グロブリン吸着剤。 ３ 多孔体表面が負荷電を有する特許請求の範囲
第１項又は第２項記載の免疫グロブリン吸着剤。 ４ 多孔体表面にカルボキシル基又はスルホン酸
基を有する特許請求の範囲第１項〜第３項のいず
れか１項記載の免疫グロブリン吸着剤。
Priority Applications (6)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5073380A JPS56147710A (en) | 1980-04-16 | 1980-04-16 | Immunoglobulin adsorbent |
| US06/250,630 US4384954A (en) | 1980-04-16 | 1981-04-03 | Column for adsorption of blood proteins |
| GB8111578A GB2075362B (en) | 1980-04-16 | 1981-04-13 | Column for adsorption of blood proteins |
| FR8107714A FR2480606B1 (ja) | 1980-04-16 | 1981-04-16 | |
| DE3115608A DE3115608C2 (de) | 1980-04-16 | 1981-04-16 | Vorrichtung für die Adsorption von Blutproteinen |
| US06/383,137 US4421684A (en) | 1980-04-16 | 1982-05-28 | Column for adsorption of blood proteins |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP5073380A JPS56147710A (en) | 1980-04-16 | 1980-04-16 | Immunoglobulin adsorbent |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS56147710A JPS56147710A (en) | 1981-11-16 |
| JPS643170B2 true JPS643170B2 (ja) | 1989-01-19 |
Family
ID=12867042
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP5073380A Granted JPS56147710A (en) | 1980-04-16 | 1980-04-16 | Immunoglobulin adsorbent |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS56147710A (ja) |
Families Citing this family (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5756423A (en) * | 1980-09-19 | 1982-04-05 | Akio Hagiwara | Agent for local administration |
| JPS5889272A (ja) * | 1981-11-20 | 1983-05-27 | 株式会社クラレ | 免疫反応抑制剤 |
| JPS59184134A (ja) * | 1983-03-31 | 1984-10-19 | Kuraray Co Ltd | 生理活性物質固定化担体の製造方法 |
| AUPQ573300A0 (en) * | 2000-02-21 | 2000-03-16 | Australian Nuclear Science & Technology Organisation | Controlled release ceramic particles, compositions thereof, processes of preparation and methods of use |
| TWI546122B (zh) | 2011-02-25 | 2016-08-21 | 東麗股份有限公司 | 血液成分吸附用載體及血液成分吸附管柱 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6045937B2 (ja) * | 1977-05-10 | 1985-10-12 | 旭化成株式会社 | 蛋白質の吸着剤 |
| JPS5354186A (en) * | 1976-10-28 | 1978-05-17 | Asahi Chem Ind Co Ltd | Protein adsorbent |
-
1980
- 1980-04-16 JP JP5073380A patent/JPS56147710A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS56147710A (en) | 1981-11-16 |
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