JPH0313171B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPH0313171B2 JPH0313171B2 JP60266865A JP26686585A JPH0313171B2 JP H0313171 B2 JPH0313171 B2 JP H0313171B2 JP 60266865 A JP60266865 A JP 60266865A JP 26686585 A JP26686585 A JP 26686585A JP H0313171 B2 JPH0313171 B2 JP H0313171B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- single crystal
- magnetic
- oxide
- refrigeration
- same manner
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired - Lifetime
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- Compounds Of Alkaline-Earth Elements, Aluminum Or Rare-Earth Metals (AREA)
- Crystals, And After-Treatments Of Crystals (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は新規な磁性体材料に関し、特に磁気冷
凍作業物質および蓄冷材として好適である磁性体
材料に関する。
凍作業物質および蓄冷材として好適である磁性体
材料に関する。
磁性体の磁気熱量効果を利用する磁気冷凍は、
20K以下の極低温を実現し得るものとして期待さ
れている。この磁気冷凍に用いられる作業物質に
は、磁気モーメントが大きい等の特性とともに、
動作温度領域において熱伝導率が大きいこと、お
よび動作温度領域において数テスラの外部磁場に
対するエントロピー変化が大きいことが求められ
る。このような磁気冷凍作業物質として従来ガド
リニウムガリウムガーネツトGd3Ga5O12（GGG）
単結晶が知られている。しかし、GGG単結晶は
15K以上では外部磁場に対するエントロピー変化
が小さいため、効果的に使用できる温度領域は15
〜1.8Kと狭かつた。一方、デイスプロシウムア
ルミニウムガーネツトDy3Al5O12（DAG）単結晶
は冷却温度領域がより広いものとして知られてい
るが、外部磁場に対するエントロピー変化は余り
大きくないため冷凍出力が小さいという難点があ
る。そこで、20K以下の広い温度領域にわたつて
大きな磁気熱量効果が得られる作業物質が求めら
れている。
20K以下の極低温を実現し得るものとして期待さ
れている。この磁気冷凍に用いられる作業物質に
は、磁気モーメントが大きい等の特性とともに、
動作温度領域において熱伝導率が大きいこと、お
よび動作温度領域において数テスラの外部磁場に
対するエントロピー変化が大きいことが求められ
る。このような磁気冷凍作業物質として従来ガド
リニウムガリウムガーネツトGd3Ga5O12（GGG）
単結晶が知られている。しかし、GGG単結晶は
15K以上では外部磁場に対するエントロピー変化
が小さいため、効果的に使用できる温度領域は15
〜1.8Kと狭かつた。一方、デイスプロシウムア
ルミニウムガーネツトDy3Al5O12（DAG）単結晶
は冷却温度領域がより広いものとして知られてい
るが、外部磁場に対するエントロピー変化は余り
大きくないため冷凍出力が小さいという難点があ
る。そこで、20K以下の広い温度領域にわたつて
大きな磁気熱量効果が得られる作業物質が求めら
れている。
ところで、極低温生成装置、例えば、スターリ
ング冷凍サイクル等を利用する冷凍機において
は、蓄冷材にヘリウムガス等の冷媒対向流を通流
させて、冷媒を冷却することが行なわれる。この
ような蓄冷材には当然大きな蓄冷能力と高い熱伝
導特性とが要求される。従来、このような蓄冷材
としては船が使用されているが、鉛は10K以下に
おいては、比熱がヘリウムガスよりも急激に低下
するため、蓄冷材としての機能を果し得なくな
り、したがつてこのような冷凍機では20K程度ま
での冷却が限界であつた。そこで、10K以下の極
低温においてもヘリウムガスに比し高い比熱を有
し、蓄冷材として機能し得る物質が求められてい
る。
ング冷凍サイクル等を利用する冷凍機において
は、蓄冷材にヘリウムガス等の冷媒対向流を通流
させて、冷媒を冷却することが行なわれる。この
ような蓄冷材には当然大きな蓄冷能力と高い熱伝
導特性とが要求される。従来、このような蓄冷材
としては船が使用されているが、鉛は10K以下に
おいては、比熱がヘリウムガスよりも急激に低下
するため、蓄冷材としての機能を果し得なくな
り、したがつてこのような冷凍機では20K程度ま
での冷却が限界であつた。そこで、10K以下の極
低温においてもヘリウムガスに比し高い比熱を有
し、蓄冷材として機能し得る物質が求められてい
る。
また、超伝導体の新たな冷却方式として、その
線材を高熱容量物質からなる安定化材で被覆し、
低温ガス流で冷却する方法が期待されているが、
前述のように極低温において高い比熱を有する適
当な物質が従来知られておらず、そのような物質
の開発が求められている。
線材を高熱容量物質からなる安定化材で被覆し、
低温ガス流で冷却する方法が期待されているが、
前述のように極低温において高い比熱を有する適
当な物質が従来知られておらず、そのような物質
の開発が求められている。
すなわち、本発明の目的は、従来の磁気冷凍作
業物質が有する動作温度領域が狭い、あるいは冷
凍出力が小さい等の問題点、および20K以下の低
温において蓄冷材として、あるいは超伝導用安定
化材として、有効に機能する物質が知られていな
いという問題点を解決する新規物質を提供するこ
とにある。
業物質が有する動作温度領域が狭い、あるいは冷
凍出力が小さい等の問題点、および20K以下の低
温において蓄冷材として、あるいは超伝導用安定
化材として、有効に機能する物質が知られていな
いという問題点を解決する新規物質を提供するこ
とにある。
本発明は、前記従来の問題点を解決する新規物
質である、一般式： Dy3-x+〓Gdx Aly Ga5-y-〓 O12 〔式中、ｘ，ｙおよびδは、次式： ０≦ｘ≦３＋δ、 ０≦ｙ≦５−δ、および ０≦δ≦0.6 で表わされる数である。ただし、δ＝０のとき
は、 ｘ＝０かつｙ＝０の場合、 ｘ＝３かつｙ＝０の場合、および ｘ＝０かつｙ＝５の場合 を除く。
質である、一般式： Dy3-x+〓Gdx Aly Ga5-y-〓 O12 〔式中、ｘ，ｙおよびδは、次式： ０≦ｘ≦３＋δ、 ０≦ｙ≦５−δ、および ０≦δ≦0.6 で表わされる数である。ただし、δ＝０のとき
は、 ｘ＝０かつｙ＝０の場合、 ｘ＝３かつｙ＝０の場合、および ｘ＝０かつｙ＝５の場合 を除く。
また、ｘ＝３のときは、
0.01≦δ≦0.3かつ0.04≦ｙ≦５
である場合を除く。
で表わされる組成を有する磁性体材料を提供する
ものである。
ものである。
本発明の磁性体材料は、磁気作業物質としての
観点からは、第１に、DAGにおける冷却温度幅
が広いという特性とGGGにおける大きいエント
ロピー変化が得られるるという特性とを結合した
特性を備えることができ、第２に、前記一般式に
おけるδ＞０である非化学量論的組成の場合に
は、Alおよび／またはGaが占めるべき位置を部
分的に希土類のDyおよび／またはGdが占めるこ
とにより、新たな磁気的相互作用が生じ、より大
きな磁気エントロピー変化が得られるなど優れた
材料たり得る。
観点からは、第１に、DAGにおける冷却温度幅
が広いという特性とGGGにおける大きいエント
ロピー変化が得られるるという特性とを結合した
特性を備えることができ、第２に、前記一般式に
おけるδ＞０である非化学量論的組成の場合に
は、Alおよび／またはGaが占めるべき位置を部
分的に希土類のDyおよび／またはGdが占めるこ
とにより、新たな磁気的相互作用が生じ、より大
きな磁気エントロピー変化が得られるなど優れた
材料たり得る。
また、δが０＜δ≦0.6の範囲にあると、材料
の相転位温度TNを約４〜8Kの範囲に調整するこ
とができる結果、約8K以下においても蓄冷材と
して有効である。特に、Gdを成分として含む場
合には、大きな異常比熱が得られるので、蓄冷材
として特に有用である。同様の理由で、かかる本
発明の磁性体材料は、超伝導体の安定化材として
も良好である。
の相転位温度TNを約４〜8Kの範囲に調整するこ
とができる結果、約8K以下においても蓄冷材と
して有効である。特に、Gdを成分として含む場
合には、大きな異常比熱が得られるので、蓄冷材
として特に有用である。同様の理由で、かかる本
発明の磁性体材料は、超伝導体の安定化材として
も良好である。
本発明の磁性体材料の形態は、単結晶でも多結
晶でもよい。単結晶としては、公知の方法、例え
ばいわゆるチヨクラルスキー法等により製造する
ことができる。また、多結晶としては、公知の方
法、例えば、シンター（焼結）法等により製造す
ることができる。
晶でもよい。単結晶としては、公知の方法、例え
ばいわゆるチヨクラルスキー法等により製造する
ことができる。また、多結晶としては、公知の方
法、例えば、シンター（焼結）法等により製造す
ることができる。
以下、本発明を実施例により具体的に説明す
る。
る。
実施例 １
純度99.99％以上の酸化デイスプロシウム2528
ｇ、純度99.99％以上の酸化ガドリニウム263ｇ及
び純度99.99％以上の酸化アルミニウム1209ｇを
混合した。
ｇ、純度99.99％以上の酸化ガドリニウム263ｇ及
び純度99.99％以上の酸化アルミニウム1209ｇを
混合した。
この混合原料を100〓・100Hのイリジウムルツボ
に充填して、N2ガス雰囲気下で高周波誘導加熱
により、イリジウムルツボを加熱し、1930℃まで
昇温し融解した。融解した原料に種結晶を融着さ
せた後、結晶回転数18rpm、成長速度２mm／hrに
て引上げを行なつた。高周波電力を調整して単結
晶の直径を42mmまで広げ、直胴部の長さが70mmに
なるまで引上げた。
に充填して、N2ガス雰囲気下で高周波誘導加熱
により、イリジウムルツボを加熱し、1930℃まで
昇温し融解した。融解した原料に種結晶を融着さ
せた後、結晶回転数18rpm、成長速度２mm／hrに
て引上げを行なつた。高周波電力を調整して単結
晶の直径を42mmまで広げ、直胴部の長さが70mmに
なるまで引上げた。
得られた単結晶を測定したところ、格子定数が
12.082Åであり、組成はDy2.8Gd0.3Al4.9O12であつ
た。
12.082Åであり、組成はDy2.8Gd0.3Al4.9O12であつ
た。
この単結晶を直径30mm、長さ40mmの形状に切
断、研削加工し、磁気冷凍用作業物質に供した。
断、研削加工し、磁気冷凍用作業物質に供した。
実施例 ２
実施例１で使用したのと同一の材料を、それぞ
れ酸化デイスプロシウム1103ｇ、酸化ガドリニウ
ム268ｇ、そして酸化アルミニウム629ｇの量で混
合し、この混合原料を80×80Hのイリジウムルツ
ボに充填して、N2ガス雰囲気下で高周波誘導加
熱によりイリジウムルツボを加熱し、1930℃まで
昇温して融解した。融解した原料に種結晶を融着
させた後、結晶回転数20rpm、成長速度1.5mm／
hrにて引上げを行なつた。高周波電力で調整して
単結晶の直径を36mmまで広げ、直胴部の長さが68
mmになるまで引上げた。
れ酸化デイスプロシウム1103ｇ、酸化ガドリニウ
ム268ｇ、そして酸化アルミニウム629ｇの量で混
合し、この混合原料を80×80Hのイリジウムルツ
ボに充填して、N2ガス雰囲気下で高周波誘導加
熱によりイリジウムルツボを加熱し、1930℃まで
昇温して融解した。融解した原料に種結晶を融着
させた後、結晶回転数20rpm、成長速度1.5mm／
hrにて引上げを行なつた。高周波電力で調整して
単結晶の直径を36mmまで広げ、直胴部の長さが68
mmになるまで引上げた。
得られた単結晶について測定したところ、格子
定数が12.059Åであり、組成はDy2.4Gd0.6Al5O12
であつた。
定数が12.059Åであり、組成はDy2.4Gd0.6Al5O12
であつた。
この単結晶を実施例１と同様にして、磁気冷凍
用作業物質に供した。
用作業物質に供した。
実施例 ３
実施例１で使用したのと同一の材料を、それぞ
れ酸化デイスプロシウム1235ｇ、酸化ガドリニウ
ム171ｇ、酸化アルミニウム518ｇの量で用い、さ
らに純度99.99％以上の酸化ガドリニウム75ｇを
使用し、これらを混合した。得られた混合原料を
80〓×80Hのイリジウムルツボに充填して、
N299vol％、O21vol％の混合ガス雰囲気下で、高
周波誘導加熱により、イリジウムルツボを加熱
し、1880℃まで昇温して融解した。融解した原料
から、実施例２と同一条件で単結晶を成長させ、
直胴部の長さが65mmになるまで引き上げた。
れ酸化デイスプロシウム1235ｇ、酸化ガドリニウ
ム171ｇ、酸化アルミニウム518ｇの量で用い、さ
らに純度99.99％以上の酸化ガドリニウム75ｇを
使用し、これらを混合した。得られた混合原料を
80〓×80Hのイリジウムルツボに充填して、
N299vol％、O21vol％の混合ガス雰囲気下で、高
周波誘導加熱により、イリジウムルツボを加熱
し、1880℃まで昇温して融解した。融解した原料
から、実施例２と同一条件で単結晶を成長させ、
直胴部の長さが65mmになるまで引き上げた。
得られた単結晶について測定したところ、格子
定数が12.142Åであり、組成はDy2.8Gd0.4Al4.3
Ga0.5O12であつた。
定数が12.142Åであり、組成はDy2.8Gd0.4Al4.3
Ga0.5O12であつた。
この単結晶を実施例１と同様にして、磁気冷凍
用作業物質に供した。
用作業物質に供した。
実施例 ４
原料として、酸化デイスプロシウム229ｇ、酸
化ガドリニウム1157ｇおよび酸化アルミニウム
614ｇを使用した以外は、実施例３と同様にして
混合材料を1930℃まで昇温して融解した。融解し
た原料から実施例２と同一条件て単結晶を成長さ
せ、直胴部の長さが75mmになるまで引き上げた。
化ガドリニウム1157ｇおよび酸化アルミニウム
614ｇを使用した以外は、実施例３と同様にして
混合材料を1930℃まで昇温して融解した。融解し
た原料から実施例２と同一条件て単結晶を成長さ
せ、直胴部の長さが75mmになるまで引き上げた。
得られた単結晶について測定したところ、格子
定数が12.137Åであり、組成はDy0.5Gd2.6Al4.9012
であつた。
定数が12.137Åであり、組成はDy0.5Gd2.6Al4.9012
であつた。
この単結晶を実施例１と同様にして、磁気冷凍
用作業物質に供した。
用作業物質に供した。
実施例 ５
原料として、上述の実施例で使用したもののう
ち、酸化デイスプロシウム1364ｇ、酸化アルミニ
ウム559ｇおよび酸化ガリウム77ｇを使用した以
外は、実施例３と同様にして混合材料を1900℃ま
で昇温して融解した。融解した原料から実施例２
と同一条件で単結晶を成長させ、直胴部の長さが
75mmになるまで引上げた。
ち、酸化デイスプロシウム1364ｇ、酸化アルミニ
ウム559ｇおよび酸化ガリウム77ｇを使用した以
外は、実施例３と同様にして混合材料を1900℃ま
で昇温して融解した。融解した原料から実施例２
と同一条件で単結晶を成長させ、直胴部の長さが
75mmになるまで引上げた。
得られた単結晶について測定したところ、格子
定数が12.073Åであり、組成はDy3Al4.5Ga0.5O12
であつた。
定数が12.073Åであり、組成はDy3Al4.5Ga0.5O12
であつた。
この単結晶を実施例１と同様にして、磁気冷凍
用作業物質に供した。
用作業物質に供した。
実施例 ６
原料として、上述の実施例で使用したもののう
ち、酸化ガドリニウム1362ｇと酸化アルミニウム
638ｇを使用し、融解温度を1930℃とした以外は、
実施例５とまつたく同様にして単結晶を引上げ
た。
ち、酸化ガドリニウム1362ｇと酸化アルミニウム
638ｇを使用し、融解温度を1930℃とした以外は、
実施例５とまつたく同様にして単結晶を引上げ
た。
得られた単結晶を測定したところ、格子定数が
12.116Åであり、組成はGd3Al5O12であつた。
12.116Åであり、組成はGd3Al5O12であつた。
この単結晶を実施例１と同様にして、磁気冷凍
用作業物質に供した。
用作業物質に供した。
実施例 ７
原料として、上述の酸化デイスプロシウム1171
ｇ、酸化ガドリニウム163ｇ、酸化アルミニウム
57ｇおよび酸化ガリウム609ｇを使用した以外は
実施例３と同様にして混合原料を1900℃まで昇温
して溶解した。融解した材料から実施例２と同様
の条件で直胴部の長さが65mmになるまで単結晶を
引上げた。
ｇ、酸化ガドリニウム163ｇ、酸化アルミニウム
57ｇおよび酸化ガリウム609ｇを使用した以外は
実施例３と同様にして混合原料を1900℃まで昇温
して溶解した。融解した材料から実施例２と同様
の条件で直胴部の長さが65mmになるまで単結晶を
引上げた。
得られた単結晶について測定したところ、格子
定数が12.396Åであり、組成はDy2.8Gd0.4Al0.5
Ga4.3O12であつた。
定数が12.396Åであり、組成はDy2.8Gd0.4Al0.5
Ga4.3O12であつた。
この単結晶を実施例１と同様にして、磁気冷凍
用作業物質に供した。
用作業物質に供した。
実施例 ８
上述した酸化デイスプロシウム1087ｇ、酸化ガ
ドリニウム263ｇ、酸化アルミニウム495ｇおよび
酸化ガリウム154ｇを混合し、加圧成形したもの
を25×10×10cmのアルミナ容器に入れ空気雰囲気
において、1350℃で10時間加熱、焼成し、多結晶
体を得た。
ドリニウム263ｇ、酸化アルミニウム495ｇおよび
酸化ガリウム154ｇを混合し、加圧成形したもの
を25×10×10cmのアルミナ容器に入れ空気雰囲気
において、1350℃で10時間加熱、焼成し、多結晶
体を得た。
得られた多結晶体を測定したところ、格子定数
が12.114Åであり、組成はDy2.4Gd0.6Al4.0Ga1.0012
であつた。
が12.114Åであり、組成はDy2.4Gd0.6Al4.0Ga1.0012
であつた。
この多結晶体を磁気冷凍作業物質に供した。
本発明の磁性体材料は、23〜1.8Kの広い温度
領域において磁気冷凍用作業物質として優れた磁
気熱量効果を示す。特に15K以上を含む上記全領
域において外部磁場に対するエントロピー変化が
十分に大きい点で、従来のGGG単結晶および
DAG単結晶に比し優れたものである。
領域において磁気冷凍用作業物質として優れた磁
気熱量効果を示す。特に15K以上を含む上記全領
域において外部磁場に対するエントロピー変化が
十分に大きい点で、従来のGGG単結晶および
DAG単結晶に比し優れたものである。
また、本発明の磁性体材料は磁場中に設置した
状態において、約8K以下の極低温においてもヘ
リウムガスに比しかなり高い比熱を有するもので
あり、従来の鉛では不可能であつた20K以下の極
低温領域においても優れた蓄冷材として機能する
ことができる。さらにまた、超伝導体を被覆する
安定化材としても優れている。
状態において、約8K以下の極低温においてもヘ
リウムガスに比しかなり高い比熱を有するもので
あり、従来の鉛では不可能であつた20K以下の極
低温領域においても優れた蓄冷材として機能する
ことができる。さらにまた、超伝導体を被覆する
安定化材としても優れている。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 一般式 Dy3-x+〓Gdx Aly Ga5-y-〓 O12 〔式中、ｘ，ｙおよびδは、次式： ０≦ｘ≦３＋δ、 ０≦ｙ≦５−δ、および ０≦δ≦0.6 で表わされる数である。ただし、δ＝０のとき
は、 ｘ＝０かつｙ＝０の場合、 ｘ＝３かつｙ＝０の場合、および ｘ＝０かつｙ＝５の場合 を除く。 また、ｘ＝３のときは、 0.01≦δ≦0.3かつ0.04≦ｙ≦５ である場合を除く。〕 で表わされる組成を有する磁性体材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60266865A JPS62128921A (ja) | 1985-11-26 | 1985-11-26 | 磁性体材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60266865A JPS62128921A (ja) | 1985-11-26 | 1985-11-26 | 磁性体材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62128921A JPS62128921A (ja) | 1987-06-11 |
| JPH0313171B2 true JPH0313171B2 (ja) | 1991-02-21 |
Family
ID=17436727
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60266865A Granted JPS62128921A (ja) | 1985-11-26 | 1985-11-26 | 磁性体材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS62128921A (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP5010071B2 (ja) * | 2000-07-18 | 2012-08-29 | 株式会社東芝 | 蓄冷材，その製造方法およびその蓄冷材を用いた冷凍機 |
| US6467277B2 (en) * | 2000-07-18 | 2002-10-22 | Kabushiki Kaisha Toshiba | Cold accumulating material, method of manufacturing the same and refrigerator using the material |
| CN104531085A (zh) * | 2015-01-14 | 2015-04-22 | 厦门大学 | 氢氧化钆的应用 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS61111996A (ja) * | 1984-11-07 | 1986-05-30 | Natl Res Inst For Metals | 希土類ガ−ネツト単結晶体及びその製造方法 |
-
1985
- 1985-11-26 JP JP60266865A patent/JPS62128921A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS62128921A (ja) | 1987-06-11 |
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