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JPH0360071B2 - - Google Patents
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JPH0360071B2 - - Google Patents

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JPH0360071B2
JPH0360071B2 JP58093599A JP9359983A JPH0360071B2 JP H0360071 B2 JPH0360071 B2 JP H0360071B2 JP 58093599 A JP58093599 A JP 58093599A JP 9359983 A JP9359983 A JP 9359983A JP H0360071 B2 JPH0360071 B2 JP H0360071B2
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sample
radiation
radiation measuring
stimulable phosphor
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Hisashi Shiraishi
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Fuji Photo Film Co Ltd
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    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T7/00—Details of radiation-measuring instruments
    • G01T7/02—Collecting means for receiving or storing samples to be investigated and possibly directly transporting the samples to the measuring arrangement; particularly for investigating radioactive fluids
    • G01T7/04—Collecting means for receiving or storing samples to be investigated and possibly directly transporting the samples to the measuring arrangement; particularly for investigating radioactive fluids by filtration
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
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    • G01T1/00—Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
    • G01T1/16—Measuring radiation intensity
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、放射線測定具に関するものである。
さらに詳しくは本発明は、輝尽性蛍光体を用いた
放射線測定具に関するものである。
従来より、放射性物質（放射性同位元素を含有
する物質）を含む液体試料から放出される放射線
を測定する方法としては、たとえば、有機溶媒に
溶質（蛍光剤）を溶解してなる液体シンチレータ
ーを試料に添加することにより、試料から放出さ
れる放射線を蛍光として検出することからなる液
体シンチレーシヨン法が広く利用されている。こ
の方法は、試料中の放射性物質から放出される放
射線エネルギーの一部をシンチレーターに吸収さ
せ、このシンチレーターから発せられる蛍光（瞬
時発光）を検出することにより、該放射性物質の
放射能を測定する方法である。
上記液体シンチレーシヨン法は、放射性物質を
含む試料が流出などにより連続的（もしくは間欠
的）に得られる場合にも適用され、試料の一定量
を分取したのち、液体シンチレーターを添加する
ことにより試料からの放射線の測定が行なわれて
いる。
たとえば、分離分析の一方法として、吸着剤な
どの充填剤が充填された充填塔（カラム）に試料
溶液を注入したのち、適当な溶媒を注入して試料
を展開させ、そして試料成分をカラムから流出分
取することからなる液体クロマトグラフイーが知
られている。この液体クロマトグラフイーは、放
射性物質を含む試料の分離にも利用されており、
液体クロマトグラフイー操作により分取された溶
出液から放出される放射線を測定することによ
り、試料中の放射性物質の分離、同定が行なわれ
ている。
すなわち、液体クロマトグラフイーにより分離
展開された放射性物質を含有する試料をフラクシ
ヨンコレクターによつて分取したのち、各フラク
シヨンごとに液体シンチレーターを添加し、液体
シンチレーターから発せられる蛍光を光電子増倍
管により検出し電気的パルスとして計数すること
により、各フラクシヨンごとにその放射線量を測
定し、試料中の放射性物質の分離、同定を行なつ
ている。
このように液体シンチレーシヨン法は、放射性
物質から放出される放射線がα線、β線等の弱い
放射線である場合にもその放射能を検出すること
ができるなどの長所を有しており、試料の放射能
を測定するための有用な手段となつている。
しかしながら、上記液体クロマトグラフイーに
おけるように連続的（もしくは間欠的）に得られ
る放射性物質を含む液体試料に、上記従来の液体
シンチレーシヨン法を利用した場合には、液体ク
ロマトグラフイーによつて分離展開された試料を
多数のシンチレーシヨン用測定容器（バイアル）
からなるフラクシヨンコレクターを用いて分取し
たのち、各測定容器ごとにシンチレーシヨンカウ
ンターで測定することにより、試料の分取された
容量分ごとに放射能を検出している。
従つて、分離展開された試料の放射能を検出す
ることにより試料中の放射性物質を高精度に分離
同定するためには、フラクシヨンコレクターとし
て用いる測定容器の数をふやさなければならな
く、このことはまた、試料溶液の流出分取および
放射能検出のための測定操作が煩雑となることを
意味する。
また、液体シンチレーシヨン法において、シン
チレーターの発光は、液体試料中の放射性物質か
ら放出される放射線のエネルギーによつて、溶質
（蛍光剤）を溶解してなる溶媒分子がまず励起さ
れたのち、励起された溶媒分子と溶質分子（シン
チレーター）との衝突などにより溶質分子が励起
されることにより生じている。この放射線エネル
ギーが溶媒分子から溶質分子へ移行する過程にお
いては、このほかに、励起状態にある溶媒分子と
基底状態にある溶媒分子との間の相互作用によつ
て溶媒分子間をエネルギーが移行したり、あるい
は励起された溶媒分子とシンチレーター以外の別
の溶質分子との間の相互作用によつて別の溶質分
子にエネルギーが移行したのちに、シンチレータ
ーが励起される場合も含まれる。また、このエネ
ルギーの移行は、衝突などの分子間の相互作用だ
けでなく、励起された溶媒分子あるいは別の溶質
分子から発せられる蛍光をシンチレーターが吸収
することによつても行なわれる。
しかしながら、このエネルギーの移行過程にお
いては一部の溶媒分子あるいは別の溶質分子によ
つて励起エネルギーが吸収されたのち熱などに変
換されてしまつたり、あるいはシンチレーターか
ら発せられる蛍光が試料中の吸光物によつて吸収
されるといつた消光現象も同時に生じている。
上記液体シンチレーシヨン法において不可欠な
液体シンチレーターは高価なものであり、かつ再
使用するためには分離精製を必要とする。また通
常は、シンチレーターを高純度で回収することが
困難であるため、その再使用はあまり行なわれ
ず、このことによつても測定コストが高くついて
いる。そして、使用済みの放射性同位元素を含む
シンチレーターの廃棄が容易ではないなど、その
取扱いにおいていくつかの問題がある。
また、液体シンチレーターにおいて、溶質（蛍
光剤）と組合わせて用いられる溶媒は一般に有機
物であつて限られているため、試料に対する溶媒
の選択が難しく、試料が溶媒に難溶性である場合
には試料の調製方法に工夫を必要とする。
上記のように液体シンチレーターの発光機構が
複雑であるため、混入した不純物や試料自身によ
る消光作用によつて計数効率は低下する（すなわ
ち、検出される放射能強度が低下する）傾向にあ
る。たとえば、シンチレーターから発せられる蛍
光はシンチレーター中に溶存する酸素によつて消
光されやすく、あるいは試料溶液が有色である場
合には、その着色物質によつて蛍光の吸収（すな
わち、消光）が生じる。また、上記のように試料
が難溶性である場合には、試料溶液を均一相とす
ることが難しく、この不均一相であることによつ
て試料から放射される放射線の内部吸収が生じる
ものである。従つて、上記のような種々の原因に
よつて生じる消光に対して補正を行なつて試料の
計数効率を厳密に求める必要があり、測定操作が
煩雑なものとなる。
そして、試料中に混入した不純物、夾雑物、有
色物などの消光作用による計数効率の低下を防ぐ
ために、試料の調製には細心の注意が必要とさ
れ、測定者には高度の熟練と経験が要求される。
また、上記のような混入物を除去するための試料
の前処理が重要なものとなつている。
さらに、液体シンチレーシヨン法においては、
試料の放射線測定は実時間で行なわれている。す
なわち、液体試料にシンチレーターを加えたのち
一定の時間（たとえば、数分〜数十分間）、継続
的にシンチレーターからの発光を測定する必要が
ある。放射線の強度が弱い場合には測定時間（計
測時間）は長時間に及び、測定の効率および測定
装置の稼働率が充分高いとは言えない。
従つて、試料が上記のように多数のサンプルか
らなる場合には、待ち時間が長くなつてしまうた
めに、多数のサンプルを処理しがたい、結果が得
られるまでに時間がかかるという問題が生じてい
る。特に、試料中の放射性同位元素が半減期の短
いものである場合には放射線測定が難しく、さら
にその放射線強度が弱い場合には一層測定が困難
となるものである。このことは、また、使用する
装置が長時間の間安定していなければならない
（たとえば、光電子増倍管の暗電流ドリフトなど
に対して）ことを意味するものであり、このこと
を防止するためには、装置が高価なものとなる
か、あるいは装置の調整に経験と熟練とを要求す
る結果となる。
本発明者は、従来の液体シンチレーシヨン法に
附随する上記のような問題点の解決を目的として
鋭意研究を行なつた結果、液体試料の放射能測定
において輝尽性蛍光体が含有された長尺状（たと
えば、紐状もしくは帯状）材料からなる測定具を
用いることにより、前記の問題点の解決あるいは
欠点の低減が実現することを見出し、本発明に到
達した。
すなわち、本発明は、放射性物質を含む液体試
料から放出される放射線の強度を測定するための
輝尽性蛍光体が含有された長尺状材料からなる放
射線測定具を提供するものである。
本発明に用いられる輝尽性蛍光体は、放射線を
吸収したのち、可視光線および赤外線などの電磁
波（励起光）の照射を受けると発光（輝尽発光）
を示す性質を有するものである。従つて、輝尽性
蛍光体を含有してなる測定具に試料中の放射性物
質から放出される放射線を吸収させたのち、この
測定具に可視光線および赤外線などの電磁波（励
起光）を照射することにより、その放射線量に比
例した蓄積エネルギーを蛍光（輝尽発光）として
放出させ、この蛍光を光電的に読み取つて電気信
号に変換することにより試料から放出される放射
線を測定することができる。
本発明は、特に、間欠的もしくは連続的に得ら
れる放射性物質を含む液体試料の放射線測定にお
いて有効に利用することができるものである。す
なわち、本発明の輝尽性蛍光体を含有してなる長
尺状の測定具をその長尺方向に移動させ、液体試
料をこの移動している測定具の上に連続的（もし
くは間欠点）に滴下もしくは流下して該測定具に
試料を符着させることにより、試料からの放射線
を測定具に連続的に吸収させることができる。ま
た、この放射線エネルギーを蓄積している測定具
に適当な励起光を照射することにより、測定具に
蓄積されている放射線エネルギーを輝尽発光とし
て連続的に読出すことができる。従つて、液体ク
ロマトグラフイーなどにおけるような分離展開さ
れて連続的に流出する試料に対して、その試料か
ら放出される放射線を連続的に測定することによ
り、分離展開された試料中の放射性物質を連続的
に検出でき、放射性物質を高精度に分離同定する
ことが可能となるものである。
また、本発明によれば、輝尽光の発光時間は瞬
時であるから、試料の放射線強度とは無関係に輝
尽光の測光時間を設定することができるため、試
料を測定具に付着させて試料からの放射線エネル
ギーを測定具に連続的に蓄積させたのちの読出し
操作は、たとえば数秒〜数十秒間で済み、測定時
間を短縮することができる。
従来においては、フラクシヨンコレクターを用
いて分取した試料を各容器ごとにシンチレーター
を添加したのち、シンチレーシヨンカウンターに
かけてその放射能を測定することが行なわれてお
り、試料溶液の分取操作と放射能の測定操作とが
完全に分離されていたが、本発明によれば、上記
輝尽性蛍光体を含有してなる測定具をその長尺方
向に移動させて試料をこの測定具上に連続的に付
着させたのち、さらに移動させて該測定具に蓄積
された放射線エネルギーの読出し操作にかけるこ
とにより、上記両操作を一工程（on line）で行
なうことが可能となる。この点でも、従来の測定
に要した時間を短縮し、その測定操作を大幅に簡
略化することができるものである。
従つて、測定装置の稼働率を高め、測定回数を
増大させることができる。さらに、このことは、
半減期が短く、かつ放射線強度の弱い放射性同位
元素を用いた場合でも、同一条件（測定時間、温
度など）で精度高く測定できることを意味する。
また、本発明によれば一組の測定装置と測定具を
用意するだけで、放射線測定を同一条件で高精度
に行なうことが可能となるものである。
さらに、本発明の輝尽性蛍光体を含有してなる
長尺状の測定具の移動操作、該測定具への試料の
付着操作、試料から発せられる放射線の該測定具
への吸収蓄積操作および該測定具に蓄積された放
射線エネルギーの読出し操作を自動化することが
可能であり、このことによつてより一層その作業
性を向上させることができるものである。
また、本発明の測定具は、従来のシンチレータ
ーを必要としないものであり、プラスチツク物質
等からなるため、取扱いが非常に容易なものであ
る。たとえば、測定具の形態を糸状物もしくは織
物とすることによつて、液体試料の吸着性、すな
わち試料の測定具への吸収性（しみ込み易さ）を
高めることができ、試料から放出される放射線を
測定具の輝尽性蛍光体に効率良く吸収させること
ができると同時に、使用後適当な溶媒で洗浄して
付着している試料を除去したのち、さらに適当な
光を照射して測定具中に残存している蓄積エネル
ギーを消去することにより、繰り返し使用するこ
とが可能である。このことによつて、測定コスト
を下げることができるものである。そして、この
ようにして測定具を繰り返し連続的に使用するこ
とにより、測定の自動化による操作の大幅な簡略
化を実現することができるものである。
放射線測定において本発明の測定具を用いれ
ば、上記液体シンチレーシヨン法とは異なつて溶
媒を必要としない。従つて、液体シンチレーター
におけるような溶媒の選択、試料の調製を特には
行なう必要がない。そして、本発明においては前
記のような消光現象、特に蛍光に対する消光現象
は起こりえない。従つて、試料の放射能測定のた
めに複雑な消光補正（計数効率の決定）が行なう
必要がなく、この点においても測定操作が簡略化
されるものである。
従つて、試料に含まれる不純物などを除去する
必要は特にはないため、従来のような試料の前処
理を必要とせず、また試料の調整時において経験
に基づいた高度な熟練および注意を必要としない
ものである。この点でも、試料の放射線測定を容
易に行なうことができる。
以下に、本発明の放射線測定具について詳細に
説明する。
本発明の放射線測定具は、たとえば、次に述べ
るような方法により製造することができる。
本発明において使用する輝尽性蛍光体は、先に
述べたように放射線を吸収したのち、励起光を照
射されると輝尽発光を示す蛍光体であるが、実用
的な面からは波長が400〜800nｍの範囲にある励
起光によつて300〜500nｍの波長範囲の輝尽発光
を示す蛍光体であることが望ましい。そのような
輝尽性蛍光体の例としては、米国特許第3859527
号明細書に記載されているSrS：Ce、Sm、
SrS：Eu、Sm、ThO2：Er、およびLa2O2S：
Eu、Smなどの組成式で表わされる蛍光体、 特開昭55−12142号公報に記載されている
ZnS：Cu、Pb、BaO・xAl2O3：Eu［ただし、0.8
≦ｘ≦10］、および、M2+O・xSiO2：Ａ［ただし、
M2+はMg、Ca、Sr、Zn、Cd、またはBaであり、
ＡはCe、Tb、Eu、Tm、Pb、Tl、Bi、または
Mnであり、ｘは0.5≦ｘ≦2.5である］などの組
成式で表わされる蛍光体、 特開昭55−12143号公報に記載されている
（Ba1-x-y、Mgx、Cay）FX：aEu2+［ただし、Ｘ
はClおよびBrのうちの少なくとも一つであり、
ｘおよびｙは、０＜ｘ＋ｙ≦0.6、かつxy≠０で
あり、ａは、10-6≦ａ≦５×10-2である］の組成
式で表わされる蛍光体、 特開昭55−12144号公報に記載されている
LnOX：xA［ただし、LnはLa、Ｙ、Gd、および
Luのうちの少なくとも一つ、ＸはClおよびBrの
うちの少なくとも一つ、ＡはCeおよびTbのうち
の少なくとも一つ、そして、ｘは、０＜ｘ＜0.1
である］の組成式で表わされる蛍光体、 特開昭55−12145号公報に記載されている
（Ba1-x、M〓x）FX：yA［ただし、M〓はMg、
Ca、Sr、Zn、およびCdのうちの少なくとも一
つ、ＸはCl、Br、およびＩのうちの少なくとも
一つ、ＡはEu、Tb、Ce、Tm、Dy、Pr、H0、
Nd、Yb、およびErのうちの少なくとも一つ、そ
してｘは、０≦ｘ≦0.6、ｙは、０≦ｙ≦0.2であ
る］の組成式で表わされる蛍光体、 特開昭55−160078号公報に記載されているM〓
FX・xA：yLn［ただし、M〓はBa、Ca、Sr、
Mg、Zn、およびCdのうちの少なくとも一種、Ａ
はBeO、MgO、CaO、SrO、BaO、ZnO、
Al2O3、Y2O3、La2O3、In2O3、SiO2、TiO2、
ZrO2、GeO2、SnO2、Nb2O5、Ta2O5、および
ThO2のうちの少なくとも一種、LnはEu、Tb、
Ce、Tm、Dy、Pr、H0、Nd、Yb、Er、Sm、
およびGdのうちの少なくとも一種、ＸはCl、
Br、およびＩのうちの少なくとも一種であり、
ｘおよびｙはそれぞれ５×10-5≦ｘ≦0.5、およ
び０＜ｙ≦0.2である］の組成式で表わされる蛍
光体、 特開昭56−116777号公報に記載されている
（Ba1-x、M〓x）F2・aBaX2：yEu、zA［ただし、
M〓はベリリウム、マグネシウム、カルシウム、
ストロンチウム、亜鉛、およびカドミウムのうち
の少なくとも一種、Ｘは塩素、臭素、および沃素
のうちの少なくとも一種、Ａはジルコニウムおよ
びスカンジウムのうちの少なくとも一種であり、
ａ、ｘ、ｙ、およびｚはそれぞれ0.5≦ａ≦1.25、
０≦ｘ≦１、10-6≦ｙ≦２×10-1、および０＜ｚ
≦10-2である］の組成式で表わされる蛍光体、 特開昭57−23673号公報に記載されている
（Ba1-x、M〓x）F2・aBaX2：yEu、zB［ただし、
M〓はベリリウム、マグネシウム、カルシウム、
ストロンチウム、亜鉛、およびカドミウムのうち
の少なくとも一種、Ｘは塩素、臭素、および沃素
のうちの少なくとも一種であり、ａ、ｘ、ｙ、お
よびｚはそれぞれ0.5≦ａ≦1.25、０≦ｘ≦１、
10-6≦ｙ≦２×10-1、および０＜ｚ≦２×10-1で
ある］の組成式で表わされる蛍光体、 特開昭57−23675号公報に記載されている
（Ba1-x、M〓x）F2・aBaX2：yEu、zA［ただし、
M〓はベリリウム、マグネシウム、カルシウム、
ストロンチウム、亜鉛、およびカドミウムのうち
の少なくとも一種、Ｘは塩素、臭素、および沃素
のうちの少なくとも一種、Ａは砒素および硅素の
うちの少なくとも一種であり、ａ、ｘ、ｙ、およ
びｚはそれぞれ0.5≦ａ≦1.25、０≦ｘ≦１、10-6
≦ｙ≦２×10-1、および０＜ｚ≦５×10-1であ
る］の組成式で表わされる蛍光体、 本出願人による特願昭56−167498号明細書に記
載されているM〓OX：xCe［ただし、M〓はPr、
Nd、Pm、Sm、Eu、Tb、Dy、H0、Er、Tm、
Yb、およびBiからなる群より選ばれる少なくと
も一種の三価金属であり、ＸはClおよびBrのう
ちのいずれか一方あるいはその両方であり、ｘは
０＜ｘ＜0.1である］の組成式で表わされる蛍光
体、 本出願人による特願昭57−89875号明細書に記
載されているBa1-xMx/2Lx/2FX：yEu2+［ただし、
Ｍは、Li、Na、Ｋ、Rb、およびCsからなる群よ
り選ばれる少なくとも一種のアルカリ金属を表わ
し；Ｌは、Sc、Ｙ、La、Ce、Pr、Nd、Pm、
Sm、Gd、Tb、Dy、H0、Er、Tm、Yb、Lu、
Al、Ga、In、およびTlからなる群より選ばれる
少なくとも一種の三価金属を表わし；Ｘは、Cl、
Br、およびＩからなる群より選ばれる少なくと
も一種のハロゲンを表わし；そして、ｘは10-2≦
ｘ≦0.5、ｙは０＜ｙ≦0.1である］の組成式で表
わされる蛍光体、 本出願人による特願昭57−137374号明細書に記
載されているBaFX・xA：yEu2+［ただし、Ｘは、
Cl、Br、およびＩからなる群より選ばれる少な
くとも一種のハロゲンであり；Ａは、テトラフル
オロホウ酸化合物の焼成物であり、；そして、ｘ
は10-6≦ｘ≦0.1、ｙは０＜ｙ≦0.1である］の組
成式で表わされる蛍光体、 本出願人による特願昭57−158048号明細書に記
載されているBaFX・xA：yEu2+［ただし、Ｘは、
Cl、Br、およびＩからなる群より選ばれる少な
くとも一種のハロゲンであり；Ａは、ヘキサフル
オロケイ酸、ヘキサフルオロチタン酸およびヘキ
サフルオロジルコニウム酸の一価もしくは二価金
属の塩からなるヘキサフルオロ化合物群より選ば
れる少なくとも一種の化合物の焼成物であり；そ
して、ｘは10-6≦ｘ≦0.1、ｙは０＜ｙ≦0.1であ
る］の組成式で表わされる蛍光体、 本出願人による特願昭57−166320号明細書に記
載されているBaFX・xNaX′：aEu2+［ただし、
ＸおよびX′は、それぞれCl、Br、およびＩのう
ちの少なくとも一種であり、ｘおよびａはそれぞ
れ０＜ｘ≦２、および０＜ａ≦0.2である］の組
成式で表わされる蛍光体、 本出願人による特願昭57−166696号明細書に記
載されているM〓FX・xNaX′：yEu2+：zA［ただ
し、M〓は、Ba、Sr、およびCaからなる群より
選ばれる少なくとも一種のアルカリ土類金属であ
り；ＸおよびX′は、それぞれCl、Br、およびＩ
からなる群より選ばれる少なくとも一種のハロゲ
ンであり；Ａは、Ｖ、Cr、Mn、Fe、C0、および
Niより選ばれる少なくとも一種の遷移金属であ
り；そして、ｘは０＜ｘ≦２、ｙは０＜ｙ≦0.2、
およびｚは０＜ｚ≦10-2である］の組成式で表わ
される蛍光体、 本出願人による特願昭57−184455号明細書に記
載されているM〓FX・aM〓X′・bM′〓X″2・cM〓
X″′3・xA：yEu2+［ただし、M〓はBa、Sr、およ
びCaからなる群より選ばれる少なくとも一種の
アルカリ土類金属であり；M〓はLi、Na、Ｋ、
Rb、およびCsからなる群より選ばれる少なくと
も一種のアルカリ金属であり；M′〓はBeおよび
Mgからなる群より選ばれる少なくとも一種の二
価金属であり；M〓はAl、Ga、In、およびTlか
らなる群より選ばれる少なくとも一種の三価金属
であり；Ａは金属酸化物であり；ＸはCl、Br、
およびＩからなる群より選ばれる少なくとも一種
のハロゲンであり；X′、X″、およびX″′は、Ｆ、
Cl、Br、およびＩからなる群より選ばれる少な
くとも一種のハロゲンであり；そして、ａは０≦
ａ≦２、ｂは０≦ｂ≦10-2、ｃは０≦ｃ≦10-2、
かつａ＋ｂ＋ｃ≧10-6であり；ｘは０＜ｘ≦0.5、
ｙは０＜ｙ≦0.2である］の組成式で表わされる
蛍光体、 などを挙げることができる。
ただし、本発明に用いられる輝尽性蛍光体は上
述の蛍光体に限られるものではなく、放射線を吸
収したのちに励起光を照射された場合に、輝尽発
光を示す蛍光体であればいかなるものであつても
よい。
本発明に用いられる輝尽性蛍光体を含有させる
ための材料の例としては、ゼラチン等の蛋白質、
デキストラン等のポリサツカライド、またはアラ
ビアゴムのような天然高分子物質；ポリビニルブ
チラール、ポリ酢酸ビニル、ニトロセルロース、
エチルセルロース、塩化ビニリデン・塩化ビニル
コポリマー、ポリメチルメタクリレート、塩化ビ
ニル・酢酸ビニルコポリマー、ポリウレタン、セ
ルロースアセテートブチレート、ポリビニルアル
コール、線状ポリエステルなどようなプラスチツ
ク物質；およびガラスを挙げることができる。
上記材料のうちで成形のしやすさ、取扱いの容
易さなどの点から、好ましいものはプラスチツク
物質である。
上記輝尽性蛍光体と材料とを、適当な溶剤（た
とえば、低級アルコール、塩素原子含有炭化水
素、ケトン、エステル、エーテル）を用いて溶解
もしくは懸濁することにより、あるいは熱処理に
かけることなどにより上記材料中に輝尽性蛍光体
を含有させたのち、長尺状に成形して輝尽性蛍光
体が含有された測定具を得る。
本発明の測定具は、上記材料中に輝尽性蛍光体
が分散状態で含有保持されていてもよく、さら
に、測定具を化学的な変質および／または物理的
な衝撃から保護するために、上記成形物はポリエ
チレン、ポリエチレンテレフタレート等の透明高
分子物質からなる保護膜によつて被覆されていて
もよい。
このようにして得られる輝尽性蛍光体を含有す
る長尺状の測定具は、紐状もしくは帯（テープ）
状であるのが好ましく、その直径もしくは幅、長
さおよび含有される輝尽性蛍光体の量などについ
ては、試料の量、密度および測定条件などに応じ
て好適に設定することができる。
さらに、本発明の測定具には液体吸着性が付与
されているのが望ましい。測定具への液体吸着性
の付与は、測定具を構造的に液体吸着性とするこ
とによつて、あるいは測定具の表面を加工するこ
とによつて、行なうことができる。
測定具を構造的に液体吸着性とする方法として
は、たとえば、上記輝尽性蛍光体が含有された材
料を成形する際に、紡糸して輝尽性蛍光体が含有
された繊維状の物質を得たのち、この繊維状の物
質を加工することにより、所望の太さおよび長さ
を有する糸（縒り糸）状とする方法、あるいは所
望の厚みおよび幅を有する織物状とする方法が挙
げられる。
このようにして成形される輝尽性蛍光体を含有
する繊維の直径、長さおよび含有される輝尽性蛍
光体の量などは、目的とする測定具の特性および
測定条件などに応じて好適に設定することができ
る。
また、測定具を表面加工により液体吸着性とす
る方法としては、たとえば、上記成形物（もしく
は保護膜）の表面に活性化処理を施す方法、およ
び上記成形物の外側に液体吸着層を設ける方法な
どが挙げられる。
前者の成形物表面を活性化処理する方法の例と
しては、酸、アルカリ、エツチング液等の薬品に
よる化学的処理；粗面化処理等の物理的処理；コ
ロナ放電、高周波放電、グロー放電、活性プラズ
マ等の電気的処理；紫外線、レーザー等の光によ
る処理；火焔処理；オゾン酸化処理などを挙げる
ことができる。
後者の成形物の表面に液体吸着層を設ける方法
において液体吸着層に用いられる材料としては、
試料が含まれている溶液の種類に応じて種々の異
なる物質を用いることができる。試料溶液がいか
なるものであつても使用できる材料の例として
は、毛細管現象のような物理的な機構によつて液
体を吸着しうる物質、たとえば濾紙などの紙、セ
ルロース誘導体、ガーゼなどの繊維状（織物状）
物質、多孔性のポリマー、多孔性のガラスまたは
ガラス類似物質を挙げることができる。その他、
溶液の冷媒によつて膨潤し、それによつて試料溶
液を吸収しうる物者を用いることもできる。
また、溶媒が水などの親水性の溶媒である場合
には、ゼラチン、デンプン、アガロース、セルロ
ースなどの天然高分子物質およびその誘導体；ポ
リビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ポ
リアクリルアミド、ポリヒドロキシエチルメタク
リレートなどの合成ホモポリマー、および、水酸
基あるいはカルボキシル基などの親水基を有する
親水性モノマーと疎水性モノマー（例えば、エチ
レン、プロピレン、スチレン、メタクリル酸エス
テル、アクリレル酸エステル、塩化ビニル、塩化
ビニリデン等のエチレン性不飽和モノマー、およ
びブタジエン、イソプレン、イソブチレン等のジ
エン類）との共重合により得られる合成コポリマ
ーなどの合成高分子物質を挙げることができる。
溶媒が親油性の溶媒である場合には、上記の物質
のほかに、ナイロン、ポリエチレン、ポリスチレ
ン、ポリエステルなどの合成高分子物質を挙げる
ことができる。
液体吸着層の成形物への付設は、例えば、水あ
るいはその他の溶媒に溶解した溶液として、また
はラテツクス状分散物として成形物表面に塗布す
ることによつて、あるいは適当な接着剤を用いて
接着することなどにより行なうことができる。
液体吸着層の層厚は、試料に含まれる放射性物
質の種類および量、溶媒の種類などによつて異な
るが、目的に応じて選択でき、好ましくは数μｍ
〜数mmの範囲である。また、液体吸着層は、励起
光および輝尽光に対する光透過性の点から透明で
あることが望ましい。
なお、液体吸着層との密着性を高めるために、
成形物表面には前記のような活性化処理が施され
ていてもよい。また、成形物上には上記のような
液体吸着層が複数層形成されていてもよい。
本発明において上述のような測定具の表面加工
は、全面に行なわれている必要はなく、たとえ
ば、測定具が帯状である場合には片方の表面にの
み行なわれていればよい。
また、前記の糸状物もしくは織物についても、
さらに液体吸着性を高めるために上記のような表
面加工が施されていてもよい。
ただし、測定具の液体試料に対する吸着性、再
使用の可能性および自動連続繰返し測定などの点
から、本発明の測定具は、輝尽性蛍光体が含有さ
れたプラスチツク繊維またはガラス繊維からなる
糸状物もしくは織物であるのが特に好ましい。
従つて、本発明の放射線測定具の典型的な態様
としては、次に記載する態様を挙げることができ
る。なお、第１図は、本発明の放射線測定具の実
施態様を示す部分斜視図である。
(1) 輝尽性蛍光体が分散された帯（テープ）状の
放射線測定具［第１図−ａ］、 (2) 輝尽性蛍光体が分散された蛍光体層とこの上
に設けられた液体吸着層とからなる帯（テー
プ）状の放射線測定具［第１図−ｂ；１ｂ：蛍
光体層、２ｂ：液体吸着層］、 (3) 輝尽性蛍光体が分散された繊維状物質からな
る糸（縒り糸）状の放射線測定具［第１図−
ｃ］、 (4) 輝尽性蛍光体が分散された繊維状物質からな
る織物状の放射線測定具［第１図−ｄ］、 ただし、上記四種の態様は典型的な態様の例示
であり、本発明の放射線測定具は、上記四種の態
様に限定されるものではない。
なお、本発明の測定具において、含有される輝
尽性蛍光体は長尺状の材料全体に分散されている
必要はなく、部分的に含有されていてもよい。た
とえば、長尺方向に一定間隔をおいて含有されて
いてもよい。
次に、本発明の輝尽性蛍光体を含有してなる長
尺状の放射線測定具を用いた放射性物質の検出方
法について、添付図面の第２図に示した測定装置
の例を参照しながら説明する。
第２図は、連続的に滴下される液体試料に含ま
れている放射線物質を検出するための放射線測定
装置の例の概略図を示している。
本発明において測定対象とされる試料、すなわ
ち放射性物質を含む液体試料は、溶液でも懸濁液
でもかまわなく、また着色されていてもよい。
また、試料中の放射性物質から放出される放射
線としては、α線、β線、γ線、陽子線、中性子
線、光線、中間子線、宇宙線などいかなる種類の
放射線でも測定することができる。すなわち、い
かなる放射性核種からの放射線であつても測定可
能である。
まず、上記輝尽性蛍光体を含有してなる長尺状
の測定具１上に、試料容器２の下部から液体試料
３が滴下される。測定具１は矢印４の方向に移送
されて、測定具１の試料の付着した部位は放射線
エネルギーの蓄積部５に入る。蓄積部５では、試
料中の放射性物質から放出される放射線のエネル
ギーの少なくとも一部が測定具１に吸収されて蓄
積される。この放射線エネルギーの蓄積時間は、
試料に含まれる放射性物質から放出される放射線
の強さ、該物質の濃度、上記測定具の形状および
輝尽発光の強度などにより変動するが、通常は数
秒〜数十秒を要する。従つて、蓄積部５を通過す
る時間が所望の蓄積時間に一致するように移送速
度を調整する。なお、蓄積部５では同時に測定具
１を加温するなどにより測定具１上の試料の乾燥
が行なわれてもよい。
蓄積部５から出た測定具１の試料の付着した部
位は、矢印６の方向に移送されて蓄積エネルギー
の読出し部７に入る。読出し部７では、光源８か
ら発せられた励起光９によつて測定具１の試料の
付着した部位が照射される。この励起光９のビー
ム径は、試料の付着部位について少なくとも移送
方向に垂直な方向の幅を有することが好ましい。
測定具１の試料の付着した部位は、励起光の照
射を受けると蓄積されている放射線エネルギーに
比例する光量の輝尽発光を発し、この光は光電子
増倍管などの光検出器１０に入射する。光検出器
１０としては、輝尽発光の波長領域の光のみを透
過し、励起光の波長領域の光をカツトするフイル
ターが貼着され、輝尽発光のみを検出しうるよう
にされているものが用いられる。光検出器１０に
より検出された輝尽発光は電気信号に変換され、
増幅器１１において適正レベルの電気信号に増幅
されたのち、表示記録装置１２に入力される。
表示記録装置１２では、測定具１に吸収された
放射線量に相当する電気信号のレベル、たとえば
電気的パルスの計数値がデジタル値として表示さ
れる。表示記録装置１２としては、たとえば、感
光測定具上をレーザー光等で走査して光学的に記
録するもの、CRT等に電子的に表示するもの、
CRT等に表示されたＸ線画像をビデオ・プリン
ター等に記録するもの、熱線を用いて感熱記録測
定具上に記録するものなど種々の原理に基づいた
表示記録装置を用いることができる。
また、表示記録装置１２内にデータ処理回路を
設けることにより、得られたデジタル値から予め
入力しておいた読出し効率（輝尽発光の発光効
率）および放射線エネルギーの蓄積時間に従つて
放射能強度を計算し、さらに目的とする放射性物
質一分子当りの放射能強度を入力することによ
り、試料の各付着部位（もしくは輝尽発光の読取
り画素）当たりの放射性物質の量あるいは濃度を
計算したのち、得られたデータを表示記録するこ
とも可能である。
なお、本発明における輝尽性蛍光体を含有して
なる測定具に蓄積された試料の放射線エネルギー
を読み出すための方法としては、上記に例示した
以外の方法を利用することも当然可能である。
一方、読出し部７から出た測定具１は巻取り機
１３において巻き取られ回収される。
本発明の測定具を用いた放射性物質の検出方法
は上述の方法に限られるものではなく、たとえ
ば、試料の付着した測定具を回収（巻取り）する
前に、得られたデータに基づいて放射性物質の検
出された部位のみについて試料を収集し、目的と
する放射性物質を効率良く分離することも可能で
ある。
また、たとえば、上記輝尽性蛍光体を含有して
なる測定具の移動速度、液体試料の滴下速度、該
測定具の読出し速度、および試料の該測定具上へ
の滴下位置と該測定具中の蓄積エネルギーの読出
し位置などを設定することにより、測定操作全体
を自動化することができる。
使用済の輝尽性蛍光体が含有された測定具は、
適当な溶媒などで洗浄したのち、光を照射するな
どにより測定具中に残存するエネルギーを消去す
ることにより、再使用することが可能である。従
つて、上記測定具を回収しないで、該測定具を読
み出したのちの使用済の測定具の洗浄および残存
エネルギーの消去操作をも測定工程に組込んで自
動化することにより、連続使用が可能となる。
あるいは、上記測定具に放射線エネルギーを吸
収蓄積させたのちに該測定具の洗浄操作を行なう
ことにより、たとえば試料が着色している場合な
どには、次の読出し操作において該測定具からの
輝尽発光の読取りを精度高く、容易に行なうこと
ができる。
本発明の測定具を用いた放射性物質の検出方法
は、特に微量の液体試料を連続的に測定する場合
に好適に利用することができるものであり、その
微量試料中に含有されている放射性物質を高精度
に、かつ迅速に検出することが可能である。
また、カラムなどにより分離展開された液体試
料に対しては、試料中に含まれる放射性物質を高
精度に分離同定することができるものである。
【図面の簡単な説明】
第１図は、本発明の放射線測定具の実施態様を
示す概略斜視図である。 ａ……輝尽性蛍光体が分散されたテープ、ｂ…
…輝尽性蛍光体が分散された蛍光体層とこの上に
設けられた液体吸着層とからなるテープ、１ｂ：
蛍光体層、２ｂ：液体吸着層、ｃ……輝尽性蛍光
体が含有された繊維状物質からなる糸、ｄ……輝
尽性蛍光体が含有された繊維状物質からなる織
物。 第２図は、連続的に滴下される液体試料に含ま
れる放射性物質を検出するための放射線測定装置
の例の概略図を示すものである。 １：輝尽性蛍光体を含有してなる長尺状の放射
線測定具、２：試料容器、３：液体試料、４：移
送方向、５：蓄積部、６：移送方向、７：読出し
部、８：光源、９：励起光、１０：光検出器、１
１：増幅器、１２：表示記録装置、１３：巻取り
機。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 放射性物質を含む液体試料から放出される放
    射線の強度を測定するための輝尽性蛍光体を含有
    する長尺状材料からなる放射線測定具。 ２ 上記放射線測定具が、輝尽性蛍光体を含有す
    るプラスチツク物質からなることを特徴とする特
    許請求の範囲第１項記載の放射線測定具。 ３ 上記放射線測定具が、輝尽性蛍光体を含有す
    るガラスからなることを特徴とする特許請求の範
    囲第１項記載の放射線測定具。 ４ 上記放射線測定具が、液体吸着性が付与され
    たものであることを特徴とする特許請求の範囲第
    １項乃至第３項のいずれかの項記載の放射線測定
    具。 ５ 上記放射線測定具が、輝尽性蛍光体を含有す
    る繊維からなる糸状物もしくは織物であることを
    特徴とする特許請求の範囲第４項記載の放射線測
    定具。 ６ 上記放射線測定具が、表面活性化処理されて
    いることを特徴とする特許請求の範囲第４項もし
    くは第５項記載の放射線測定具。 ７ 上記放射線測定具が、外側に液体吸着層を有
    することを特徴とする特許請求の範囲第４項もし
    くは第５項記載の放射線測定具。 ８ 上記輝尽性蛍光体が、二価のユーロピウム賦
    活アルカリ土類金属弗化ハロゲン化物系蛍光体で
    あることを特徴とする特許請求の範囲第１項乃至
    第７項のいずれかの項記載の放射線測定具。 ９ 上記輝尽性蛍光体が、希土類元素賦活希土類
    オキシハロゲン化物系蛍光体であることを特徴と
    する特許請求の範囲第１項乃至第７項のいずれか
    の項記載の放射線測定具。
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