JPH0427901B2 - - Google Patents
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- JPH0427901B2 JPH0427901B2 JP59036157A JP3615784A JPH0427901B2 JP H0427901 B2 JPH0427901 B2 JP H0427901B2 JP 59036157 A JP59036157 A JP 59036157A JP 3615784 A JP3615784 A JP 3615784A JP H0427901 B2 JPH0427901 B2 JP H0427901B2
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- ethylene
- absorbent
- nitrogen
- silver perchlorate
- inorganic oxide
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P30/00—Technologies relating to oil refining and petrochemical industry
- Y02P30/40—Ethylene production
Landscapes
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
Description
本発明は不飽和炭化水素吸収剤の製造方法に関
し、特に不飽和炭化水素を選択的に吸収し、かつ
耐水性のすぐれた固体状の上記分離剤の製造方法
に関する。 従来、エチレン、プロピレン等の不飽和炭化水
素ガスの吸収分離用剤として式M1M11Xo・芳香
族（M1：Cu等の第１−Ｂ族の金属、M11：Al等
の第−Ａ族の金属、Ｘ：ハロゲン、芳香族：
C6〜12の単環式芳香族炭化水素又はハロゲン化芳
香族炭化水素）の二金属塩錯体の芳香族炭化水素
又はハロゲン化芳香族炭化水素溶液からなる液体
状の吸収剤（特開昭57−21328号公報）、CuAlX4
（Ｘ：ハロゲン原子）を有する二金属塩（特公昭
48−35041号）等が提案されているが、これらは
いずれもガス吸収有効成分自体が不安定であつ
て、特に被処理ガス中に水分が存在すると短期間
に吸収性能を劣化してしまうという欠点があつ
た。 また、最近、エチレンを混合ガスから分離する
性能を有する高分子金属錯体として、ハロゲン化
銀、ハロゲン化アルミニウム（）、ポリスチレ
ン類よりなる液体状ないしは固体状の上記錯体が
発表された（日本化学会昭和58年秋季年会2103平
井等による「エチレン分離機能を有する高分子金
属錯体」参照）。しかし、該錯体は前述の不飽和
炭化水素吸収剤と同様、液体状態では水分に対す
る劣化性が著しく、長期間安定してエチレンを吸
収分離することはできない。 本発明は、これらの欠点を排除し、不飽和炭化
水素の高選択性吸収分離性能を有すると共に、耐
水性へ極めてすぐれた固体状の不飽和炭化水素吸
収剤を製造し得る方法を提案するものである。 すなわち本発明は、過塩素酸銀を芳香族化合物
に溶解し、多孔性無機酸化物に十分接触させ、次
いで遊離有機溶媒を除去することを特徴とする不
飽和炭化水素の吸収剤の製造方法に関するもので
ある。 なお、本発明において対象とする不飽和炭化水
素とは、エチレン、プロピレン、ブテン等のオレ
フイン類、ブタジエン等のジエン類、アセチレン
類等の不飽和炭化水素類の総称である。（以下、
これらをエチレン類と記す） 本発明における芳香族化合物としては、ベンゼ
ン、トルエン、キシレン等が使用される。ただ
し、過塩素酸銀を溶解する能力がない溶媒、ある
いは分解、還元、酸化する溶媒は好ましくない。
更に本吸収剤はエチレン類吸収後の脱離操作が通
常加温ないし減圧にて行なわれるため、低沸点溶
媒ないし高揮発性溶媒は好ましくない。何故な
ら、本発明方法による吸収分離剤は過塩素酸銀が
芳香族化合物と錯体を形成して無機酸化物上で安
定化しているものであるが、芳香族化合物が余り
低沸点又は高揮発性であると錯体は脱離条件下の
加熱又は減圧により分解してしまうからである。
なお、過塩素酸銀とベンゼンが安定な錯体を形成
することは知られている。（J.Am.Chm.Soc.80
5075（1958）） 本発明方法においては、過塩素酸銀を芳香族化
合物に溶解させ、これを多孔性無機酸化物に十分
接触させる。接触方法は、、含浸法、浸漬法、噴
霧法等が採用され、なかでも必要以上に有機溶媒
を使用せず、担体の細孔容積にほぼ見合う量の溶
媒量で十分な含浸法が一般的である。 本発明方法による吸収剤としての能力は、銀が
１価の状態で作用しているときに著しいエチレン
類、選択性、吸収性を示す。そこで過塩素酸銀が
芳香族化合物と安定な錯塩を形成するために過塩
素酸銀溶液を多孔性無機酸化物に十分接触させた
後に、水分がない状態で、好ましくは不活性ガス
中で40〜60℃、６〜８時間の加温操作を行う。こ
の加温操作により、過塩素酸銀と芳骨族化合物か
らなる錯塩が形成され、また該錯塩は担体の多孔
性無機酸化物とも何らかの結合を形成するものと
推定される。 過塩素酸銀の芳香族化合物における濃度は過塩
素酸銀が溶解し得る温度であればいくら濃厚でも
よく、必要以上に希釈する必要はない。一般には
過塩素酸銀が無機酸化物に対して５〜50wt％担
持される溶液濃度及び量であればよい。 また多孔性無機酸化物は、過塩素酸銀が十分に
分散し得、かつ過塩素酸銀と反応して過塩素酸イ
オンを遊離させない条件をもつものが使用され
る。この多孔性無機酸化物としては、一般的にア
ルミナ、チタニア、シリカ、シリカ−マグネシウ
ム又はシリカ−アルミナなどがあげられる。また
この多孔性無機酸化物は表面積が余り大きすぎる
と細孔が小さく錯塩の分散性を低下させるので、
BET表面積で40〜400m2／ｇ、好ましくは50〜
300m2／ｇのものが使用される。このうち、500〜
900℃で焼成され、表面積が50〜300m2／ｇの多孔
性無機酸化物、特にアルミナが好ましい。 本発明方法においては前述の接触、加温操作の
後、遊離有機溶媒を減圧除去する。このとき前述
と同様の加温（すなわち、水分のない状態、好ま
しくは不活性ガス中で40〜60℃の加温）を加える
こともできる。この除去操作は液相状態の有機溶
媒がなくなるまで行うことが重要である。何故な
ら、本発明方法による固体状吸収分離剤が十分な
耐水性を発揮するのはAg（）が多孔性無機酸化
物に完全に固定化している場合であり、遊離有機
溶媒が液相状態で細孔内に保持されたままである
と、前述の従来の液体状吸収剤にみられるように
水によつて容易にエチレン類の選択吸収性能を劣
化してしまうからである。 以下、実施例をあげて本発明方法を更に具体的
に説明する。 実施例 １ 過塩素酸銀は市販の特級試薬（ここでは小島化
学薬品株式会社製のものをそのまま使用し、トル
エンは市販の特級試薬（ここでは和光純薬工業株
式会社のもの）を金属ナトリウムで脱水後、蒸留
して使用した。 乾燥窒素下で200mlの二口ナスフラスコ中に上
記の過塩素酸銀1.24ｇ（６ｍ−mol）とトルエン
20mlをいれ磁気撹拌器でかきまぜつつ60℃で２時
間加熱保温した。なお、上記の窒素は市販の窒素
（ここでは帝国酸素株式会社製の純度99.999％の
もの）を、使用直前に市販のモレキユラーシーブ
3A（ここでは日化精工株式会社製のもの）を充填
した塔に通過させて精製したものを使用した。 一方、別の200ml二口ナスフラスコに550℃にて
３時間焼成したアルミナＡ担体（触媒化成製の平
均細孔直径108Å、BET表面積230m2／ｇ）を10
ｇ入れ、真空ポンプを用いてナスフラスコ内部に
十分に脱気した後、この中に滴下ロートを用い
て、先に調製した過塩素酸銀のトルエン溶液を加
えた。10分間かくはんを続けたのち、ナスフラス
コ内を減圧（６mmHg）にして、一昼夜排気し、
トルエンを十分に除去して吸収剤を調製した。こ
れにより得られた吸収剤は11.7ｇであつた。 この吸収剤の性能を確認するため1atmのエチ
レンと窒素の混合ガス（エチレン分圧0.80atm、
窒素分圧0.20atm）を通気した。吸収操作は23℃
で混合ガスをエアーポンプを用いて、1.4／ｍ
で循環して吸収剤の上を通過させることにより行
なつた。なお該エチレンと窒素の混合ガスは市販
品（ここでは製鉄化学工業株式会社製の純度エチ
レン79.99％、窒素20.01％）を使用した。 この場合のエチレン吸収量は10分間で4.2ｍ
molであつた。次に吸収剤を1atmで90℃に加熱
し、吸収したエチレンを放出させた。その後、水
処理、吸収、放出をくり返し、エチレンの吸収量
を測定した。この結果を後記の表１に示した。 実施例 ２〜３ 実施例１のトルエンの代りにベンゼン、キシレ
ンを使用した以外は実施例１と同様の操作を行つ
た。結果を後記の表１にあわせて示した。ベンゼ
ンが実施例２、キシレンが実施例３である。 実施例 ４ 実施例１の550℃にて焼成したアルミナＡ担体
の代りに、800℃にて３時間焼成したシリカ（B.
E.T表面積251m2／ｇ）を使用した以外は実施例
１と同様の操作を行つた。エチレンの吸収量を表
１にあわせて示した。
し、特に不飽和炭化水素を選択的に吸収し、かつ
耐水性のすぐれた固体状の上記分離剤の製造方法
に関する。 従来、エチレン、プロピレン等の不飽和炭化水
素ガスの吸収分離用剤として式M1M11Xo・芳香
族（M1：Cu等の第１−Ｂ族の金属、M11：Al等
の第−Ａ族の金属、Ｘ：ハロゲン、芳香族：
C6〜12の単環式芳香族炭化水素又はハロゲン化芳
香族炭化水素）の二金属塩錯体の芳香族炭化水素
又はハロゲン化芳香族炭化水素溶液からなる液体
状の吸収剤（特開昭57−21328号公報）、CuAlX4
（Ｘ：ハロゲン原子）を有する二金属塩（特公昭
48−35041号）等が提案されているが、これらは
いずれもガス吸収有効成分自体が不安定であつ
て、特に被処理ガス中に水分が存在すると短期間
に吸収性能を劣化してしまうという欠点があつ
た。 また、最近、エチレンを混合ガスから分離する
性能を有する高分子金属錯体として、ハロゲン化
銀、ハロゲン化アルミニウム（）、ポリスチレ
ン類よりなる液体状ないしは固体状の上記錯体が
発表された（日本化学会昭和58年秋季年会2103平
井等による「エチレン分離機能を有する高分子金
属錯体」参照）。しかし、該錯体は前述の不飽和
炭化水素吸収剤と同様、液体状態では水分に対す
る劣化性が著しく、長期間安定してエチレンを吸
収分離することはできない。 本発明は、これらの欠点を排除し、不飽和炭化
水素の高選択性吸収分離性能を有すると共に、耐
水性へ極めてすぐれた固体状の不飽和炭化水素吸
収剤を製造し得る方法を提案するものである。 すなわち本発明は、過塩素酸銀を芳香族化合物
に溶解し、多孔性無機酸化物に十分接触させ、次
いで遊離有機溶媒を除去することを特徴とする不
飽和炭化水素の吸収剤の製造方法に関するもので
ある。 なお、本発明において対象とする不飽和炭化水
素とは、エチレン、プロピレン、ブテン等のオレ
フイン類、ブタジエン等のジエン類、アセチレン
類等の不飽和炭化水素類の総称である。（以下、
これらをエチレン類と記す） 本発明における芳香族化合物としては、ベンゼ
ン、トルエン、キシレン等が使用される。ただ
し、過塩素酸銀を溶解する能力がない溶媒、ある
いは分解、還元、酸化する溶媒は好ましくない。
更に本吸収剤はエチレン類吸収後の脱離操作が通
常加温ないし減圧にて行なわれるため、低沸点溶
媒ないし高揮発性溶媒は好ましくない。何故な
ら、本発明方法による吸収分離剤は過塩素酸銀が
芳香族化合物と錯体を形成して無機酸化物上で安
定化しているものであるが、芳香族化合物が余り
低沸点又は高揮発性であると錯体は脱離条件下の
加熱又は減圧により分解してしまうからである。
なお、過塩素酸銀とベンゼンが安定な錯体を形成
することは知られている。（J.Am.Chm.Soc.80
5075（1958）） 本発明方法においては、過塩素酸銀を芳香族化
合物に溶解させ、これを多孔性無機酸化物に十分
接触させる。接触方法は、、含浸法、浸漬法、噴
霧法等が採用され、なかでも必要以上に有機溶媒
を使用せず、担体の細孔容積にほぼ見合う量の溶
媒量で十分な含浸法が一般的である。 本発明方法による吸収剤としての能力は、銀が
１価の状態で作用しているときに著しいエチレン
類、選択性、吸収性を示す。そこで過塩素酸銀が
芳香族化合物と安定な錯塩を形成するために過塩
素酸銀溶液を多孔性無機酸化物に十分接触させた
後に、水分がない状態で、好ましくは不活性ガス
中で40〜60℃、６〜８時間の加温操作を行う。こ
の加温操作により、過塩素酸銀と芳骨族化合物か
らなる錯塩が形成され、また該錯塩は担体の多孔
性無機酸化物とも何らかの結合を形成するものと
推定される。 過塩素酸銀の芳香族化合物における濃度は過塩
素酸銀が溶解し得る温度であればいくら濃厚でも
よく、必要以上に希釈する必要はない。一般には
過塩素酸銀が無機酸化物に対して５〜50wt％担
持される溶液濃度及び量であればよい。 また多孔性無機酸化物は、過塩素酸銀が十分に
分散し得、かつ過塩素酸銀と反応して過塩素酸イ
オンを遊離させない条件をもつものが使用され
る。この多孔性無機酸化物としては、一般的にア
ルミナ、チタニア、シリカ、シリカ−マグネシウ
ム又はシリカ−アルミナなどがあげられる。また
この多孔性無機酸化物は表面積が余り大きすぎる
と細孔が小さく錯塩の分散性を低下させるので、
BET表面積で40〜400m2／ｇ、好ましくは50〜
300m2／ｇのものが使用される。このうち、500〜
900℃で焼成され、表面積が50〜300m2／ｇの多孔
性無機酸化物、特にアルミナが好ましい。 本発明方法においては前述の接触、加温操作の
後、遊離有機溶媒を減圧除去する。このとき前述
と同様の加温（すなわち、水分のない状態、好ま
しくは不活性ガス中で40〜60℃の加温）を加える
こともできる。この除去操作は液相状態の有機溶
媒がなくなるまで行うことが重要である。何故な
ら、本発明方法による固体状吸収分離剤が十分な
耐水性を発揮するのはAg（）が多孔性無機酸化
物に完全に固定化している場合であり、遊離有機
溶媒が液相状態で細孔内に保持されたままである
と、前述の従来の液体状吸収剤にみられるように
水によつて容易にエチレン類の選択吸収性能を劣
化してしまうからである。 以下、実施例をあげて本発明方法を更に具体的
に説明する。 実施例 １ 過塩素酸銀は市販の特級試薬（ここでは小島化
学薬品株式会社製のものをそのまま使用し、トル
エンは市販の特級試薬（ここでは和光純薬工業株
式会社のもの）を金属ナトリウムで脱水後、蒸留
して使用した。 乾燥窒素下で200mlの二口ナスフラスコ中に上
記の過塩素酸銀1.24ｇ（６ｍ−mol）とトルエン
20mlをいれ磁気撹拌器でかきまぜつつ60℃で２時
間加熱保温した。なお、上記の窒素は市販の窒素
（ここでは帝国酸素株式会社製の純度99.999％の
もの）を、使用直前に市販のモレキユラーシーブ
3A（ここでは日化精工株式会社製のもの）を充填
した塔に通過させて精製したものを使用した。 一方、別の200ml二口ナスフラスコに550℃にて
３時間焼成したアルミナＡ担体（触媒化成製の平
均細孔直径108Å、BET表面積230m2／ｇ）を10
ｇ入れ、真空ポンプを用いてナスフラスコ内部に
十分に脱気した後、この中に滴下ロートを用い
て、先に調製した過塩素酸銀のトルエン溶液を加
えた。10分間かくはんを続けたのち、ナスフラス
コ内を減圧（６mmHg）にして、一昼夜排気し、
トルエンを十分に除去して吸収剤を調製した。こ
れにより得られた吸収剤は11.7ｇであつた。 この吸収剤の性能を確認するため1atmのエチ
レンと窒素の混合ガス（エチレン分圧0.80atm、
窒素分圧0.20atm）を通気した。吸収操作は23℃
で混合ガスをエアーポンプを用いて、1.4／ｍ
で循環して吸収剤の上を通過させることにより行
なつた。なお該エチレンと窒素の混合ガスは市販
品（ここでは製鉄化学工業株式会社製の純度エチ
レン79.99％、窒素20.01％）を使用した。 この場合のエチレン吸収量は10分間で4.2ｍ
molであつた。次に吸収剤を1atmで90℃に加熱
し、吸収したエチレンを放出させた。その後、水
処理、吸収、放出をくり返し、エチレンの吸収量
を測定した。この結果を後記の表１に示した。 実施例 ２〜３ 実施例１のトルエンの代りにベンゼン、キシレ
ンを使用した以外は実施例１と同様の操作を行つ
た。結果を後記の表１にあわせて示した。ベンゼ
ンが実施例２、キシレンが実施例３である。 実施例 ４ 実施例１の550℃にて焼成したアルミナＡ担体
の代りに、800℃にて３時間焼成したシリカ（B.
E.T表面積251m2／ｇ）を使用した以外は実施例
１と同様の操作を行つた。エチレンの吸収量を表
１にあわせて示した。
【表】
つた。
実施例 ５ 実施例１と同一の吸収剤を調製し、吸収の対象
とする混合ガスを、エチレンと窒素の代りに
1atmのアセチレンと窒素の混合ガス（アセチレ
ン分圧0.78atm、窒素分圧0.22atm）として同様
の吸脱着実験をくり返し表２の結果を得た。
実施例 ５ 実施例１と同一の吸収剤を調製し、吸収の対象
とする混合ガスを、エチレンと窒素の代りに
1atmのアセチレンと窒素の混合ガス（アセチレ
ン分圧0.78atm、窒素分圧0.22atm）として同様
の吸脱着実験をくり返し表２の結果を得た。
【表】
比較例 １
過塩素酸銀は市販の特級試薬（ここでは小島化
学薬品株式会社製）のものをそのまま使用し、ト
ルエンは市販の特級試薬（ここでは和光純薬工業
株式会社製のもの）を金属ナトリウムで脱水後、
蒸留して使用した。 乾燥窒素下で200mlの二口ナスフラスコ中に上
記の過塩素酸銀1.24ｇ（６ｍ−mol）とトルエン
20mlをいれ、磁気撹拌器でかきまぜつつ、60℃で
２時間加熱保温した。なお、上記の窒素は市販の
窒素（ここでは帝国酸素株式会社製の純度99.999
％のもの）を使用直前に市販のモレキユラーシー
ブ3A（ここでは日化精工株式会社製のもの）を充
填した塔に通過させて精製したものを使用した。 得られた液体吸収剤の性能を確認するため、
1atmのエチレンと窒素の混合ガス（エチレン分
圧0.80atm、窒素分圧0.20atm）を通気した。吸
収操作は23℃で混合ガスをエアーポンプを用いて
1.4／ｍで循環して吸収剤の上を通過させるこ
とにより行なつた。なお該エチレンと窒素の混合
ガスは市販品（ここでは製鉄化学工業株式会社製
の純度 エチレン79.99％、窒素20.01％）を使用
した。 この場合のエチレン吸収量は10分間で2.7ｍ−
molであつた。 次に吸収剤を1atmで90℃に加熱し、吸収した
エチレンを放出させた。その後、水処理、吸収、
放出をくり返しエチレンの吸収量を測定した。そ
の結果、水処理１回では、3.0ｍ−mol、水処理
２回では2.4ｍ−molであつた。 比較例 ２ 硝酸銀６ｍ−molを水20mlに溶解し、550℃に
て３時間焼成したアルミナＡ担体10ｇに含浸せし
め、蒸発乾固して吸収剤を得た。 この吸収剤は水処理前は3.9ｍ−molのエチレ
ンを吸収したが、水処理後は2.7ｍ−molと吸収
能が低下した。
学薬品株式会社製）のものをそのまま使用し、ト
ルエンは市販の特級試薬（ここでは和光純薬工業
株式会社製のもの）を金属ナトリウムで脱水後、
蒸留して使用した。 乾燥窒素下で200mlの二口ナスフラスコ中に上
記の過塩素酸銀1.24ｇ（６ｍ−mol）とトルエン
20mlをいれ、磁気撹拌器でかきまぜつつ、60℃で
２時間加熱保温した。なお、上記の窒素は市販の
窒素（ここでは帝国酸素株式会社製の純度99.999
％のもの）を使用直前に市販のモレキユラーシー
ブ3A（ここでは日化精工株式会社製のもの）を充
填した塔に通過させて精製したものを使用した。 得られた液体吸収剤の性能を確認するため、
1atmのエチレンと窒素の混合ガス（エチレン分
圧0.80atm、窒素分圧0.20atm）を通気した。吸
収操作は23℃で混合ガスをエアーポンプを用いて
1.4／ｍで循環して吸収剤の上を通過させるこ
とにより行なつた。なお該エチレンと窒素の混合
ガスは市販品（ここでは製鉄化学工業株式会社製
の純度 エチレン79.99％、窒素20.01％）を使用
した。 この場合のエチレン吸収量は10分間で2.7ｍ−
molであつた。 次に吸収剤を1atmで90℃に加熱し、吸収した
エチレンを放出させた。その後、水処理、吸収、
放出をくり返しエチレンの吸収量を測定した。そ
の結果、水処理１回では、3.0ｍ−mol、水処理
２回では2.4ｍ−molであつた。 比較例 ２ 硝酸銀６ｍ−molを水20mlに溶解し、550℃に
て３時間焼成したアルミナＡ担体10ｇに含浸せし
め、蒸発乾固して吸収剤を得た。 この吸収剤は水処理前は3.9ｍ−molのエチレ
ンを吸収したが、水処理後は2.7ｍ−molと吸収
能が低下した。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 過塩素酸銀および芳香族化合物からなる溶液
を多孔性無機酸化物に十分接触させ、次いで遊離
有機溶媒を除去することを特徴とする不飽和炭化
水素吸収剤の製造方法。 ２ 500〜900℃で焼成され、表面積が50〜300
m2／ｇの多孔性無機酸化物を使用することを特徴
とする特許請求の範囲第１項記載の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59036157A JPS60183034A (ja) | 1984-02-29 | 1984-02-29 | 不飽和炭化水素の吸収剤の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59036157A JPS60183034A (ja) | 1984-02-29 | 1984-02-29 | 不飽和炭化水素の吸収剤の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS60183034A JPS60183034A (ja) | 1985-09-18 |
| JPH0427901B2 true JPH0427901B2 (ja) | 1992-05-13 |
Family
ID=12461932
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59036157A Granted JPS60183034A (ja) | 1984-02-29 | 1984-02-29 | 不飽和炭化水素の吸収剤の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS60183034A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH03118044U (ja) * | 1990-03-15 | 1991-12-05 | ||
| KR100426957B1 (ko) * | 2001-12-31 | 2004-04-14 | 한국에너지기술연구원 | Ｃ4 올레핀 분리용 흡착제의 제조방법 및 응용 |
-
1984
- 1984-02-29 JP JP59036157A patent/JPS60183034A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS60183034A (ja) | 1985-09-18 |
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