JPH0561336B2 - - Google Patents
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- JPH0561336B2 JPH0561336B2 JP63263388A JP26338888A JPH0561336B2 JP H0561336 B2 JPH0561336 B2 JP H0561336B2 JP 63263388 A JP63263388 A JP 63263388A JP 26338888 A JP26338888 A JP 26338888A JP H0561336 B2 JPH0561336 B2 JP H0561336B2
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- Japan
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- alloy
- electrode
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- replaced
- hydrogen storage
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- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
- H01M4/36—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids
- H01M4/38—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of elements or alloys
- H01M4/383—Hydrogen absorbing alloys
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
産業上の利用分野
本発明は、正極に酸化ニツケル極、酸化銀極、
空気極などを用いるアルカリ二次電池の負極とし
て利用できる水素吸蔵電極に関する。 従来の技術とその問題点 水素吸蔵合金を負極に用いたアルカリ二次電池
は、従来の鉛電池、ニツケル／カドミウム電池に
比べて、エネルギー密度が高い、低温特性や高電
流特性がよい、無公害であるなどの利点を有して
おり、新しい高性能二次電池として注目を集めて
いる。最近までの研究開発動向については、「水
素エネルギーシステム，11巻，p.13−29，1986」
の解説文献に詳しい。 電極材料としてはLaNi5系、TiNi系などの合
金が利用されるが、従来の水素吸蔵用に開発され
た合金、たとえば、LaNi5，CaNi5，Ti2Niなど
は、電極として利用した場合にはアルカリ電解液
中では合金が酸化されるため、非常に寿命が短い
といつた問題があつた。そこで、これらの問題を
解決するために、合金構成元素の一部を他の元素
で置換して、多成分化することによつて、電極の
耐久性を高める試みがなされている（フイリツプ
ス・ジヤーナル・オブ・リサーチ，39巻，p.1−
94，1984）。多成分を有する電極材料は、各金属
を一定の成分比になるように混合し、それを高温
で溶解して製造されるが、合金の溶解温度、アニ
ール温度等の製造方法を変えても、合金の性質を
改善することは期待できないため、合金の性質の
改善は、配合する金属の種類及び割合を変えるこ
とにより行われている。たとえば、放電深度100
％で300回の充放電サイクル試験を行うと、
LaNi5では初期電気容量約300mAh／ｇの15％し
か残存しないが、LaNi2.5Co2.5では初期電気容量
約250mAh／ｇの60％が残存し、これに微量の
Si，Al，Tiなどを加えた合金、たとえばLaNi2.5
Co2.4Al0.1では初期電気容量約230mAh／ｇの80
％が残存し、その電極寿命が著しく改善されるこ
とが知られている。このように、希土類元素−ニ
ツケル−コバルト系合金は、実用に適する電極寿
命を持ち、電極材料として有望な候補のひとつと
されている。 発明が解決しようとする問題点 上記LaNi2.5Co2.5系合金は電極寿命が大幅に改
善されたものではあるが、電極寿命を改善すると
電気容量が著しく低下するといつた問題や、ニツ
ケルの半分近くを高価なコバルトで置換せしめる
ため、合金コストが大幅に上がることなどの問題
を持つている。本発明は、このような問題を解決
するもので、より安価なMmNi5合金系において、
高容量で長寿命の電極を提供することを目的とす
る。 問題を解決する為の手段 本発明は、原料希土類金属として安価なMm
（ミツシユメタル）を用い、一般式Mm1-xZrx
Ni5-y・Alyで示され、ZrとAlの両元素を同時に
含有し、Mmの一部をZrで、Niの一部をAlで置
換することを特徴とする合金で、Ｘ，Ｙが各々Ｘ
＝0.1〜0.2，Ｙ＝0.7〜0.8である合金を用いた水
素吸蔵電極である。 なお、原料ミツシユメタルとしてはLa：25〜
30％、Ce：45〜50％、Nd：15〜18％を含有する
一般品や、ランタンリツチミツシユメタルと称さ
れるLa：55％、Ce：22％、Nd：16％を含有する
ものなどが使用できる。 作 用 本発明者らは、水素吸蔵合金の合金組成と水素
吸蔵特性及び電極性能との関係を広範、かつ詳細
に調べた結果、本発明の合金を用いた電極におい
て、高い電気容量と長寿命が得られることを見出
した。 まず、MmNi5合金はCeの含有量が多いため水
素解離圧が20℃で約10気圧と高く、これを水素吸
蔵電極として使用できる大気圧以下の範囲に下げ
るためにはNiを他の元素で置換する必要がある。
水素解離圧を下げる効果のある元素としてはSi，
Cr，Mn及びAlが知られている。このうちSi，
Cr，Mnはいずれもその効果が小さく、また、大
量に置換すると水素吸蔵量すなわち電気容量が大
幅に低下してしまうため不適当である。唯一Al
置換のみが、電気容量の低下が少なく、所定の範
囲に水素解離圧を下げることができる。 ただ、Al置換のみを行つたMmNi5-yAly三元系
合金においては、電極寿命を顕著に改善すること
はできない。本発明の一般式Mm1-xZrxNi5-yAly
で示され、ZrとAlの両元素を同時に含有する合
金においてのみ顕著な寿命の向上が見られた。
Zrの作用は明らかではないが、Zrは粒界におい
てZrNi5として析出すやすく、耐食性、触媒能に
優れるZrNi5の薄膜が本発明の組成物の表面に形
成され、該薄膜が、電極の寿命の向上させること
が考えられる。しかも、MmNi5-x-yZrxAly四元
系合金のように、Niの一部をZrで置換した場合
には顕著な効果はなく、Mmの一部をZrで、Ni
の一部をAlで置換したMm1-xZrx・Ni5-yAly四元
系合金の場合のみ高い電気容量を維持したまま
で、大幅な寿命の向上が達成できることを見出し
た。これは、MmNi5-x-yZrxAly四元系合金の場
合、粒界においてZrNi5が析出するとMmが過剰
となり、酸化分解を受けやすいMmの単体が析出
し、該単体がZrNi5の薄膜の保護効果を相殺し、
結果として顕著な効果がなくなると考えられる。 本発明の合金においては、MmをZrで置換する
と水素解離圧が若干上昇するが、NiのAl置換率
を増すと水素解離圧が大きく下がるので、合金の
水素解離圧を電極として使用しやすい10-3〜10-1
気圧の範囲に保つためにはAlの置換率Ｙを0.7以
上とするのが良い。そして、Zr及びAlの置換率
Ｘ及びＹが増加すると、電極寿命は長くなるが、
電気容量が下がる傾向にある。また、Alの置換
をＹ＝１付近まで行うと、合金の水素吸蔵の触媒
活性が著しく低下するため、40℃以上の温度で数
十回充放電を繰り返して活性化する操作が必要と
なり、実用上不都合である。したがつて、合金の
組成範囲としては、使用温度等電池の用途にもよ
るが、Ｘ＝0.1〜0.2，Ｙ＝0.7〜0.8が好ましい。 本発明の水素吸蔵合金は、（Mm＋Zr）：（Ni＋
Al）＝１：５の比率であることが、合金の水素解
離圧を低下させ、電極寿命を改善するために必要
であるが、このような比率をもつ合金は、特開昭
57−140847号公報にも記載されている。 しかしながら、この文献中に記載されている合
金が（Mm＋Zr）：（Ni＋Al）＝１：５の比率をも
つためには０＜Ｘ≦１／30である必要がある。こ
の様な合金では、以下の表１のNo.１の場合よりも
Zrの含有量がさらに少なくなるので、電極とし
ての寿命が短くなり、実用に供し得ない。 本発明の合金において、その組成の一部である
Zrは耐蝕性に優れた金属であることが知られて
いる。そこで、類似の性質を有する金属元素、た
とえば、Ti，Nb，Mo，Ta，ＷなどをZrの代わ
りとして置換した場合においても同様な寿命改善
の効果が予想される。しかしながら、これらの金
属元素でMmを置換しても寿命の顕著な向上は見
られなかつた。また、本発明の合金において、そ
の組成の一部であるAlは、合金の水素解離圧を
下げること、及び合金の耐蝕性を高めること、の
両方において有効に作用していると考えられる。
そして、いまのところ理由は不明であるが、Zr
とAlの両方の元素を、それぞれLa及びNiと置換
した場合にのみ相乗効果が発現し、電極寿命が顕
著に改善されることが明らかとなつた。 実施例 以下実施例により本発明を説明する。 実施例 １ 市販のMm（ミツシユメタル）及び純度99.5％
以上のZr，Ni，Alの金属を用い、表１に示す様
な合金組成になるように秤量し、アルゴンアーク
溶解炉で、それぞれ加熱溶解して試料合金を得
た。これを1100℃でアニールした後、機械粉砕
し、143ミクロン（100メツシユ）以下の粉末とし
た。この粉末に対して重量比で４：１の割合で銅
メツキしたものに10wt.％のFEP粉末を加えて混
合して、300mg，13mmφのペレツトに成型した。
この両側をニツケルメツシユで挟み300℃で５分
間ホツトプレスすることによつて試験電極を得
た。この電極を負極とし、正極に酸化ニツケル電
極を、電解液として6M KOHを用いる試験用電
池を構成した。照合電極として酸化水銀電極を用
い、照合電極に対して−0.6Vを放電の終了とし、
放電容量は合金1g当たりに換算して示した。な
お、充電は40mAで2.5時間、放電は40mAで行
い、試験温度20℃とした。 結果は表１の通りであるが、比較のためMm・
Ni5-x-yAlxZry及びMmNi1-xAlxの合金電極の結
果も示した。試料No.７のMmNi4.2Al0.8に対して、
No.５，６で示すようにNiを少量のZrで置換して
も、電気容量が数％程度低下する代わりに、寿命
が数％程度向上するだけで目立つた性能向上は得
られないことがわかる。これに対して、No.１〜４
で示すようにZrをMmの一部と置換した場合、電
気容量
空気極などを用いるアルカリ二次電池の負極とし
て利用できる水素吸蔵電極に関する。 従来の技術とその問題点 水素吸蔵合金を負極に用いたアルカリ二次電池
は、従来の鉛電池、ニツケル／カドミウム電池に
比べて、エネルギー密度が高い、低温特性や高電
流特性がよい、無公害であるなどの利点を有して
おり、新しい高性能二次電池として注目を集めて
いる。最近までの研究開発動向については、「水
素エネルギーシステム，11巻，p.13−29，1986」
の解説文献に詳しい。 電極材料としてはLaNi5系、TiNi系などの合
金が利用されるが、従来の水素吸蔵用に開発され
た合金、たとえば、LaNi5，CaNi5，Ti2Niなど
は、電極として利用した場合にはアルカリ電解液
中では合金が酸化されるため、非常に寿命が短い
といつた問題があつた。そこで、これらの問題を
解決するために、合金構成元素の一部を他の元素
で置換して、多成分化することによつて、電極の
耐久性を高める試みがなされている（フイリツプ
ス・ジヤーナル・オブ・リサーチ，39巻，p.1−
94，1984）。多成分を有する電極材料は、各金属
を一定の成分比になるように混合し、それを高温
で溶解して製造されるが、合金の溶解温度、アニ
ール温度等の製造方法を変えても、合金の性質を
改善することは期待できないため、合金の性質の
改善は、配合する金属の種類及び割合を変えるこ
とにより行われている。たとえば、放電深度100
％で300回の充放電サイクル試験を行うと、
LaNi5では初期電気容量約300mAh／ｇの15％し
か残存しないが、LaNi2.5Co2.5では初期電気容量
約250mAh／ｇの60％が残存し、これに微量の
Si，Al，Tiなどを加えた合金、たとえばLaNi2.5
Co2.4Al0.1では初期電気容量約230mAh／ｇの80
％が残存し、その電極寿命が著しく改善されるこ
とが知られている。このように、希土類元素−ニ
ツケル−コバルト系合金は、実用に適する電極寿
命を持ち、電極材料として有望な候補のひとつと
されている。 発明が解決しようとする問題点 上記LaNi2.5Co2.5系合金は電極寿命が大幅に改
善されたものではあるが、電極寿命を改善すると
電気容量が著しく低下するといつた問題や、ニツ
ケルの半分近くを高価なコバルトで置換せしめる
ため、合金コストが大幅に上がることなどの問題
を持つている。本発明は、このような問題を解決
するもので、より安価なMmNi5合金系において、
高容量で長寿命の電極を提供することを目的とす
る。 問題を解決する為の手段 本発明は、原料希土類金属として安価なMm
（ミツシユメタル）を用い、一般式Mm1-xZrx
Ni5-y・Alyで示され、ZrとAlの両元素を同時に
含有し、Mmの一部をZrで、Niの一部をAlで置
換することを特徴とする合金で、Ｘ，Ｙが各々Ｘ
＝0.1〜0.2，Ｙ＝0.7〜0.8である合金を用いた水
素吸蔵電極である。 なお、原料ミツシユメタルとしてはLa：25〜
30％、Ce：45〜50％、Nd：15〜18％を含有する
一般品や、ランタンリツチミツシユメタルと称さ
れるLa：55％、Ce：22％、Nd：16％を含有する
ものなどが使用できる。 作 用 本発明者らは、水素吸蔵合金の合金組成と水素
吸蔵特性及び電極性能との関係を広範、かつ詳細
に調べた結果、本発明の合金を用いた電極におい
て、高い電気容量と長寿命が得られることを見出
した。 まず、MmNi5合金はCeの含有量が多いため水
素解離圧が20℃で約10気圧と高く、これを水素吸
蔵電極として使用できる大気圧以下の範囲に下げ
るためにはNiを他の元素で置換する必要がある。
水素解離圧を下げる効果のある元素としてはSi，
Cr，Mn及びAlが知られている。このうちSi，
Cr，Mnはいずれもその効果が小さく、また、大
量に置換すると水素吸蔵量すなわち電気容量が大
幅に低下してしまうため不適当である。唯一Al
置換のみが、電気容量の低下が少なく、所定の範
囲に水素解離圧を下げることができる。 ただ、Al置換のみを行つたMmNi5-yAly三元系
合金においては、電極寿命を顕著に改善すること
はできない。本発明の一般式Mm1-xZrxNi5-yAly
で示され、ZrとAlの両元素を同時に含有する合
金においてのみ顕著な寿命の向上が見られた。
Zrの作用は明らかではないが、Zrは粒界におい
てZrNi5として析出すやすく、耐食性、触媒能に
優れるZrNi5の薄膜が本発明の組成物の表面に形
成され、該薄膜が、電極の寿命の向上させること
が考えられる。しかも、MmNi5-x-yZrxAly四元
系合金のように、Niの一部をZrで置換した場合
には顕著な効果はなく、Mmの一部をZrで、Ni
の一部をAlで置換したMm1-xZrx・Ni5-yAly四元
系合金の場合のみ高い電気容量を維持したまま
で、大幅な寿命の向上が達成できることを見出し
た。これは、MmNi5-x-yZrxAly四元系合金の場
合、粒界においてZrNi5が析出するとMmが過剰
となり、酸化分解を受けやすいMmの単体が析出
し、該単体がZrNi5の薄膜の保護効果を相殺し、
結果として顕著な効果がなくなると考えられる。 本発明の合金においては、MmをZrで置換する
と水素解離圧が若干上昇するが、NiのAl置換率
を増すと水素解離圧が大きく下がるので、合金の
水素解離圧を電極として使用しやすい10-3〜10-1
気圧の範囲に保つためにはAlの置換率Ｙを0.7以
上とするのが良い。そして、Zr及びAlの置換率
Ｘ及びＹが増加すると、電極寿命は長くなるが、
電気容量が下がる傾向にある。また、Alの置換
をＹ＝１付近まで行うと、合金の水素吸蔵の触媒
活性が著しく低下するため、40℃以上の温度で数
十回充放電を繰り返して活性化する操作が必要と
なり、実用上不都合である。したがつて、合金の
組成範囲としては、使用温度等電池の用途にもよ
るが、Ｘ＝0.1〜0.2，Ｙ＝0.7〜0.8が好ましい。 本発明の水素吸蔵合金は、（Mm＋Zr）：（Ni＋
Al）＝１：５の比率であることが、合金の水素解
離圧を低下させ、電極寿命を改善するために必要
であるが、このような比率をもつ合金は、特開昭
57−140847号公報にも記載されている。 しかしながら、この文献中に記載されている合
金が（Mm＋Zr）：（Ni＋Al）＝１：５の比率をも
つためには０＜Ｘ≦１／30である必要がある。こ
の様な合金では、以下の表１のNo.１の場合よりも
Zrの含有量がさらに少なくなるので、電極とし
ての寿命が短くなり、実用に供し得ない。 本発明の合金において、その組成の一部である
Zrは耐蝕性に優れた金属であることが知られて
いる。そこで、類似の性質を有する金属元素、た
とえば、Ti，Nb，Mo，Ta，ＷなどをZrの代わ
りとして置換した場合においても同様な寿命改善
の効果が予想される。しかしながら、これらの金
属元素でMmを置換しても寿命の顕著な向上は見
られなかつた。また、本発明の合金において、そ
の組成の一部であるAlは、合金の水素解離圧を
下げること、及び合金の耐蝕性を高めること、の
両方において有効に作用していると考えられる。
そして、いまのところ理由は不明であるが、Zr
とAlの両方の元素を、それぞれLa及びNiと置換
した場合にのみ相乗効果が発現し、電極寿命が顕
著に改善されることが明らかとなつた。 実施例 以下実施例により本発明を説明する。 実施例 １ 市販のMm（ミツシユメタル）及び純度99.5％
以上のZr，Ni，Alの金属を用い、表１に示す様
な合金組成になるように秤量し、アルゴンアーク
溶解炉で、それぞれ加熱溶解して試料合金を得
た。これを1100℃でアニールした後、機械粉砕
し、143ミクロン（100メツシユ）以下の粉末とし
た。この粉末に対して重量比で４：１の割合で銅
メツキしたものに10wt.％のFEP粉末を加えて混
合して、300mg，13mmφのペレツトに成型した。
この両側をニツケルメツシユで挟み300℃で５分
間ホツトプレスすることによつて試験電極を得
た。この電極を負極とし、正極に酸化ニツケル電
極を、電解液として6M KOHを用いる試験用電
池を構成した。照合電極として酸化水銀電極を用
い、照合電極に対して−0.6Vを放電の終了とし、
放電容量は合金1g当たりに換算して示した。な
お、充電は40mAで2.5時間、放電は40mAで行
い、試験温度20℃とした。 結果は表１の通りであるが、比較のためMm・
Ni5-x-yAlxZry及びMmNi1-xAlxの合金電極の結
果も示した。試料No.７のMmNi4.2Al0.8に対して、
No.５，６で示すようにNiを少量のZrで置換して
も、電気容量が数％程度低下する代わりに、寿命
が数％程度向上するだけで目立つた性能向上は得
られないことがわかる。これに対して、No.１〜４
で示すようにZrをMmの一部と置換した場合、電
気容量
【表】
の低下を引き起こすことなく、耐久性を大幅に向
上させることができた。また、Zrの含有量が多
くなる程、初期容量が若干低下するものの、寿命
が大幅に長くなつた。従来の代表的な長寿命合
金、たとえばLaNi2
上させることができた。また、Zrの含有量が多
くなる程、初期容量が若干低下するものの、寿命
が大幅に長くなつた。従来の代表的な長寿命合
金、たとえばLaNi2
Claims (1)
- １ 一般式Mm1-xZrxNi5-yAly（Mm：ミツシユメ
タル）で示され、ZrとAlの両元素を同時に含有
し、Mmの一部をZrで、Niの一部をAlで置換す
ることを特徴とする合金で、Ｘ，Ｙが各々Ｘ＝
0.1〜0.2，Ｙ＝0.7〜0.8である合金を用いた水素
吸蔵電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63263388A JPH02111837A (ja) | 1988-10-18 | 1988-10-18 | 水素吸蔵電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63263388A JPH02111837A (ja) | 1988-10-18 | 1988-10-18 | 水素吸蔵電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02111837A JPH02111837A (ja) | 1990-04-24 |
| JPH0561336B2 true JPH0561336B2 (ja) | 1993-09-06 |
Family
ID=17388799
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63263388A Granted JPH02111837A (ja) | 1988-10-18 | 1988-10-18 | 水素吸蔵電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02111837A (ja) |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5841333B2 (ja) * | 1981-02-26 | 1983-09-12 | 工業技術院長 | 水素の吸蔵用合金 |
| JPS59143036A (ja) * | 1983-02-02 | 1984-08-16 | Agency Of Ind Science & Technol | 希土類金属三元系水素吸蔵用合金 |
| JPS6043451A (ja) * | 1983-08-15 | 1985-03-08 | Daido Steel Co Ltd | 水素精製特性に優れた水素貯蔵用材料 |
-
1988
- 1988-10-18 JP JP63263388A patent/JPH02111837A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH02111837A (ja) | 1990-04-24 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |