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JPH0636054B2 - 燃料ペレット製造方法 - Google Patents
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JPH0636054B2 - 燃料ペレット製造方法 - Google Patents

燃料ペレット製造方法

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JPH0636054B2
JPH0636054B2 JP63282461A JP28246188A JPH0636054B2 JP H0636054 B2 JPH0636054 B2 JP H0636054B2 JP 63282461 A JP63282461 A JP 63282461A JP 28246188 A JP28246188 A JP 28246188A JP H0636054 B2 JPH0636054 B2 JP H0636054B2
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    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

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Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の目的〕 (産業上の利用分野) 本発明は原子炉に用いられる燃料ペレットの製造方法に
関する。
(従来の技術) 軽水型原子炉の燃料集合体は、第2図の断面図に示すよ
うに、複数本の燃料棒1と格子状に配列し、軸方向に複
数個設けられたスペーサ2と、上部タイプレート3及び
下部タイプレート4で支持した構造をしている。
この燃料棒1は第3図の断面図に示すように、被覆管5
にペレット6を軸方向に複数個充填し、プレナムスプリ
ング7でこれらを保持し、両端を上部端栓8、及び下部
端栓9で密封している。このペレット6は、通常数%に
濃縮された二酸化ウランあるいは二酸化ウランとガドリ
ニア等の可燃料毒物の混合粉末を焼結したものが用いら
れている。最近の炉心設計では、反応度損失を抑制し、
燃料経済制の向上を図ることを目的として燃料棒軸方向
の上部及び下部には、天然ウランあるいはそれよりも濃
縮度の低い減損ウランによるペレット10を装荷すること
が考えられている。
第4図にUF6ガスからUO2粉末製造までの再転換プロ
セスを示す。
前記燃料棒に使用される濃縮ウランのUO2 粉末の再転
換プロセスは、以下に示す3種類に大別できる。
このプロセスの名称は再転換プロセスの中間物質の名称
を取っている。
・乾式IDRプロセス(14) Integrated Dry Route プロセス ・湿式ADUプロセス(15) (NH4)2U2O7:Ammonium Di Uranate ・湿式AUDプロセス(16) (NH4)4UO2(CO3)3:Ammonium Uranyl Cabanate 乾式IDRプロセス(14)のUO2粉末製造は、UF6をU
6気化し(17)、気化したUF6ガスを蒸気で反応させて
(18)、UO22を生成し(19)、さらに水素で還元処理を
実施するとUO2粉末(20)が製造できる。
湿式ADUプロセス(15)のUO2粉末製造は、UF6をU
6気化し(21)、気化したUF6ガスを加水分解し(22)、
さらに硝酸を加えて硝酸ウラニル(23)を生成し、これに
アンモニアを加えて沈澱させるとADU(24)が生成され
る。このADUを濾過し(25)、仮焼を行ないU38(26)
を水素で還元するとUO2粉末(27)が製造できる。
湿式AUDプロセス(16)のUO2粉末製造は、UF6気化
ガスをアンモニアと炭酸ガスで加水分解及び沈澱させる
とAUC(29)が生成される。このAUCを濾過し(30)、
仮焼をするとUO3ガスが生成され(31)、これを水素で
還元するとUO2粉末(32)が製造できる。
一方、天然ウランのUO2粉末の製造方法は、第5図に
示すような方法である。ウラン精鉱(粗U38)(40)を
TBP溶媒抽出工程(41)においてウラン精鉱中の不純物
を除去し硝酸ウラニル(42)を生成し、これを蒸発脱硝し
(43)、UO3(44)を生成する。これをNHO3反応させる
と(45)、ADU(46)が生成され、このADUを乾燥・還
元させると(47)、UO3粉末(48)が製造できる。
このようにUF6を介さず、UO3(44)から直接製造され
たUO2はダイレクトコンバージョンUO2(以下、D.
C.UO2と略する)と呼ばれる。このD.C.UO2
次のような物性を有する。すなわち、O/U比は約2.
2、比表面積は5.5m2/g、一次粒子径は0.1μm程度で
り、UF6から得られたUO2に比べ、特にO/U比、比
表面積は大きく、一次粒子径は小さく、焼結の際に成形
圧力の値によってはそれに依存性がなく、非常に高い活
性度を有している。
このD.C.UO2粉末を用いて、1ton/cm2以上の成
形圧力、1700〜1790℃の焼結温度、還元雰囲気において
4時間の焼結時間の圧縮焼結条件でペレットの成形加工
を行なう。この際、燃料特性上ペレット焼結密度を95〜
97%TD(TD:理論密度)の範囲内においてコントロ
ールしたい場合には、D.C.UO2粉末にポアホーマ
材であるクエン酸またはシュウ酸などを添加してコント
ロールする。
以上の乾式IDR/湿式ADU/湿式AUCプロセス濃
縮UO2 粉末及び天然D.C.プロセスUO2粉末のペ
レット焼結性を第6図に示す。
この実際のペレット焼結性データからわかる様に、湿式
ADU/湿式AUCプロセスUO2 粉末は非活性粉末で
あるのに対して、乾式IDR/天然ウランD.C.UO
2 粉末は高活性粉末であることがわかる。
すなわち、成形圧力1ton/cm2、焼結温度1700〜1790℃
においてペレットを製造した場合には、第6図に示す様
に同一成形条件においてもペレット焼結密度が高活性粉
末と非活性粉末とで約3〜6%相当の差が生じる。
(発明が解決しようとする課題) 湿式ADUプロセス/湿式AUCプロセスから製造され
たUO2 粉末を約1790〜1700℃で4時間焼結するとUO
2 粉末は成形圧力すなわち成形密度に大きく依存する性
質がある。たとえば、成形圧力1ton/cm2程度におい
て、焼結密度は94%TDである。通常、軽水型原子炉様
燃料集合体に使用されるUO2 ペレットの焼結密度は95
%〜97%TDが燃料特性上最適とされている。焼結密度
を高めるには成形圧力を高める必要があり、例えば、約
96%TD以上のペレット焼結密度を得るためには、6to
n/cm2以上の成形圧力を必要とする。したがって、ペレ
ット製造上において、ペレット外観健全性及び製造上に
不具合が生ずることがある。さらに将来の高燃焼度化ペ
レットの約96%TD以上のペレット焼結密度を得るため
には、成形圧力を高める以外にUO2 粉末に密度上昇剤
を添加する方法があるが、新たな粉末処理を実施しなく
てはならないこと、または密度上昇剤が焼結ペレット特
性におよぼす影響が十分考えられるなど、種々問題点が
ある。
本発明の目的は、非活性粉末である湿式ADUプロセス
/湿式AUCプロセスUO2粉末に、高活性粉末である
乾式IDR UO2粉末又は天然ウランD.C.UO2
末を混合し、ペレットの成形性と焼結性の効果を高める
ことのできるペレット製造方法を得ることにある。
〔発明の構成〕
(課題を解決するための手段) 上記目的を解決するために、本発明においては、各プロ
セスのUO2 粉末を混合した粉末を用いて燃料ペレット
を成型加工する。各プロセスの組合せモードは第1表の
通りである。
(作用) モード1は濃縮UO2 粉末間の混合であるのに対し、モ
ート2は濃縮ウランと天然ウランの混合であるので濃縮
度調整が必要となるが、両モード共に非活性・高活性の
UO2 粉末の混合割合に応じて焼結ペレットの焼結密度
を非活性UO2 粉末の焼結密度により密度上昇が可能と
なる。
したがって、ペレットの成型性と焼結性の効果を高める
ことが可能となる。
(実施例) 非活性UO2粉末である湿式AUC.UO2粉末の粉末特
性O/U比〜2.0、一次粒子径30〜40μm、比表面積3
〜6m2/gの粉末又は湿式ADU.UO2粉末の粉末特
性O/U比〜2.0、一次粒子径0.2〜0.3μm、比表面積
2〜4m2/gの粉末に対して、高活性UO2粉末である
乾式IDR.UO2粉末の粉末特性O/U比〜2.0、一次
粒子径0.1〜0.7μm、比表面積2〜4m2/gの粉末を
同比率で混合する。
湿式AUC.UO2粉末の粉末流動性は、乾式IDR.
UO2粉末より良い為、粉末混合時には均一に混合され
ているが、ペレットプレス時のダイスへの粉末投入にお
いては粉末流動性の良い粉末が先に充填されることによ
り、成型・焼結性上の問題が発生する。この為、粉末間
において流動性が異なる場合には、粉末混合時にバイン
ダー材を混合して粉末混合を実施する。粉末の非活性度
が低下している場合には、高活性UO2粉末の混合割合
を多くして焼結密度をコントロールする。
また、非UO2粉末である湿式AUC.UO2粉末/湿式
ADU.UO2粉末に対して高活性UO2粉末である天然
D.C.UO2粉末(粉末特性O/U比約2.2、比表面積
5.5m2/g、一次粒子径0.1μm)を混合する。この場
合の混合比率は同程度の混合比率において、ペレット焼
結密度96%TD以上の焼結密度が得られることになる。
第1図に高活性粉末と非活性度粉末を同程度粉末混合し
た場合のペレット焼結性を示す。この場合におけるペレ
ット焼結条件はUO2 粉末を約1790℃〜1700℃で約4時
間焼結すると、混合粉末における焼結ペレットが成形圧
力1ton/cm2以上で得られることになり、特に成形圧力
の制限はない。
この実施例によれば、高活性UO2粉末(乾式IDR.
UO2粉末又は天然D.C.UO2粉末)1に対して非活
性UO2粉末(湿式AUD.UO2粉末又は湿式AUC.
UO2粉末)1の粉末混合し、1ton/cm2以上の成形圧
力、1700〜1790℃の焼結温度、還元雰囲気中4時間の焼
結時間の条件で成形圧力の制約がなくペレット焼結密度
96%TD以上のペレット製造ができる。
すなわち、非活性粉末の焼結性を密度上昇剤の添加もし
くは粉末処理(粉砕,ボールミル等)を実施することな
く、高活性粉末を混合することにより、成形圧力1ton
/cm2以上において制限なく、ペレット焼結密度96%T
Dを得ることができる。
したがって、非活性粉末の高密度化ペレット製造におい
ては、定められた範囲内の粉末特性を有する高活性粉末
を同比率で添加することにより高密度化ペレット製造が
できる。
〔発明の効果〕
本発明によれば、非活性粉末と高活性粉末を混合した粉
末を用いて燃料ペレットを成型加工するので、ペレット
の成型性と焼結性を向上させることができる。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明に係る燃料ペレツト製造方法の一実施例
の高活性度粉末と非活性度粉末を同程度混合した場合の
ペレット焼結性を示すグラフ、第2図は従来の燃料集合
体の断面図、第3図は従来の燃料棒の断面図、第4図は
湿式ADUプロセス,湿式AUCプロセス,及び乾式I
DRプロセスのUF6ガスからUO2粉末までの再転換プ
ロセスを表わす流れ図、第5図は天然ウランのUO2
末の製造方法を表わす流れ図、第6図は乾式IDR/湿
式ADU/湿式AUCプロセス濃縮UO2 粉末及び天然
D.C.プロセスUO2 粉末のペレット焼結性を示すグ
ラフである。 20……乾式IDR.UO2粉末 27……湿式ADU.UO2粉末 32……湿式AUC.UO2粉末 48……天然ウランD.C.UO2粉末

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】湿式再転換AUCプロセスで製造されたU
    2 粉末と湿式再転換ADUプロセスで製造されたUO
    2粉末から選ばれる少なくとも一方のUO2粉末と、乾式
    再転換IDRプロセスで製造されたUO2 粉末とを混合
    した粉末を用いて燃料ペレットを成型加工することを特
    徴とする燃料ペレットの製造方法。
  2. 【請求項2】湿式再転換AUCプロセスで製造されたU
    2 粉末と湿式再転換ADUプロセスで製造されたUO
    2粉末から選ばれる少なくとも一方のUO2粉末と、乾式
    再転換IDRプロセスで製造されたUO2 粉末とを1対
    1の比率で混合した粉末を用いて燃料ペレットを成型加
    工することを特徴とする請求項1記載の燃料ペレットの
    製造方法。
  3. 【請求項3】湿式再転換AUCプロセスで製造されたU
    2 粉末と湿式再転換ADUプロセスで製造されたUO
    2粉末から選ばれる少なくとも一方のUO2粉末と、天然
    ウランダイレクトコンバージョンUO2 粉末とを混合し
    た粉末を用いて燃料ペレットを成型加工することを特徴
    とする燃料ペレットの製造方法。
  4. 【請求項4】湿式再転換AUCプロセスで製造されたU
    2粉末と湿式再転換ADUプロセスで製造されたUO2
    粉末から選ばれる少なくとも一方のUO2粉末と、天然
    ウランダイレクトコンバージョンUO2 粉末とを1対1
    の比率で混合した粉末を用いて燃料ペレットを成型加工
    することを特徴とする請求項3記載の燃料ペレットの製
    造方法。
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