JPH084145B2 - Amorphous silicon alloy film - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】 （イ） 産業上の利用分野 本発明は非晶質シリコンに、光学的バンドギヤップを
任意の値に調節する元素を添加し合金化した非晶質シリ
コンアロイ膜に関する。DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION (a) Field of Industrial Application The present invention relates to an amorphous silicon alloy film in which an element for adjusting an optical band gap to an arbitrary value is added to amorphous silicon to be alloyed.
（ロ） 従来の技術 非晶質太陽電池の用途が電卓、腕時計のような小型民
生用電子機器の電源から光太陽発電へと進むに従つて、
半導体接合も単層型から特開昭58−116779号公報の如く
積層型（タンデム型）の構造へと開発目標が拡がつてい
る。(B) Conventional technology As the use of amorphous solar cells progresses from the power source of small consumer electronic devices such as calculators and wristwatches to photovoltaic solar power generation,
As for the semiconductor junction, the development target is expanding from a single layer type to a laminated type (tandem type) structure as disclosed in Japanese Patent Laid-Open No. 58-116779.
従来、非晶質太陽電池において主として発電に寄与す
る光活性層は欠陥を形成するダングリングボンド（不対
結合手）を水素及び又はハロゲンによりターミネート
（終端）した非晶質シリコン（ａ−Si）が用いられ、就
中水素をダングリングボンドのターミネータ（終端子）
とした水素化非晶質シリコン（ａ−Si:H）により高い光
電変換特性が得られている。Conventionally, in an amorphous solar cell, a photoactive layer mainly contributing to power generation is an amorphous silicon (a-Si) obtained by terminating dangling bonds (unpaired bonds) that form defects with hydrogen and / or halogen. Is used, and hydrogen is used as a dangling bond terminator (terminator).
High photoelectric conversion characteristics are obtained by the hydrogenated amorphous silicon (a-Si: H).
一方積層型非晶質太陽電池において上記公開公報に開
示された如き光活性層の光学的バンドギヤップEgoptを
異ならしめる所謂マルチバンドギヤップセルが注目され
ａ−SiのEgopt（1.75eV）を基準にバンドギヤップの広
い非晶質シリコンカーバイド、非晶質シリコンナイトラ
イド等のワイドバンドギヤップ材料や、バンドギヤップ
の狭い非晶質シリコンゲルマニウム、非晶質シリコンス
ズ等のナローバンドギヤップ材料として、良質な非晶質
シリコンアロイの開発が急がれている。現在非晶質シリ
コンアロイとして非晶質シリコンカーバイドが光活性層
ではないものの、光入射側に配されるｐ型不純物層とし
て実用化されている以外、未だ工業化されるに至つてい
ない。これはバンドギヤップ調節用元素を添加しない非
晶質シリコン膜に比べバンドギヤップ調節用元素を添加
した非晶質シリコンアロイ膜は、当該添加元素に関する
電子スピン共鳴（ESR）によるスピン密度が多いことに
よる。例えば、非晶質シリコンアロイ膜としての非晶質
シリコンゲルマニウム膜にあつてはESRスピン密度は10
17cm-3以上と非常に大きい値を示していた。On the other hand, in a laminated amorphous solar cell, a so-called multi-band gear up cell, which is different from the optical band gearup Egopt of the photoactive layer as disclosed in the above publication, has been noticed and the band is based on the a-Si Egopt (1.75eV). As a wide band gearup material such as amorphous silicon carbide with wide gap, amorphous silicon nitride, narrow band gearup material with narrow band gap such as amorphous silicon germanium, amorphous silicon tin, etc. Development of silicon alloys is urgent. Although amorphous silicon carbide is not a photoactive layer at present as an amorphous silicon alloy, it has not yet been industrialized except that it is practically used as a p-type impurity layer arranged on the light incident side. This is because the amorphous silicon alloy film containing the bandgap adjusting element has a higher spin density by electron spin resonance (ESR) than the amorphous silicon film containing no bandgap adjusting element. . For example, an amorphous silicon germanium film as an amorphous silicon alloy film has an ESR spin density of 10
It was a very large value of over 17 cm -3 .
（ハ） 発明が解決しようとする問題点 本発明は上述の如く非晶質シリコンアロイ膜における
ESRスピン密度が高く、結果としてその膜質を著しく阻
害する点を解決しようとするものである。(C) Problems to be Solved by the Invention The present invention relates to the amorphous silicon alloy film as described above.
The aim is to solve the problem that the ESR spin density is high and, as a result, the film quality is significantly impaired.
（ニ） 問題点を解決するための手段 本発明は、上記問題点を解決すべく少なくともシリコ
ン元素及び光学的バンドギヤップの調節に寄与する元素
を含む原料ガスを分解し、基板表面に堆積せしめられる
非晶質シリコンアロイ膜であつて、光学的バンドギヤッ
プ調節元素に関するスピン密度をシリコン元素に関する
スピン密度より少なくしたことを特徴とする。(D) Means for Solving the Problems In the present invention, in order to solve the above problems, a source gas containing at least a silicon element and an element contributing to the adjustment of the optical band gap is decomposed and deposited on the substrate surface. The amorphous silicon alloy film is characterized in that the spin density relating to the optical bandgap adjusting element is made smaller than the spin density relating to the silicon element.
（ホ） 作用 上述の如く光学的バンドギヤップ調節元素に関するス
ピン密度をシリコン元素に関するスピン密度より少なく
することによつて、トータル的なスピン密度が減少す
る。(E) Action As described above, by making the spin density related to the optical band gap adjusting element smaller than the spin density related to the silicon element, the total spin density is reduced.
（ヘ） 実 施 例 第１図は本発明非晶質シリコンアロイ膜を成膜するた
めのプラズマCVD法による膜形成装置を示し、本装置は
到達真空度10-8Torr以下、脱ガス・リーク量10-6Torr.l
/秒以下の性能を持つ。即ち、（１）は排気系（２）を
介して到達真空度が10-8Torr以下に減圧せしめられる反
応容器、（３）（４）は該反応容器（１）内に反応空間
を隔てて対向配置された一対の上部、下部電極、（５）
は上記電極の内一方の下部電極（４）上に載置され形成
される膜を支持する基板、（６）は上記基板（５）を所
定の温度に加熱保持すべく下部電極（４）に内蔵された
ヒータ、（７）は上記一対の上部。下部電極（３）
（４）に高周波電力を付与する高周波電源、（8a）（8
b）（8c）は反応容器（１）内に導入すべき原料ガスを
貯蔵するガスボンベ、（9a）（9b）（9c）は各ガスボン
ベ（8a）（8b）（8c）から流出する原料ガスの流量を制
御するマスフローコントローラである。(F) Example 1 FIG. 1 shows a film forming apparatus by a plasma CVD method for forming an amorphous silicon alloy film of the present invention. This apparatus has an ultimate vacuum of 10 -8 Torr or less, degassing and leak. Volume 10 -6 Torr.l
Has a performance of less than / second. That is, (1) is a reaction vessel whose ultimate vacuum is reduced to 10 -8 Torr or less through an exhaust system (2), and (3) and (4) are reaction vessels separated by a reaction space. A pair of upper and lower electrodes arranged to face each other, (5)
Is a substrate that supports a film formed by being placed on one of the lower electrodes (4), and (6) is a lower electrode (4) for heating and holding the substrate (5) at a predetermined temperature. Built-in heater, (7) is a pair of upper parts. Lower electrode (3)
High frequency power source for applying high frequency power to (4), (8a) (8
b) (8c) is a gas cylinder that stores the raw material gas to be introduced into the reaction vessel (1), and (9a) (9b) (9c) is the gas cylinder that flows out from each gas cylinder (8a) (8b) (8c). It is a mass flow controller that controls the flow rate.
第２図は第１図に示した膜形成装置を用いて石英ガラ
ス基板上に、上述の非晶質シリコンアロイの一例として
水素化非晶質シリコンゲルマニウム（ａ−SiGe:H）膜を
１μｍ堆積し、当該膜中のスピン密度（Ns）量を電子ス
ピン共鳴法（ESR）により測定したもので、シリコン元
素に関するスピン密度（Nss）と光学的バンドギヤップ
調節用元素であるゲルマニウム元素に関するスピン密度
（Nsg）との和は約6.4×1016cm-3であり、ゲルマニウム
元素のスピン密度（Nsg）とシリコン元素のスピン密度
（Nss）の比（Nsg/Nss）は14/3（4.7）とNsgが大幅に
高い。斯る測定に供せられたａ−SiGe:H膜の成膜条件
は、SiH4ガス流量10cc/分、GeH4ガス流量1cc/分、H2ガ
ス流量50cc/分、反応ガス圧力0.3Torr、高周波（13.56M
Hz）電力30W、基板温度（Ts）200℃であつた。そして、
斯るａ−SiGe:H膜は、1.5eVの光学的バンドギヤップ（E
gopt）を備えることによつて高光吸収特性をもつにも拘
らず、光導電率（σph）は約3.2×10-7Ω-1cm-1しかな
く、また上記光導電率（σph）と暗導電率（σｄ）との
比（σph/σｄ）で与えられるフォトコン比も103と明ら
かに上記スピン密度を反映した膜特性を示した。FIG. 2 shows a hydrogenated amorphous silicon germanium (a-SiGe: H) film of 1 μm deposited on a quartz glass substrate as an example of the above-mentioned amorphous silicon alloy by using the film forming apparatus shown in FIG. Then, the amount of spin density (Ns) in the film was measured by an electron spin resonance (ESR) method. The spin density (Nss) for the silicon element and the spin density (Germanium element for the optical bandgap adjustment element ( Nsg) is about 6.4 × 10 16 cm -3 , and the ratio of the spin density of germanium element (Nsg) to the spin density of silicon element (Nss) (Nsg / Nss) is 14/3 (4.7) and Nsg Is significantly higher. The film forming conditions of the a-SiGe: H film used for such measurement are as follows: SiH 4 gas flow rate 10 cc / min, GeH 4 gas flow rate 1 cc / min, H 2 gas flow rate 50 cc / min, reaction gas pressure 0.3 Torr, High frequency (13.56M
Power) 30W and substrate temperature (Ts) 200 ° C. And
Such an a-SiGe: H film has an optical bandgap (E of 1.5 eV).
Although it has a high light absorption property due to the provision of gopt), the photoconductivity (σph) is only about 3.2 × 10 -7 Ω -1 cm -1. The photocon ratio given by the ratio (σph / σd) to the conductivity (σd) was also 10 3 , clearly showing the film characteristics reflecting the above spin density.
次に、成膜条件の内、基板温度（Ts）のみを240℃、2
75℃、及び300℃と可変して形成したａ−SiGe:H膜のス
ピン密度の測定結果を第３図に列挙する。斯る測定の結
果、基板温度（Ts）を、200℃から240℃とすることによ
り、スピン密度（Ns）は3.1×1016cm-3にまで減少で
き、さらに275℃とすることにより、ついには1.1×1016
cm-3まで減らせることができた。またここで特に注目さ
れることは基板温度（Ts）が275℃においてはSiの元素
のスピン密度（Nss）の方が、Ge元素のスピン密度（Ns
g）よりも大きくなるというその比の逆転現象が観測さ
れたことである。これはこの基板温度領域における温度
上昇効果として膜形成時に存在するGeラジカルのマイグ
レーシヨン（移動度）が増大し、斯るGeラジカルが基板
表面での安定なサイトにおちついたためであると考えら
れる。また、275℃から300℃とさらに基板温度（Ts）を
上げた場合、逆にNsが増加した。この要因としては、基
板表面の弱いGe−Ｈ結合から水素が離脱したことによる
ダングリングボンドの増加のためであると考えられる。
また、各々の膜特性においても下記第１表に示す様に基
板温度（Ts）が275℃の場合が一番優れており、これか
らａ−SiGe:H膜において基板表面反応の制御を行なうこ
とにより、該膜中の光学的バンドギヤップを調節するた
めの元素、即ちGe元素に関するスピン密度（Nsg）をSi
元素に関するスピン密度（Nss）より少なくすることに
より、光導電率（σph）、フオトコン比（σph/σｄ）
等の膜特性が著しく改善されることがわかる。Next, of the film formation conditions, only the substrate temperature (Ts) was set to 240 ° C, 2
The measurement results of the spin densities of the a-SiGe: H films formed by changing the temperature to 75 ° C. and 300 ° C. are listed in FIG. As a result of such measurement, by changing the substrate temperature (Ts) from 200 ° C to 240 ° C, the spin density (Ns) can be reduced to 3.1 × 10 16 cm -3 , and finally by changing it to 275 ° C, Is 1.1 × 10 16
I was able to reduce it to cm -3 . What is especially noteworthy here is that at a substrate temperature (Ts) of 275 ° C, the spin density (Nss) of the Si element is better than that of the Ge element (Ns).
It is that the reversal phenomenon of the ratio that it becomes larger than g) is observed. It is considered that this is because, as a temperature increasing effect in the substrate temperature region, the migration (mobility) of Ge radicals existing at the time of film formation increased, and the Ge radicals fell to a stable site on the substrate surface. In addition, when the substrate temperature (Ts) was further increased from 275 ℃ to 300 ℃, Ns increased. It is considered that this is due to an increase in dangling bonds due to the release of hydrogen from the weak Ge—H bond on the substrate surface.
In addition, as shown in Table 1 below, in each film characteristic, the substrate temperature (Ts) is the best when it is 275 ° C. By controlling the substrate surface reaction in the a-SiGe: H film, , The element for controlling the optical band gap in the film, that is, the spin density (Nsg) related to the Ge element is Si
Photoconductivity (σph), photocon ratio (σph / σd) by decreasing the spin density (Nss) of the element
It can be seen that the film characteristics such as the above are remarkably improved.
尚、以上の説明にあつてはEgoptが1.5eVのａ−SiGe:H
膜に関して、基板温度（Ts）として275℃を用いること
により、Ge元素のスピン密度（Nsg）がSi元素のスピン
密度（Nss）より少なくなることを実証したが、他のEgo
ptのアロイ膜に対しては、バンドギヤップ調節用元素が
添加されていないａ−Si:H膜（光学的バンドギヤップ
（Egopt）は1.75eV）は約200℃を中心に±10℃の許容幅
をもつて優れた膜特性が得られていることから、基板温
度（Ts）を、 Ts〔℃〕＝300〔℃〕×（1.75〔eV〕−Egopt〔eV〕） ＋200〔℃〕±10〔℃〕 により与えられる数値に設定することが好適である。 In the above explanation, a-SiGe: H with Egopt of 1.5 eV
For the film, it was demonstrated that the spin density (Nsg) of Ge element is lower than the spin density (Nss) of Si element by using 275 ° C as the substrate temperature (Ts).
For pt alloy film, a-Si: H film (1.75 eV for optical bandgap (Egopt)) to which bandgap adjusting element is not added is allowable range of ± 10 ° C around 200 ° C. Therefore, the substrate temperature (Ts) is Ts [℃] = 300 [℃] × (1.75 [eV] −Egopt [eV]) + 200 [℃] ± 10 [ [° C.] is preferable.
（ト） 発明の効果 本発明非晶質シリコンアロイ膜は以上の説明から明ら
かな如く、光学的バンドギヤップ調節用元素に関するス
ピン密度をシリコン元素に関するスピン密度より少なく
することによつて、トータル的なスピン密度が減少する
ので、光導電率やフオトコン比等の膜特性の向上が図れ
る。(G) Effect of the Invention As is clear from the above description, the amorphous silicon alloy film of the present invention has a total spin density for the optical bandgap adjusting element lower than that for the silicon element. Since the spin density is reduced, film characteristics such as photoconductivity and photocon ratio can be improved.
第１図は本発明アロイ膜の形成に用いられる膜形成装置
の概念図、第２図は基板温度200℃で形成されたａ−SiG
e:H膜のESRスピン密度特性図、第３図は基板温度240
℃、275℃及び300℃で形成されたａ−SiGe:H膜のESRス
ピン密度特性図、を夫々示している。 （１）……反応容器、（３）（４）……上部・下部電
極、（５）……基板。FIG. 1 is a conceptual diagram of a film forming apparatus used for forming an alloy film of the present invention, and FIG. 2 is a-SiG formed at a substrate temperature of 200 ° C.
E: ESR spin density characteristic diagram of H film, Fig. 3 shows substrate temperature 240
The ESR spin density characteristic diagrams of the a-SiGe: H films formed at ℃, 275 ℃ and 300 ℃ are respectively shown. (1) ... Reaction container, (3) (4) ... upper / lower electrodes, (5) ... substrate.
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 樽井 久樹 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三洋 電機株式会社内 (72)発明者 菱川 善博 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三洋 電機株式会社内 (72)発明者 中嶋 行雄 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三洋 電機株式会社内 (72)発明者 中村 昇 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三洋 電機株式会社内 (72)発明者 中野 昭一 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三洋 電機株式会社内 (72)発明者 大西 三千年 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三洋 電機株式会社内 (72)発明者 桑野 幸徳 大阪府守口市京阪本通２丁目18番地 三洋 電機株式会社内 ─────────────────────────────────────────────────── ─── Continuation of the front page (72) Inventor Hisuki Tarui 2-18 Keihan Hondori, Moriguchi City, Osaka Sanyo Electric Co., Ltd. (72) Inventor Yoshihiro Hishikawa 2-18 Keiyo Hondori, Moriguchi City, Osaka Sanyo Denki (72) Inventor Yukio Nakajima 2-18 Keihan Hondori, Moriguchi-shi, Osaka Sanyo Electric Co., Ltd. (72) Inventor Noboru Nakamura 2-18-18 Keihan Hondori, Moriguchi-shi, Osaka Sanyo Electric Co., Ltd. ( 72) Inventor Shoichi Nakano 2-18, Keihan Hon-dori, Moriguchi-shi, Osaka Sanyo Electric Co., Ltd. (72) Inventor, Michinoshi Onishi 2-18-18 Keihan-hondori, Moriguchi-shi, Osaka Sanyo Electric Co., Ltd. (72) Inventor Yukinori Kuwano 2-18 Keihanhondori, Moriguchi-shi, Osaka Sanyo Electric Co., Ltd.
Claims (1)
ギヤップの調節に寄与する元素を含む原料ガスを分解
し、基板表面に堆積せしめられる非晶質シリコンアロイ
膜であつて、光学的バンドギヤップ調節元素に関するス
ピン密度をシリコン元素に関するスピン密度より少なく
したことを特徴とする非晶質シリコンアロイ膜。1. An amorphous silicon alloy film which is deposited on the surface of a substrate by decomposing a source gas containing at least a silicon element and an element that contributes to the adjustment of an optical band gap, and relates to an optical band gap adjusting element. An amorphous silicon alloy film having a spin density lower than that of a silicon element.
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- 1987-03-12 JP JP62057482A patent/JPH084145B2/en not_active Expired - Lifetime
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| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63224223A (en) | 1988-09-19 |
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